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分子催化 2009年第04期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

六棱柱状MoO3的水热合成、表征及其形貌控制研究291-297

摘要：以钼酸铵为原料，采用水热合成法制备出具有不同形貌的MoO3．考察了反应温度、反应时间以及硝酸加入量对合成产物的影响．同时比较了新鲜溶液和经过一定陈化时间后的溶液对产物形貌的影响．实验结果表明：用新鲜溶液在180℃反应40h后，可以得到形貌较好的六棱柱状MoO3，将反应溶液陈化一定的时间后再进行水热处理，得到的产物形貌为片状．同时还考察了无机盐的加入对MoO3形貌的影响．结果表明，加入FeCl3、Fe（NO3），和Ce（NO3）3抑制了MoO3六棱柱的形成，加入KBr形成了规则的六棱柱状MoO3，同时产物的截面直径也变小．产物分别用场发射扫描电镜（FE—SEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）和傅立叶变换红外光谱仪（FT—IR）进行了表征．

有机酸对甲烷利用菌Methylosinus trichosporium IMV3011生物合成聚-3-羟基丁酸酯的影响298-303

摘要：为了降低聚-3-羟基丁酸酯（PHB）的生产成本，利用甲烷和甲醇生长的甲烷利用菌是具有研究价值的一类菌种．文章针对如何克服甲烷利用菌IMV3011积累PHB过程中受到制约的因素进行了考察，以改善此菌种生产PHB的能力．研究发现，通过添加适量的三羧酸（TCA）循环的抑制剂——苹果酸可以达到很高PHB产量的目的．在细胞进行两阶段培养过程中，营养平衡和营养受限培养各进行24h，即加入不同浓度的苹果酸（前者控制在5．7×10^-4g／L，后者控制在0．03g／L），可以使PHB的积累量达到55％（未添加只能达到40％）．实验还通过对PHB合成中所需的酶的活性研究，从一定程度上证明了适当的抑制三羧酸循环对保持PHB合成的酶系的活性将更有利于PHB的合成．

磁性纳米粒子催化尿素与1，2-丙二醇制备碳酸丙烯酯304-307

摘要：制备了不同类型的磁性纳米粒子催化尿素与1，2-丙二醇反应合成碳酸丙烯酯，其中的NiFe2O4催化活性最高．反应通过对实验的结果进行分析，可以得到反应的优化条件是：反应温度为170℃，n（PG）：n（urea）：n（catalysts）=4：1：0．015，反应时间为5h，在此反应条件下，PC的最高收率达到了93．4％．反应为多相催化体系，可方便实现催化剂与产物的分离．

《分子催化》2007年影响因子在国内化学类期刊中的排名307-307

聚（异丙基丙烯酰胺）-b-聚（4-乙烯基吡啶）胶束负载铂纳米粒子的温度响应性催化308-312

摘要：嵌段共聚物聚（N-异丙基丙烯酰胺）-b-聚（4-乙烯基吡啶）（PNPIAM—b—P4VP）在pH6．5的水溶液中自组装成，以聚（4-乙烯基吡啶）为胶束的核，以热响应聚（N-异丙基丙烯酰胺）为胶束壳的球形胶束．通过与4VP基络合作用，将氯铂酸（H2PtCl6）导人胶束的核中，原位还原获得胶束负载2～4nm的铂纳米粒子的温度敏感型催化体系．结果显示，最低临界溶解温度（LCST）为33℃，在LCST以下，催化反应速率会随着温度的升高而提高；在LCST以上，PNPIAM嵌段变成疏水而塌缩在催化剂表面，阻碍了反应物的扩散，因此胶束负载的铂纳米粒子的催化活性会随着温度的上升而下降．

