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分子催化 2018年第03期杂志 文档列表

《分子催化》简介194-194

摘要：《分子催化》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、科学出版社出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目.内容侧重于配位催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.工业催化过程中的均相催化剂、

Ru和Ce0.8Pr0.2O2载体之间界面调控对氨合成催化剂活性的影响（英文）195-204

摘要：我们报道了稀土离子掺杂进CeO2的形貌和不同晶面对氨合成活性的影响.我们采用了将Pr掺杂到CeO2的晶格里,制备成不同形貌的Ce0.8Pr0.2O2载体（棒状,立方块）.实验表明,在400℃,1 MPa下,Ru/r-Ce0.8Pr0.2O2催化剂的氨合成催化活性（2 297.09 umol/（g·h））比Ru/c-Ce0.8Pr0.2O2催化剂的氨合成活性（887.57 umol/（g·h））要高.另外我们发现Cs可以有效的促进氨合成催化剂的活性,如2Cs-Ru/r-Ce0.8Pr0.2O2（13 698μmol/（g·h））,2Cs-Ru/c-Ce0.8Pr0.2O2(（7 667.7μmol/（g·h））.从本研究可以看出,催化剂的催化活性与载体所暴露的不同晶面有关.

欢迎订阅《分子催化》204-204

摘要：《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.工业催化过程中均相催化剂、

RANEY~? Ni催化三乙酸内酯氢转移反应的研究205-210

摘要：基于氢转移原理,以醇为氢源,将RANEY~? Ni催化剂用于三乙酸内脂(TAL)的加氢反应.通过筛选醇溶剂等条件,在氮气气氛中,以异丙醇为氢源,50℃下反应10 h可高选择性地制得89%的4-羟基-6-甲基四氢-2-吡喃酮.循环稳定性实验和氨基酸毒化实验证实RANEY~? Ni催化剂在该反应中优异的稳定性.

离子液体催化苯乙烯类化合物的氢烯基化和烷基化反应211-217

摘要：Brnsted酸性离子液体作为反应介质和催化剂,实现了苯乙烯类化合物的氢烯基化反应和富电子芳烃参与的氢烷基化反应,取得了优秀的产率和选择性,其产率最高可达到97%,底物适应性比较好,易于放大到克量级,为反式1,3-二芳基1-丁烯化合物和1,1-二芳基乙烷类化合物的制备提供了绿色合成新途径,值得一提的是本方法能以85%的产率高效合成抗蛋白凝聚药物3i,表现出了很好的实用价值.

低共熔体中微波离子热法合成TAPO-5分子筛218-227

摘要：以丁二酸、氯化胆碱与四乙基溴化铵复配形成的低共熔体作为溶剂和模板剂,采用微波辐射-离子热法合成了TAPO-5分子筛.考察了钛源、铝源、原料配比、晶化条件等因素对TAPO-5分子筛合成的影响.采用XRD、N2物理吸脱附、SEM和DRS UV-Vis等方法对产物的结构、织构、形貌和钛的配位状态等性质进行了表征.结果表明,TAPO-5分子筛的合成受铝源、钛源影响较大,最佳钛源为六氟钛酸铵,最佳铝源为异丙醇铝.所得分子筛在苯乙烯的氧化制苯甲醛反应中表现出较好的催化性能,苯甲醛的选择性达到91.4%.

镍基钙钛矿型催化剂的结构调控及其在甲烷干重整反应中的应用228-239

摘要：钙钛矿材料在催化领域具有广泛的应用,其微观结构的调控对催化性能有显著的影响.我们采用柠檬酸配合法、溶胶凝胶法、燃烧法和浸渍法一系列不同的制备过程对镍基钙钛矿材料的结构进行调控,并将其应用于甲烷干重整反应,研究了制备方法对活性组分Ni的化学形态、Ni与基底的相互作用以及活性氧物种的调控,进而影响其催化活性和抗积碳能力.结果表明,燃烧法可以显著提高催化剂的结晶度,从而提高Ni与基底的相互作用以及表面氧物种的含量,使其具有较强的抗积碳能力.燃烧法合成的Ni基钙钛矿催化剂在CH4∶CO2=1.25∶1,800℃的条件下反应300 h后,积碳量仅为1.0%,而在同样条件下浸渍法合成的催化剂积碳量则高达14.6%.

