焦炉煤气二氧化碳重整制合成气中La0.6Sr0.4NixCo1-xO3钙钛矿催化剂的合成、表征和催化性能研究
摘要：采用溶胶凝胶法制备了La0.6Sr0.4NixCo1-xO3钙钛矿催化剂,并测试了该催化剂在焦炉煤气CO2重整反应中的性能.通过X射线衍射、N2吸附脱附、程序升温还原、扫描电镜、透射电镜和热重-微分扫描量热等方法对催化剂进行了表征.结果表明,溶胶凝胶法合成的La0.6Sr0.4NixCo1-xO3催化剂形成了钙钛矿结构的固溶体.着重考察了钙钛矿催化剂焙烧温度和A位Ni的掺杂含量对其催化性能和反应后积碳的影响.结果表明：La0.6Sr0.4NixCo1-xO3钙钛矿催化剂在反应中生成了活性金属Ni,Co颗粒和La2O2CO3,这些组分对催化剂的活性和稳定性起关键性的作用,并且能够抑制积碳的形成;焦炉煤气中的富氢气体具有抑制甲烷裂解反应发生的作用,从而减少催化剂的积碳.三价铑催化硝酮与炔的碳氢活化偶联合成二氢吲哚
摘要：三价铑在氧化还原中性条件下催化硝酮与炔发生偶联,经过氮芳环的碳氢键活化和氧转移可以高化学选择性、中等到良好非对映选择性的得到三取代二氢吲哚.无铬Co-Cu/SBA-15催化剂催化生物质衍生α-,β-不饱和醛加氢制醇
聚苯胺对钯催化甲酸电氧化反应的促进作用
摘要：钯基纳米材料是甲酸电氧化反应的优良催化剂.本工作制备了两个系列钯基催化剂,并考察了聚苯胺对钯上甲酸电氧化反应的助催化作用.一种是以聚苯胺为基底,在其表面电沉积钯纳米粒子,制得n PANI/Pd催化剂（n表示聚合苯胺的循环数）;另一种是直接在商业Pd/C催化剂表面电聚合苯胺,制得Pd/C/n PANI催化剂.结果显示,聚苯胺单独存在时对甲酸电氧化反应没有催化活性,但其可对钯上甲酸电氧化反应呈现明显的促进作用,且促进作用与聚苯胺的厚度（聚合循环数）密切相关.在两个系列催化剂中,15PANI/Pd和Pd/C/20PANI显示出最高的催化性能.15PANI/Pd中钯的质量比催化活性是纯钯催化剂的7.5倍;Pd/C/20PANI中钯的质量比催化活性和本征催化活性分别是商业Pd/C催化剂的2.3和3.3倍.钯催化性能的提升与聚苯胺和钯纳米粒子间的电子效应有关.催化湿式共氧化法同时去除硝基苯和苯酚
摘要：在150–210℃,1.0 MPa氧分压条件下,对催化湿式共氧化法同时去除硝基苯和苯酚进行了研究.与无催化剂共氧化降解苯酚和硝基苯相比,均相催化剂的加入极大提高了苯酚和硝基苯的去除.在所研究的过渡金属催化剂中,Cu2＋,Co2＋和Ni2＋是有效的催化剂,其中Cu2＋的催化活性最好.引发剂苯酚的连续加入模式对硝基苯的去除有很大的促进作用,分批加入苯酚的促进作用更明显.在200℃,以Cu2＋为催化剂,苯酚分两次加入,反应1 h,硝基苯去除率达到95%.这种催化共氧化体系以及分批进样引发剂的反应模式对有效去除环境中其它有机污染物提供了一种方法.Ru/C催化剂上香豆素加氢制八氢香豆素
超顺磁性氧化石墨烯复合材料固定辣根过氧化物酶催化去除氯酚
摘要：采用超声辅助共沉淀法成功地将磁性Fe3O4纳米颗粒沉积在氧化石墨烯表面,利用透射电镜、磁滞回归曲线和X射线光电子能谱对材料进行了表征.将该材料作为载体固定辣根过氧化物酶,考察了固定化酶催化2-氯酚、4-氯酚和2,4-二氯酚降解反应,研究了溶液p H值、反应温度、反应时间、H2O2和氯酚浓度以及固定化酶用量对酚类物质去除率的影响.基于取代基数量和位置不同,去除率排序为2-氯酚〈4-氯酚〈2,4-二氯酚.另外,采用GC-MS研究了降解过程中的氧化产物.固定化酶的生化性质研究表明,固定化酶比游离酶具有更好的储存稳定性、pH稳定性和热稳定性.经过4次循环利用,固定化酶仍保留66%的活性,说明磁性纳米材料可以分离回收并重复利用,在污水处理领域具有应用前景.Bi掺杂NaTaO3中Bi的化学价态对其光催化性能的影响
