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分子催化 2017年第05期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

可见光驱动的光催化产氢同时诱导低能核反应嬗变钾为钙401-410

摘要：报道了曙红、氯铂酸钾、氧化石墨烯和三乙醇胺混合物悬浮体系在可见光照射条件下将钾嬗变为钙的现象.在大于440 nm光照的条件下,反应体系可以产生大量的氢气,同时体系中的部分钾原子转变为钙元子.在反应过程中,悬浮混合物中的钙元素浓度持续增加,同时伴随发生质子的还原为氢和部分质子反应为氦3和氦4的反应.分析表明,在自然界的某种环境和条件下,钙有可能通过在温和条件下的低能核反应（LENR）经历钾的嬗变生成,这个过程可能与光催化产氢过程中生成的负氢有关.

钯催化的乙炔双羰化——高效合成丁烯二酸二甲酯411-418

摘要：报道了无酸和重金属盐的催化乙炔双羰化反应的钯催化体系（催化剂组成为Pd Cl2/KI）.正交实验表明空气的初始分压和助剂KI的用量在乙炔双羰化反应中起着重要的作用.在相同的实验条件下,发现催化体系为Pd Cl2/HCl/Cu Cl2和Pd Cl2/H_2SO4/Fe Cl3时,顺、反丁烯二酸二甲酯的总收率分别为15.3%和21.8%,而用Pd Cl2/KI时总收率达到了81.9%.在最优反应条件下,即Pd Cl20.056 mmol,KI 0.677 mmol,总压5.3 MPa,70℃反应3 h,顺、反丁烯二酸二甲酯的总收率为91.0%.

氮掺杂纳米管包覆金属钴催化苯甲醇和苯胺一步N-烷基化反应419-427

摘要：通过直接热解三聚氰胺、硝酸钴和葡萄糖混合物制备氮掺杂碳纳米管包覆金属钴催化剂（Co@NCNT）.Co@NCNT具有较大的比表面积、均匀的氮分布以及包覆结构.在苯甲醇和苯胺一步法N-烷基化反应中Co@N CNT具有较高的催化活性,且循环4次反应活性没有明显的变化.控制实验和中毒实验表明金属Co和N对催化活性起着重要的作用,同时金属Co是中间产物N-苄叉苯胺加氢的主要活性位.

CexMn1-xO2复合氧化物的制备及催化湿式氧化降解高浓度有机酸的应用428-437

摘要：利用水热法制备CeO_2和一系列不同Ce/Mn原子比的Ce_xMn_（1-x）O_2复合氧化物的纳米球,对其进行XRD、XPS、SEM、H_2-TPR和N_2吸附-脱附的表征,并通过催化湿式氧化降解丁酸对催化活性进行测试,结果表明Ce_（0.2）Mn_（0.8）O_2对丁酸的降解呈现出优异的催化性能.该催化剂对高浓度的醋酸、丁酸以及两者混合酸的降解也具有高的催化活性,在185℃、0.9 MPa O_2条件下反应2 h,醋酸、丁酸以及两者混合酸COD（化学需氧量）的去除率分别高达89.8%、99.5%和99.4%.最后,对该催化剂催化湿式氧化降解丁酸、醋酸以及丁酸和醋酸的混合酸进行了动力学和稳定性方面的研究.

多级孔Ni/SAPO-5萘加氢制十氢萘催化剂438-445

摘要：以CTAB为改性剂,制备了多级孔SAPO-5-x（x为CTAB与SiO_2的摩尔比,x=0.04~0.10）分子筛和多级孔Ni/SAPO-5-x萘加氢制十氢萘催化剂.加入CTAB后形成了微-介孔多级孔孔道结构,孔容和平均孔径均有增加,但是分子筛的晶相结构没有破坏,层状的外貌没有变化.随x值的增大,SAPO-5-x（x=0~0.10）的孔容和平均孔径先增加后减小,SAPO-5-0.07的最大,Ni/SAPO-5-0.07的平均孔径进一步增大;Ni/SAPO-5-x（x=0~0.10）的强酸位强度先下降后增加,x=0.07时强酸位强度最弱,且以L酸中心为主;催化剂的十氢萘选择性先增大后减小,x=0.07时最大.引入CTAB后催化剂活性略有增加,萘转化率接近100%,十氢萘的选择性可以达到95%以上.

