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分子催化 2005年第05期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

La-Co-Ce-O复合氧化物催化剂的制备、结构与性能321-326

摘要：采用柠檬酸络合法制备出具有不同原子比(La+Co/La+Co+Ce)的La-Co-Ce-O系列复合氧化物,并采用XRD、XPS和H2-TPR等方法对样品进行了表征测试.XRD结果表明,样品中的活性相为高分散的Co3O4纳米微晶(20～50 nm)和少量的LaCoO3相,与浸渍法相比,柠檬酸络合法制得的样品具有更高的组分分散度和更小的晶粒度.CO氧化活性测试结果表明,柠檬酸络合法制得的样品比传统浸渍法制得的样品起燃温度降低约40℃,但样品的氧化活性与活性相Co3O4的多少及其晶粒度并不呈顺变关系.TPR和XPS的结果表明,样品中CeO2含量及可还原氧物种的多少与活性有直接关联,样品表面La、Co和Ce的原子百分数接近时,协同效应最佳,活性最好.

Mn-CaO催化剂上甲烷-二氧化碳共活化制C2烃研究Ⅱ.催化剂表征及反应机理研究327-331

摘要：在Mn-CaO催化剂开展了一系列的表征,包括XRD,XPS,CO2-TPD.结合催化剂评价、表征结果,对催化反应机理进行了推测,指出Mn组分与催化剂的活性相关联而Ca组分的主要作用是提供吸附型的CO2(a)*,反应过程中形成的Mn3+/Mn2+离子对在CO2和CH4的活化过程中扮演了重要角色.

Pt/SAPO-11催化剂上柴油馏分临氢异构化改质反应研究332-337

摘要：以SAPO-11为载体制备了Pt/SAPO-11柴油异构降凝催化剂.采用微反评价选取n-C12烷烃为柴油模型分子进行临氢异构化反应研究,结果显示异构化产物以单甲基异构体为主,在多支链的异构体中以双甲基异构体为主.同时,采用固定床加氢装置考察了催化剂对不同性质柴油原料的异构化性能.实验结果表明,处理直馏柴油和焦化柴油时,在实现柴油深度降凝的同时柴油收率达到95%以上,且十六烷值有所提高,生产的-20#、-35#清洁柴油性能可达到国家优质低凝柴油指标,该催化剂具有较高的实际应用潜力.

欢迎订阅《分子催化》337-337

TiO2-CeO2催化剂湿式氧化苯酚的活性研究338-341

摘要：采用共沉淀法制备了湿式氧化降解苯酚的TiO2-CeO2催化剂,测定了反应过程中不同反应时间的COD去除率,结果表明,当Ti、Ce摩尔比为3:1时,在150℃、总压5MPa(其中氧分压4.5MPa)时,所制备的催化剂活性最高,反应90分钟COD去除率可以达到71%.对催化剂进行了比表面积、XRD和XPS测试,结果表明,高效的催化剂具有较多的活性位、催化剂粉末体系Ce的变价特性以及大量的表面吸附氧.

新型改性凹凸棒土负载的Ni-B合金催化剂在甲乙酮氨化中催化性能的研究342-345

摘要：制备了凹凸棒土负载型Ni-B合金催化剂,考察了其对甲乙酮氢化胺化合成仲丁胺的催化活性.利用XRD、XPS、TEM等手段考察了不同酸浓度的处理对凹凸棒土负载体以及由此得到的负载型催化剂的结构和催化性能的影响.

中文核心期刊要目总览（2004年版）345-345

碳纳米管对非晶态NiB合金催化剂性能的影响346-350

摘要：采用化学还原法制备了非晶态NiB合金,用CNTs-1、CNTs-2、γ-Al2O3作载体制备了负载型非晶态NiB合金催化剂.以乙炔选择性加氢为目标反应考察了催化活性和选择性,用TEM、TPD等方法对催化剂进行了表征.TEM结果表明,粒径为8～10 nm的NiB粒子均匀分散在CNTs-1外表面,大部分粒径为12～14 nm的NiB颗粒在CNTs-2内腔生长,而γ-Al2O3载体未能有效提高NiB分散度.用CNTs-1将NiB负载化,明显提高了NiB催化剂乙炔加氢活性.CNTs-1、CNTs-2和γ-Al2O3载体对比,CNTs-2作载体促进了催化剂对氢的吸附,减弱了乙炔的吸附,提高了加氢活性和乙烯选择性.

纳米晶粒钙钛矿型La1-xSrxCoO3催化剂的制备及其对VOCs催化燃烧的研究351-355

摘要：以共沉淀法制备出了纳米晶粒钙钛矿型LaCoO3和La0.8Sr0.2CoO3催化剂,并考察了其对VOCs的催化燃烧性能,实验结果表明该类催化剂对单一VOC和混合VOCs均有很好的催化活性,而La0.8Sr0.2CoO3的催化活性要比LaCoO3的催化活性更好;在混合VOCs催化燃烧的试验中,三种有机物的易氧化性依次为正丙醇＞甲苯＞环己烷,达到99%的转化率时,环己烷的反应温度则比甲苯的反应温度要低约40℃,同时催化剂100h稳定性试验和表征结果表明,La1-xSrxCoO3(x=0、0.2)钙钛矿型催化剂有着很好的结构稳定性.