摘要：分别采用Na Bi O3和Bi（NO3）3为Bi源制备了Bi掺杂Na Ta O3光催化剂,研究了Bi离子的价态对Na Ta O3光催化分解水制氢性能的影响.采用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、X射线光电子能谱（XPS）和紫外-可见吸收光谱研究了催化剂的晶体结构、Bi离子的化学状态和催化剂的光学吸收性能.以光催化分解水制氢反应研究了Bi离子掺杂Na Ta O3的催化性能.XRD结果表明,对于两个不同Bi源掺杂的Na Ta O3样品,Bi离子的掺杂没有改变催化剂的单斜相结构,但拉曼光谱证实Bi离子的掺杂致使Ta–O–Ta键角偏离了180°.XPS结果表明,以Bi（NO3）3为Bi源时,Bi离子以Bi3＋掺杂于Na Ta O3的A位;当以Na Bi O3为原料时,Bi3＋和Bi5＋共掺杂于Na Ta O3的A位.两种不同Bi源掺杂得到的样品在紫外-可见吸收光谱中给出了相似的光学吸收,但Bi3＋的掺杂对Na Ta O3光催化性能影响不大,而Bi3＋和Bi5＋共掺杂大大提高了Na Ta O3的光解水制氢性能.Bi离子取代Na离子在A位的掺杂,在Na Ta O3结构中引入了能够促进载流子分离的空位和缺陷;与此同时,Bi的掺杂导致Ta–O–Ta键角偏离180o而不利于载流子迁移.对于Bi3＋掺杂的Na Ta O3样品,这两种作用相互抵消,使得其催化性能与Na Ta O3相比没有变化;而Bi3＋和Bi5＋的共掺杂和高价态Bi5＋的掺杂引入了更多的空位和缺陷,提高了光生电子-空穴的分离效率,从而提高了光催化产氢性能.研究表明,光催化过程中载流子的迁移是影响催化性能的重要因素,而在ABO3钙钛矿结构的A位引入高价态离子是促进光生载流子分离的有效途径.Ti/α-PbO2/β-PbO2电极电化学降解2-氯酚
摘要：采用电化学沉积法在Ti基底上制备了复合电极Ti/α-PbO 2/β-PbO 2,扫描电镜结果表明电极呈现由β-PbO 2小晶体组成的菜花状微观形貌.所制电极在电化学降解环境污染物2-氯酚时表现出较高的电催化效率、较好的电极稳定性和较长的电极寿命.用正交实验优化了电化学降解2-氯酚的实验条件.在最优的实验条件（2-氯酚初始浓度50 mg/L,电解质0.1 mol/L Na2SO4,温度35 oC,阳极电流密度20 mA/cm2）下电化学降解180 min后,2-氯酚的去除率达100%.动力学结果表明,Ti/α-PbO 2/β-Pb O2电极上2-氯酚的电化学氧化符合准一级动力学过程.双子型Bronsted酸性离子液体催化高级脂肪酸与醇反应合成生物柴油
摘要：合成了一系列双子型酸性离子液体,该类型离子液体以乙二铵为连接链,由碳链长度可调的双子型阳离子与不同的阴离子组成.因此,具有相分离催化剂的性质,并应用于高级脂肪酸与醇的酯化反应,以合成生物柴油.详细考察了各参数的影响.结果表明,[C12Sb][p-CH3C6H4SO3]表现出高催化活性及可重复使用性能.异质结构AgCl/Bi2WO6微米球制备、表征及其光催化性能
摘要：首先利用水热法制备了由纳米片组装的粒径为1.5–2μm的Bi2WO6微球,然后在微球表面沉积了不同含量的AgC l（5 wt%,10 wt%,20 wt%,30 wt%）,制备了异质结构Ag Cl/Bi2WO6微球光催化剂.利用X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、红外光谱、紫外-可见漫反射吸收等手段对所制的光催化剂进行表征,并以紫外光和可见光分别为光源,罗丹明B为降解对象测试了其光催化活性,考察复合不同含量的AgC l对Bi2WO6光催化剂的性能影响.结果表明,沉积AgC l对Bi2WO6的晶体结构、表面性能和光吸收性能没有产生明显影响,但大幅度提高了Bi2WO6的紫外和可见光催化活性.当复合20 wt%Ag Cl时,AgC l/Bi2WO6光催化活性最佳,紫外光下比纯Bi2WO6提高了2.2倍,可见光下提高了1倍.这主要是由于形成的Ag Cl/Bi2WO6异质结能有效抑制光生电子和空穴的复合,从而提了其光催化性能.Ni对Pd/Al2O3密偶催化剂催化性能的影响