正庚烷在Ni-Sn/SAPO-11催化剂上的临氢异构化反应446-454

摘要：分别以浸渍法和分步浸渍法制备了Ni/SAPO-11催化剂和Ni-Sn/SAPO-11双金属催化剂,利用XRD、F T-IR、NH_3-TPD、Py-IR、SEM等手段对其进行了表征,考察了Sn含量对分子筛结构和酸性的影响,并以正庚烷临氢异构化为探针反应,考察了Sn含量及反应条件对催化剂临氢异构化性能的影响.结果表明,在我们所考察的Sn含量范围（加入锡含量）内,所制备的催化剂均能保持SAPO-11分子筛晶相,金属Sn均可调节催化剂酸性.加入Sn可以明显提高正庚烷的转化率和异庚烷的选择性,其中,在氢烃比n（H_2）/n（n-C_7H_（16））为14、H_2流速为30m L/min、还原温度为430℃、还原时间为5 h、反应温度为300℃、反应时间为5 h、重时空速（WHSV）为6.8 h-1、反应压力为常压条件下,5%Ni-4%Sn/SAPO-11催化剂的催化性能较佳,其正庚烷转化率可达43%,异庚烷的选择性可达71%.

Cu2O/g-C3N4催化合成吲哚-2-羧酸酯455-462

摘要：我们通过原位还原的方法将吸附在g-C_3N_4表面上Cu_2＋还原,制备出Cu_2O/g-C_3N_4复合材料,并利用XRD、SEM、FT-IR、XPS等分析手段表征Cu_2O/g-C_3N_4.表征结果显示：Cu元素主要以Cu_2O的形式吸附在g-C_3N_4载体上.另外,还考察了Cu_2O/g-C_3N_4在“一锅法”合成吲哚-2-甲酸乙酯的反应中的催化性能.结果表明：即使在较低的催化担载量和温和的反应条件下,Cu_2O/g-C_3N_4仍能表现出良好的催化性能并获得44.1%的收率.

双中心MOFs衍生的Co-ZnO@CN纳米材料作为电化学催化剂用于氧还原反应的研究463-471

摘要：采用水热法合成了一系列的Co-Zn-MOF材料,随后将其在高温下热解,采用自模板的方式得到双中心MOFs衍生的Co-ZnO@CN纳米催化剂.通过调节前驱体的比例和热解温度,优化了制备Co-ZnO@CN纳米催化剂的条件.利用粉末X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）对Co-ZnO@CN纳米催化剂的结构及表面化学性质进行表征,采用扫描电子显微镜（SEM）和能量色散谱仪（EDS）考察了Co-ZnO@CN纳米催化剂的形貌和表面化学元素的种类和组成.通过氧还原反应（ORR）测试了催化剂的催化性能.实验结果表明当热解温度为800℃,Co与Zn摩尔质量之比为1∶2时,所得到的Co-ZnO（1∶2）@CN-800纳米催化剂的催化活性最高,其起始电势和半波电势分别为0.90和0.78 V,此外,通过计算表明该纳米催化剂在氧还原反应中氧分子还原过程遵循4e-反应路径.

Pd/MIL-101的制备及非均相催化吲哚C-H活化472-479

摘要：水热合成MIL-101,过量浸渍法吸附Pd（OAc）_2,原位还原Pd~（2＋）制得Pd/MIL-101催化剂.采用XRD、XPS、SEM、ICP、HRTEM和N_2吸/脱附实验对其结构进行表征,催化剂Pd纳米粒子尺寸在1.5~2.5 nm之间,含量为1.5%.催化实验表明,Pd/MIL-101能高效催化吲哚C_2位芳基化,对于活性较差的溴代芳烃,也能得到中等以上的收率,催化剂循环5次后仍能保持较高的反应活性,发展了吲哚C_2位衍生物的简单、高效的合成方法.

铜离子配位甲烷氧化菌素功能化纳米金模拟过氧化物酶的研究480-485

摘要：合成了纳米金-甲烷氧化菌素（Mb）-铜配合物,该配合物可以作为模拟过氧化物酶用于催化过氧化氢氧化对苯二酚的反应.通过紫外光谱、荧光光谱、红外光谱对纳米金-甲烷氧化菌素（Mb）-铜进行了表征.利用紫外-可见分光光度法研究了配合物催化过氧化氢氧化对苯二酚的动力学.考察了体系p H、体系温度及过氧化氢/催化剂摩尔比对催化反应速率的影响.结果表明纳米金-甲烷氧化菌素（Mb）-铜配合物符合生物催化剂条件影响的一般规律,但比生物酶具有更高的热稳定性.

分子催化杂志综述

多级孔ZSM-5分子筛的制备及其在炼油领域中的应用486-500

摘要：多级孔ZSM-5分子筛结合了微孔分子筛可调变的酸性、良好的水热稳定性以及介孔材料优异的传质扩散性能,在催化领域有着广阔的应用前景.我们综述了近年来多级孔ZSM-5分子筛的研究进展,重点概述了多级孔ZSM-5分子筛的不同制备方法,包括后处理法、硬模板法和软模板法等,同时介绍了多级孔ZSM-5分子筛在炼油领域的应用研究,并在上述基础上对多级孔ZSM-5分子筛的研究趋势进行了展望.

Graphical Abstract-I0004