摘要:CO氧化由其广泛的应用而成为催化领域中研究的重要反应, Co3O4催化剂具有价格低廉、催化活性高等优点而引起研究者的关注,其中,催化剂的结构、表面特性及反应机理等是研究的重点.催化剂的原位研究对观察相变过程,理解相应的表面化学反应和反应机理起着重要的作用.本文采用煅烧法制备了CeO2掺杂的Co3O4,并对其催化CO氧化反应性能进行了研究.通过扫描电镜、高分辨率透射电镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱对催化剂的微观结构和形态进行了表征.通过原位X射线衍射(原位XRD)和原位漫反射红外傅立叶变换光谱(原位DRIFTS)表征了CeO2掺杂Co3O4对CO氧化的效果.原位XRD测试是在氢气气氛中进行,借以评估催化剂的氧化还原特性.结果表明,由于CeO2的补氧能力, CeO2掺杂可以提高Co2+的还原能力,并促进了Co3+-Co2+-Co3+循环.采用原位DRIFTS对CeO2改性的Co3O4表面吸附的碳酸盐物种进行了探究.结果表明,吸附碳酸盐物种的CeO2掺杂Co3O4催化剂的红外峰与纯Co3O4相比有所不同. CeO2掺杂的Co3O4上吸附的碳酸盐物种较为活泼,其与催化剂表面的结合作用力比较弱,不会覆盖催化剂表面的活性位点,能有效抑制催化剂的失活.本文揭示了CeO2掺杂Co3O4促进CO氧化的机理,为设计高效氧化CO的催化剂提供了理论支持.原位XRD的结果表明,由于CeO2的补氧能力,引入CeO2可以显著提高Co2+的稳定性.换句话说,它可以通过降低Co2+的氧化能力来提高Co2+的还原能力,有利于促进Co3+-Co2+-Co3+循环的稳定性,从而使Co2+更容易转化为Co3+.原位DRIFTS表明,在某种程度上,吸附在CeO2-Co3O4表面的碳酸盐物种呈游离态,与催化剂表面的结合作用力较弱.这种类型的碳酸盐更活泼,而且不会像那些强作用在催化剂表面的碳酸盐物种那样使表面钝化. CeO2-Co3O4与Co3O4的表面吸附的碳酸盐物种的差异是由于引入的CeO2对氧化钴表面进行�
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