摘要：考察了助剂Ni对以改性氧化铝为载体的单Pd密偶催化剂的影响.结果表明,掺杂Ni可以明显改善对C3H8的催化性能,尤其对老化催化剂效果显著.此外,Ni的添加使老化催化剂Pd/Al2O3的起燃温度（T50）和完全转化温度（T90）分别降低31和30℃.单反应测试结果表明,添加Ni能明显提高对C3H8＋NO反应的催化性能.采用H2程序升温还原、CO吸附、高倍透射电镜和X射线光电子能谱等手段对新鲜和老化催化剂进行了表征.结果表明,掺杂Ni不仅可以抑制活性组分PdO x的烧结,减少金属态Pd0的产生,而且可以提高PdO x物种的可还原能力和有效比表面积.Al3＋离子介入提升（NH4）2SiF6对SBA-15介孔材料的水热稳定化作用
摘要：提出了一种（NH4）2Si F6处理提高SBA-15介孔材料水热稳定性的改良方法.采用SBA-15介孔材料中预引入Al3＋离子,再进行1%SiO 2计量的（NH4）2Si F6处理,最后用强酸洗脱预引入的Al3＋.结果显示,由此处理的SBA-15材料,其水热稳定性明显优于相同条件下未预引入Al3＋时（NH4）2Si F6处理的样品.两者在800°C、100%水蒸气处理12 h后,虽然均能很好保持其介观有序度、形貌及六方孔道结构,但前者的比表面积可高达271 m2/g,而后者仅为224 m2/g.表明Al3＋离子介入能大幅度提升（NH4）2Si F6处理对SBA-15介孔材料的稳定化作用.这主要得益于预引入的骨架Al3＋在保障（NH4）2Si F6处理修复SBA-15材料表面缺陷和进行表面疏水化、提升其水热稳定性的同时,能减缓（NH4）2Si F6释放的多余F离子对SBA-15材料骨架的刻蚀破坏作用.Al3＋离子介入的这种提升作用与其引入方式和SBA-15材料所经受的温度密切相关.g-C3N4/rGO杂化催化剂的简易合成及其对罗丹明B的光催化降解作用
摘要：在空气中直接加热三聚氰胺和氧化石墨烯（GO）的混合物制备了g-C3N4/r GO杂化催化剂.实验结果表明,混合物中的g-C3N4保留了石墨型氮化碳原始的特征结构,g-C3N4和还原的氧化石墨烯（rG O）之间的异质结主要通过π-π作用构筑.当原料中三聚氰胺/GO的质量比是800/1时,所得催化剂对罗丹明B的催化作用最强,其一阶动力学常数是纯g-C3N4的2.6倍.这种强化作用主要是由于r GO促进了光生电子-空穴对的分离.此外,g-C3N4/r GO还表现出显著的p H值敏感特性,催化降解速率随p H的降低而增加.当p H=1.98时,其一阶动力学常数是纯g-C3N4的8.6倍.这是由于酸性条件下质子（H＋）消耗掉光生电子,促进了空穴对罗丹明B的氧化作用,其中r GO充当了一个快速的光生电子转移平台.SAPO-34分子筛中多甲基苯分子与卤代甲烷偕甲基化反应的密度泛函理论研究
摘要：利用周期性密度泛函理论研究了SAPO-34分子筛催化转化卤代甲烷制取低碳烯烃反应的碳池主要成分多甲基苯分子的偕甲基化反应.氯甲烷和溴甲烷分子在SAPO-34分子筛内的吸附能分别是–18和–22 kJ/mol,由于氯和溴原子相似的电负性,氯甲烷和溴甲烷分子的吸附能并未被精确区分.以氯甲烷和溴甲烷为甲基化试剂,得到了几种多甲基苯分子的偕甲基化反应能及能垒,结果表明,六甲基苯分子（HMB）的偕甲基化反应为放热反应,而其余甲基苯分子的偕甲基化反应为吸热反应.对于上述两种甲基化试剂,体积最大的HMB均表现出最低的偕甲基化反应能垒,这可能是由于分子筛骨架与多甲基苯分子之间的静电相互作用增强了HMB的反应活性所致.非对映选择性一锅八组分反应高效绿色合成二螺氢喹啉
多孔纳米结构Fe/Pt-Fe电极对碱性介质中甲醇电氧化的催化活性
氨功能化介孔MCM-41固载锰卟啉作为萘羟基化多相催化剂
摘要：将不同含量的四（五氟苯基）卟啉锰固载于表面氨基功能化的MCM-41介孔分子筛,所得样品通过粉末X射线衍射、氮气吸附脱附、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、漫反射紫外-可见光谱、热重和差示扫描量热、电感耦合等离子体进行了表征.结果表明,四（五氟苯基）卟啉锰通过Mn与氨基的轴向配位固载于MCM-41.所制备的样品作为多相催化剂在以间氯过氧苯甲酸为氧化剂选择氧化萘反应中表现出良好的催化性能,且多次使用后没有明显的活性损失.