改性L沸石催化苯酚羟基化反应的应用313-317

摘要：以L沸石为载体，分别采用浸渍法和离子交换法制备了Cu／L催化剂，并应用于苯酚羟基化反应．在苯酚与双氧水摩尔比等于3的条件下详细考察了反应时间、反应温度、L沸石酸碱性以及Cu的负载量和负载方法等因素对反应的影响．结果表明：采用浸渍法制备的催化剂比离子交换法制备的催化剂具有更高的活性，而且增加催化剂酸量或者升高反应温度均有利于提高苯酚转化．在最佳反应条件下，反应2h苯酚转化率为24．0％，苯二酚选择性为71．4％，其中n（邻苯二酚）／n（对苯二酚）为1．22．

Co-Cu／SiO2催化剂的表征329-333

摘要：用溶胶一凝胶法制备了Co—Cu／SiO2系列的担载型催化剂，采用SBET、TPR、XRD、O2滴定等技术对该催化剂进行了研究，并考察了催化剂在F—T合成反应中的催化性能．结果表明，样品的SBET较大，Co和Cu组分均很好分散；Cu^2＋的加入使得CO更易于被氢气还原，Co是经由Co^3＋→Co^2＋→Co^0的还原过程，Cu的还原为Co^2＋→Co^0；Cu^2＋的引入使得样品中钴的还原度增大，对F-T合成的催化性能有了一定的改善．

固体超强酸催化剂Ni／SO4^2-SnO2的制备与表征339-345

摘要：引入镍离子制备出新型固体超强酸Ni／SO4^2-SnO2，利用FT-IR、XRD、XPS、TG—DTA等测试手段对催化剂结构进行表征．FT—IR谱图显示，催化剂表面的硫酸根与金属以螯合双齿和桥式配位结合，形成了超强酸结构；XRD结果表明，样品表面主要显现出二氧化锡的四方晶型结构的二氧化锡，随着活化温度的提高，晶体结构渐趋完整，结合FT－IR结果表明可知，在973K，700℃时样品表面结合硫酸根已基本分解完毕；XPS结果表明，样品表面S仅存最高价态（＋6），这是超强酸具有高的催化活性的首要条件；TG—DTA测得镍的引入有利于催化剂的热稳定性提高，可以较好地获得SO4^2－组份，使其高温分解流失趋势变得更缓和．以乙酸正丁酯的酯化反应为模型反应，通过正交实验和单因素实验得到Ni／SO4^2-SnO2的最佳制备条件，粗产品经GC—MS分析，乙酸正丁酯的含量为90．26％，实验结果表明引入一定浓度的镍离子能提高固体超强酸酯化活性．

铜基催化剂上甲醇水蒸汽重整制氢I．催化剂组成的影响346-350

摘要：在H2O／CH3OH摩尔比为1．3、液空速为1．5h^-1、反应温度为220℃条件下，对甲醇水蒸汽重整制氢Ca／Zn／（Fe，Mn，Cr）／AIO催化剂性能进行了考察．研究表明，Cr的加入可以显著提高甲醇的转化率，降低出口气体中的CO含量．与Cu60Zn30Al10催化剂相比，Cu30Zn15Cr45Al10催化剂出口气体中CO的含量降低54％，甲醇的转化率提高约20％．

碱性载体对负载型CoO催化剂催化性能的影响351-356

摘要：采用XRD、TPR、TPD、XPS和催化活性评价等技术，考察了负载型CoO催化剂的表面性质和其对CH4与CO2重整制合成气反应的催化性能．实验结果表明，碱性载体或助剂MgO和La2O3的添加能有效地改善CoO催化剂的表面结构、抗积炭能力和还原性能，CoO／MgO催化剂显示出最佳的催化反应稳定性。在750℃、GHSV=2500h^-1、CH4／CO2原料比为1：1下，连续反应100h内催化剂活性较为稳定，CoO／MgO和COO／γ-Al2O3催化剂的表面性质本质上是不相同的．

