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分子催化 2019年第03期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

锰氧八面体分子筛室温同时去除甲醛和臭氧的性能研究201-208

摘要：通过回流法、无溶剂法及水热法合成了3种锰氧八面体分子筛催化剂(OMS-2),并对其室温同时去除甲醛和臭氧的反应活性进行了研究.结果表明无溶剂法制备的锰氧八面体分子筛(OMS-2-S)具有最高的甲醛转化率,且水气的加入对3种OMS-2催化剂的二氧化碳产率均具有明显的促进作用.并通过XRD、SEM和XPS等技术对催化剂进行表征,考察了催化剂物理化学性质对其催化活性的影响.从表征结果可得,较强的吸附能力、丰富的氧空位及较强的氧物种移动性是OMS-2-S催化剂活性较高的原因.

水汽和空气焙烧制备LaY沸石的SiCl4气相超稳研究209-218

摘要：为了考察不同焙烧条件制备的LaY沸石在SiCl4气相超稳后性能的差异,采用离子交换和氨水沉淀相结合的方法将La离子负载到NaY沸石上,经水蒸汽焙烧或空气焙烧得到不同La负载量的LaYS和LaYB沸石,再经过SiCl4气相超稳改性得到DLaYS和DLaYB沸石.XRD数据表明水蒸汽焙烧能使沸石发生更为明显的骨架脱铝;不同La负载量的LaY沸石经SiCl4气相超稳改性都能顺利实现晶胞收缩.XRF数据表明气相超稳和洗涤过程伴随着稀土La的大量流失,DLaYB沸石中的La流失量相对较小.NH3-TPD和Py-IR数据表明La负载量相同时,DLaYS沸石的总酸量少于DLaYB沸石的总酸量.固定流化床重油催化裂化评价结果显示,与参比催化剂相比,DLaYS催化剂和DLaYB催化剂都具有汽油收率高、柴油收率低,及总轻质油收率高的特点.La负载量相同时,DLaYS催化剂的汽油收率低于DLaYB催化剂.

以天然矿物为全部硅铝源低成本绿色合成ZSM-5分子筛的研究219-228

摘要：ZSM-5分子筛被广泛地应用于催化、吸附分离、离子交换和绿色化工等领域,但目前其合成主要是以无机化学品为硅铝源,从源头来看是非绿色化的过程.我们以热活化的硅藻土和亚熔盐活化的累托土为全部硅铝源,通过调变两种矿物的加入比例调变合成体系的硅铝比,在水热合成体系中制备ZSM-5分子筛.系统地考察模板剂用量、碱度、投料硅铝比、晶化时间等合成条件对产物结构和性质的影响,并对在最优条件下合成的ZSM-5分子筛的物化性质进行了详细地表征,结果表明:以天然矿物为全部硅铝源可以合成出具有较高结晶度、晶粒尺寸约为4μm的六面体挛晶形貌的ZSM-5分子筛,该分子筛比商业ZSM-5分子筛具有更高的水热稳定性和更优的加氢异构性能.

CuFe-SAPO-34分子筛的结构和催化性能研究229-236

摘要：采用一步水热合成法,通过调变初始凝胶中的硅铁比,制备系列铜铁含量不同的CuFe-SAPO-34催化剂用于NH3选择性催化还原NOx反应(NH3-SCR),并采用ICP、XRD、SEM、BET、H2-TPR等方法对其结构进行表征.结果表明,CuFe-SAPO-34催化剂具有典型的CHA结构,Cu和Fe均处于分子筛载体的离子交换位.当初始凝胶SiO2/Fe2O3=10时,Cu2.5Fe3.1-SAPO-34催化剂具有最大的比表面积和孔容.掺杂适量的Fe,可提高活性物种Cu2+的比例及其氧化还原性能,显著降低Cu物种的聚集程度.NH3-SCR反应结果表明,Cu2.5Fe3.1-SAPO-34催化剂具有最宽的反应温度窗口.与Cu-SAPO-34相比,Fe的掺杂显著提高了其高温段的催化活性和低温抗水能力,提高了Cu-CHA催化剂在实际应用中的稳定性.

制备条件对Cu2O结构及甲醛乙炔化性能的影响237-244

摘要：以Cu(NO3)2·3H2O为铜源,在液相还原过程中,调变沉淀剂NaOH、还原剂L-抗坏血酸钠的加入顺序制备了Cu2O,借助X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、俄歇电子能谱(XAES)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段研究了制备条件对Cu2O结构及催化甲醛乙炔化性能的影响.结果表明,调变NaOH及L-抗坏血酸钠的添加方式改变了Cu2O的结晶度与粒径尺寸,从而使Cu2O表现出不同的炔化性能.先加入NaOH,后加入抗坏血酸钠,Cu2O结晶度高,粒径大,难以转化为活性物种炔化亚铜;先加入抗坏血酸钠,后加入NaOH,Cu2O被过度还原为非活性的金属Cu,两者均造成催化剂活性较低.而NaOH和抗坏血酸钠混合后添加的方式制备出表面Cu2O结晶完整而体相Cu2O分散度高的样品,这使得Cu2O高效转化为炔化亚铜活性物种,表现出最优的炔化性能,在适宜的反应条件下,1,4-丁炔二醇收率达到71.7%,经6次循环后,仍保持在56.5%.