水热法制备铁锰催化剂脱硝性能及抗水抗硫性能研究240-248

摘要：采用水热法制备了MnOx-FeOy催化剂,在固定床模拟燃煤烟气气氛下考察其脱硝活性,并研究催化剂的抗水抗硫性能;采用XRD、BET、TEM、TG、XPS和H2-TPR技术对催化剂进行了表征.结果表明,一步水热法制备的MnOx-FeOy（Fe/（Fe+Mn）=0.5）催化剂,在80℃时NOx脱除率为90%,120℃脱硝效率达到99%.表征发现一步水热法合成的催化剂Mn和Fe之间存在较强的相互作用,Fe的掺杂可降低锰的起始还原温度,促进低温NH3-SCR反应.且其较大的比表面积以及较低的晶化程度使其具有较高的催化NOx活性.采用液相沉积-两步水热法制备的催化剂Fe/（Fe+Mn）=0.5HT在温度区间为150250℃内,NOx脱除效率达到98%以上,同时该催化剂表现出较优的抗水抗硫性能,10%H2O和0.6%SO2同时作用8 h,NO转化率仍维持在73%左右,优于一步水热法合成的催化剂,且经500℃活化再生后,催化剂活性可基本恢复.这可能是由于Fe/（Fe+Mn）=0.5HT催化剂中,FeOy分散在MnOx表面,减少了硫酸铵盐和硫酸锰的沉积,提高了催化剂抗硫抗水性能.

MnOx/Al2O3催化剂低温SCR脱硝性能249-260

摘要：采用浸渍法制备了MnOx/Al2O3低温脱硝催化剂,研究了Mn的含量对MnOx/Al2O3催化剂低温烟气中NOx脱除率的影响,并通过XRD、SEM、BET、XPS、NH3-TPD和H2-TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当Mn含量为9%,空速为45 000 h-1时,MnOx/Al2O3催化剂NOx脱除率最高,在220℃时达79%;9MnOx/Al2O3催化剂表面MnOx氧化物分散较均匀,且稳定性及抗H2O性能较好,但抗SO2性能有待提高;MnOx/Al2O3催化剂孔径主要分布在420 nm范围内,Mn含量对催化剂孔径变化影响较小;催化剂中活性组分Mn主要以Mn3+和Mn4+的形式存在;Mn4+和Oα含量增加有利于NOx的脱除;且添加Mn后,活性酸位点的数量增长,增强了催化剂还原能力,促进了NOx脱除率的增加.

碳球担载二硫化钴纳米复合电催化剂的制备及其析氢性能研究261-267

摘要：采用一步水热法,通过引入载体碳球（CSs）和表面活性剂CTAB,将二硫化钴（CoS2）纳米颗粒均匀负载在CSs表面.相比于单独的CoS2,改性后CSs担载的CoS2（CoS2/A-CSs）展现出了更好的电催化活性.在电解液为0.5mol/L H2SO4溶液中,电流密度为10 mA·cm-2条件下,其析氢反应过电位仅为154 mV.经过12 h的稳定性测试,CoS2/A-CSs析氢反应过电位为180 mV,这表明其仍具有良好的电化学催化析氢反应活性.这种复合电催化剂的优良性能主要归因于CSs的高导电性和其对CoS2纳米颗粒的均匀分散;此外,CTAB的引入,促使CSs与CoS2之间结合的更加紧密,进而加快了活性位点间的电子传导.

α-糜蛋白酶催化合成β-脲基巴豆酸酯268-275

摘要：β-脲基巴豆酸酯是合成6-甲基嘧啶二酮衍生物及3,4-二氢嘧啶二酮衍生物的重要中间体,在生物制药中有着广泛的应用.由于酶具有绿色、安全、高效的催化特性,采用α-糜蛋白酶为生物催化剂,以N,N-二甲基甲酰胺为反应介质,37℃条件下,通过1,3-二羰基化合物和脲的缩合反应,合成了一系列β-脲基巴豆酸酯类化合物.

生物质基呋喃衍生物选择氢解制备戊二醇和己二醇研究进展276-293

摘要：生物质基呋喃衍生物来源广泛,利用生物糠醛、5-羟甲基糠醛及他们的衍生物选择氢解制备戊二醇、己二醇具有重要的研究价值和意义.根据原料和催化剂体系不同对生物质基呋喃衍生物选择氢解制备高碳二元醇的代表性工作进行了归纳总结,对影响催化剂活性和选择性的关键因素如活性金属、载体、助剂及反应溶剂等进行了分析讨论,对反应可能涉及的路径和机理进行了阐述,并对未来的研究方向和发展趋势作了展望.

《分子催化》征稿启事294-294

摘要：《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及