Eu2O3修饰对纳米TiO2热稳定性及光催化活性的影响357-361

摘要：通过浸渍过程实现了Eu2O3对溶胶水热法合成的锐钛矿相TiO2纳米粒子的表面修饰改性．重点研究了表面修饰对纳米锐钛矿相热稳定性及光催化活性的影响．结果表明，Eu2O3表面修饰抑制了锐钛矿相向金红石相的转变，相变温度由550℃左右升高到700℃左右，提高了纳米锐钛矿相TiO2的热稳定性，这与Eu2O3，修饰在表面而阻碍了锐钛矿纳米粒子的直接接触有关．与未修饰的TiO2相比，经过700℃高温热处理的Eu2O3修饰的TiO2样品表现出了较高的光催化活性，这与其结晶度提高而有利于光生电荷分离有关．

Bi（Nb）OCI光催化剂的制备及其可见光降解罗丹明B溶液的性能362-365

摘要：半导体光催化剂作为环境净化材料，具有稳定性好、光效率高、无二次污染等特点，具有广泛的应用前景．过去的研究大都集中在以TiO2为基础的光催化剂上．本文制备了具有层状结构的Bi基氧氯化物Bi（Nb）OCl光催化剂，用XRD、BET和UV-VIS吸收对样品进行了晶相、孔结构和光吸收性能表征，用罗丹明B的降解表征了材料的光催化活性．结果表明，BiOCl和Bi4NbO8Cl均具有可见光光催化降解活性，但两者的反应机理不同，Bi4NbO8Cl是光催化机制，BiOCl是染料光敏化机制．

无氧条件下TiO2薄膜界面光催化反应的XPS研究366-371

摘要：设计利用X射线光电子能谱仪的高真空系统作为无氧条件下光催化反应和分析的场所，研究真空无氧环境和大气有氧环境中紫外光激发TiO2薄膜表面的光催化反应，并对无氧条件下TiO2薄膜降解亚甲基蓝进行初步探索．结果表明，在大气有氧和真空无氧条件下TiO2薄膜经紫外光照后，表面的化学组成和化学状态均发生了变化；在有氧环境中TiO2薄膜表面氧含量增加，而在无氧环境中TiO2薄膜表面氧含量减少．TiO2薄膜表面的吸附氧是维持无氧条件下光催化反应的重要原因，增加薄膜表面吸附氧的含量能提高TiO2薄膜在无氧环境中的催化活性．此外，无氧条件下TiO2薄膜降解亚甲基蓝光催化反应过程中，亚甲基蓝分子只是脱去了某个含氮的基团，生成了中间产物，而并没有完全降解．

酶法合成α-亚麻酸型多烯磷脂酰胆碱的研究372-376

摘要：为合成含有α-亚麻酸（α-LNA）的多烯磷脂酰胆碱，我们用高纯度蛋黄磷脂和含亚麻酸油脂在定向脂肪酶的催化下进行了酯交换反应研究，考察了亚麻酸分子形式、反应体系、含水量、底物浓度比及原料亚麻酸纯度对结合率的影响，结果表明，以正己烷作反应介质，加入较高纯度的亚麻酸乙酯（含量72．7％），底物浓度比1：3（g／g），加水量1．0％，脂肪酶20％，在45℃恒温水浴下，搅拌反应12h．卵磷脂的亚麻酸结合率可达20％以上．

分子催化杂志进展与评述

氮氧自由基催化有机物的分子氧氧化研究进展377-385

摘要：各类有机物的氧化一直受到国内外工业的广泛关注，尤其是烷基芳烃、大环烷烃、醇类、氮杂环化合物等有机物的氧化具有巨大的工业应用前景．传统的工业规模的有机物氧化反应条件苛刻，存在诸多缺陷：或高温高压导致的高耗能，或使用卤化物导致对反应容器的腐蚀，或使用硝酸作氧化剂产生大量具有温室效应的气体一氧化二氮，以及反应的选择性不高带来大量的副产物等等．

《分子催化》征稿启事386-386

摘要：《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版，由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物．主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果．辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目．内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等．

Graphical AbstractI0001-I0005