自由基修饰共轭微孔聚合物应用于5-羟甲基糠醛选择性氧化245-252

摘要：采用有机单体侧链嫁接2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(2,2,6,6-tetramethylpiperidineoxyl,TEMPO)的策略将TEMPO嫁接到2,5-二溴苯甲酸侧链,并与四(4-乙炔基苯)甲烷通过Sonogashira偶联反应,构筑TEMPO自由基功能化共轭微孔聚合物CMP-4-TEMPO.利用核磁共振谱(NMR)、扫描电子显微镜(SEM)、粉末X-射线衍射(XRD)红外吸收光谱(FT-IR)和电子顺磁共振谱(EPR)等技术研究了所合成单体及CMP形貌和结构.催化性能测试结果表明CMP-4-TEMPO可将5-羟甲基糠醛(5-HMF)高效、高选择性氧化成高附加值2,5-二甲酰基呋喃(2,5-DFF).CMP-4-TEMPO催化剂循环利用10次仍保持较高的转化率.提出了CMP-4-TEMPO中形成TEMPO氧正离子是实现5-HMF转化为2,5-DEF的催化氧化机理.CMP-4-TEMPO有望成为各种醇高效、高选择性氧化以及可循环利用的异相催化剂.

CaO/ZrO2固体碱催化水解CFC-12的研究253-262

摘要：采用沉淀过饱和浸渍法制备CaO/ZrO2固体碱催化剂,通过XRD、SEM、EDS、N2吸附-脱附、FT-IR和CO2-TPD表征手段对催化剂进行表征,同时研究了催化剂焙烧温度、催化水解温度、水蒸气浓度与总流量对CFC-12转化率的影响.结果表明,在焙烧温度为500℃、催化水解温度为400℃、水蒸气浓度为25%、总流量为5mL/min时CFC-12的转化率最高,达到95.80%,主要产物为HCl、HF和CO2,副产物为CFC-13.表征结果表明其为典型的介孔材料,并且纯度较高,经过焙烧后CaO和ZrO2形成了固溶体,500℃焙烧的催化剂具有较高的比表面积和孔容,焙烧温度过高催化剂会烧结成块,孔结构遭到破坏.CO2-TPD表征结果表明催化剂的活性中心为碱,并且高的焙烧温度会降低其碱性.

分子催化杂志综述

Suzuki反应中催化体系的研究进展263-273

摘要：随着过渡金属催化的交叉偶联反应的出现,有机合成化学在20世纪的最后25年得到了快速的发展,并且这些反应的重要性被普遍认可.其中,Suzuki偶联反应因其多功能性、兼容性和对包括材料科学和药物合成在内的多种学科的关键贡献,而占据了更加特殊的地位.尽管到2010年为止Suzuki反应已取得重大进展,但随着可持续和绿色化学发展的需求,Suzuki反应的催化体系仍待进一步优化提高.这里概述的催化剂为C-C键的构建提供了方便和绿色的合成途径.在这篇综述中,我们总结了科研工作者对于Suzuki反应在改进催化剂制备策略、优化催化反应条件、提高催化剂重复利用性能和降低催化剂成本方面做的一系列研究.

新型非均相催化剂纳米金属杂化酶的研究进展274-284

摘要：随着生物技术、电子传感技术、纳米技术的发展,新型非均相催化剂-纳米金属杂化酶的研究和开发逐渐走进学者们的视野.纳米金属杂化酶不仅具有高催化活性、高稳定性,并且可以在一定程度上改善原酶的底物特异性、化学选择性、立体选择性及区域选择性等,同时可提高酶的可操作性,便于重复利用.我们就纳米金属杂化酶的设计与合成策略、金属纳米粒子的种类、表征方法、杂化酶的特征及应用等方面进行综述报道,希望可以为学者们提供新的思路和思考,促进多学科的融合发展.

合成偏氟乙烯和含氟丙烯的催化剂及应用研究进展285-295

摘要：由于含氟烯烃在自然界易降解、对臭氧层破坏力小、对环境友好的特性,近年来在科研和工业领域得到广泛关注.偏氟乙烯(VDF)和含氟丙烯是重要的含氟烯烃,主要用于合成氟弹性体高分子功能材料的单体和含氟树脂等.我们参照偏氟乙烯的合成发展史,主要介绍了通过催化,热裂解和共裂解方法合成偏氟乙烯过程中使用的催化剂类型、工艺条件和结果对比,综述了近年来偏氟乙烯的主要合成方法,并介绍了通过直接催化氟化法合成含氟丙烯的工艺技术及其可能机理研究进展.

分子催化杂志默认

来稿注意事项296-296

摘要：1.自由投稿,文责自负,来稿请附作者单位推荐信(负责稿件的保密审査).请勿一稿两投,勿将稿件寄给个人.2.来稿一式两份(微机打印稿).稿中外文字母应分清文种、大写、小写、上角、下角、正体、斜体,易混淆之处请注明.3.稿件应主题突出,论点明确,论据可靠,文字简练通顺.文稿形式包括:研究论文:一般不超过6000字(含图、表、200字的中文摘要和约2000印刷字符的英文摘要).研究简报:约4000字(含图、表及英文摘要).

《分子催化》征稿启事296-296

摘要：《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.工业催化过程中均相催化剂、固载化的均相催化剂、固载化的酶催化剂等的活化、失活和再生,以及用于新催化过程的催化剂的优选与表征等方面的稿件,本刊也很欢迎.读者对象主要是科研单位及工矿企业中从事催化工作的科技人员、研究生、高等院校化学系和化工系师生.欢迎相关专业人员投稿.

《分子催化》简介-I0004

摘要：《分子催化》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、科学出版社出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目.内容侧重于配位催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.工业催化过程中的均相催化剂、固载化学的均相催化剂、固载化的酶催化剂等活化、失活和再生;用于新催化过程的催化剂的优选与表征等方面的内容,本刊亦有报道.读者对象主要是科研单位及工矿企业中从事催化工作的科技人员、研究生、高等院校化学系和化工系的师生.