Pr2-xSrxCoO4±λ催化剂的合成及对CO还原NO的活性356-360

摘要：采用聚乙二醇凝胶法合成了Co系稀土复合氧化物Pr2-xSrxCoO4±λ(0.2≤x≤1.0),以CO还原NO为探针反应及XRD、IR、TPR、XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征.结果表明:所有样品都具有K2NiF4型结构,x=0.2和x=1.0时,样品中有少量杂相,0.6≤x≤1.0时,形成的复合氧化物除T相外尚有少量T*相生成;Pr2-xSrxCoO4±λ复合氧化物中Co3+的含量及非化学计量氧(λ)随x增大而增加;CO还原NO的催化活性与Co3+含量以及氧空位浓度有关.

等离子体辅助合成分子筛膜及其催化性能的研究361-365

摘要：首次将等离子体技术应用于分子筛膜的制备,研究了以微波等离子体处理基材表面分子筛膜前驱体辅助水热反应合成支撑β型分子筛膜.利用XRD、SEM、XPS、BET、TPD表征了分子筛膜的物相、形貌、孔结构、表面元素组成和表面酸性,并通过甲醇与异丁烯液相反应体系实验考察了分子筛膜的催化性能.结果表明,等离子体处理能有效改善分子筛膜前驱体在基材表面的分散状况,减小了分子筛膜晶体的尺度,使晶体大小均匀,形成的膜致密、牢固.与采用常规方法合成的分子筛膜相比,等离子体辅助合成的分子筛膜对甲醇与异丁烯的反应有更好的催化活性.

负载型纳米ZrO2／Al2O3复合载体的制备和表征及其Ni/ZrO2/Al2O3催化性能的研究366-370

摘要：以大孔Al2O3为基载体,采用沉积-沉淀法和溶胶-沉积法制备了负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体.用XRD、TEM和比表面与孔径测定等手段对载体进行了表征.结果表明,负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体具有较大的比表面积和适宜的孔径分布,纳米ZrO2在载体上呈单层均匀分布.以CH4-CO2重整制合成气为探针反应,考察了Ni/ZrO2/Al2O3催化剂的活性和选择性.

SO4^2-/TiO2固体超强酸新制备方法及其对形成邻苯二甲酸二丁酯的催化活性371-375

摘要：建立了用钛白粉制备固体超强酸SO42-/TiO2的新方法.考察了超强酸SO42-/TiO2的制备条件对催化邻苯二甲酸酐和正丁醇酯化反应的催化活性的影响.实验表明,以合成的超强酸为催化剂,在160℃反应4 h,邻苯二甲酸二丁酯的产率大于99%.

草酸盐对甲醛光催化氧化降解过程促进作用的研究376-382

摘要：采用漫反射红外光谱(DRIFTS)技术和循环伏安法对TiO2光催化剂上甲醛光催化氧化过程中催化剂表面吸附、降解行为进行了考察.研究了草酸盐对甲醛光催化氧化降解行为的影响,结果表明低浓度草酸钠的加入提高了甲醛的降解效率,这个结果归因于草酸根离子的存在能够清除吸附位上积聚的甲酸及类似中间产物.光电化学实验进一步证实了草酸钠对甲醛光催化氧化中间产物的清除作用.

高分子担载水杨醛希夫碱钴配合物催化分子氧氧化环己烯性能研究383-387

摘要：合成了聚苯乙烯担载的酪氨酸水杨醛希夫碱钴配合物,并研究了该高分子金属配合物对分子氧氧化环己烯的催化性能.探讨了反应温度、添加剂及反应时间对环己烯转化率和产物选择性的影响.结果表明,70℃时,以微量醋酸为添加剂,在催化剂的催化作用下,以常压氧气氧化环己烯,得到烯丙基位的氧化产物环己烯醇、环己烯酮和中间产物环己烯过氧化氢.催化剂经五次循环使用仍具有较高的催化活性.环己烯在该高分子配合物作用下的催化氧化遵循一个自由基反应历程,与经典的Haber-Weiss历程相一致.

糖和H8-BINOL衍生的单齿亚磷酸酯配体的合成及其Rh催化α-脱氢氨基酸不对称氢化反应的研究388-393

摘要：由单糖(如果糖、葡萄糖和甘露醇)和H8-2,2'-联萘二酚出发设计和合成了的六个手性单齿亚磷酸酯配体,研究了其铑配合物催化α-脱氢氨基酸甲酯的不对称氢化反应,在1%mol催化剂量和0.12 MPa H2下,产物的对映选择性最高达到90.6%e.e.

溶剂和酰基受体对α-氰基-3-苯氧基苄醇乙醇的酶促对映体选择性转酯化反应的影响394-398

摘要：研究了在有机溶剂中固定化Alcaligenes sp.脂肪酶催化α-氰基-3-苯氧基苄醇乙酯的对映体选择性转酯化反应，考察了不同性质的溶剂和酰基受体对酶的催化活性和选择性以及对产物稳定性的影响．结果发现在弱极性溶剂如正己烷中酶具有较高的催化活性但产物e．e．％值低，而且容易分解；在四氢呋喃等溶剂中酶催化活性相对低，但产物e．e．％值高，也较为稳定；但反应时间太长，会导致产物分解及纯度下降；不同酰基受体对酶反应无显著影响，甲醇为最佳酰基受体，太多醇会导致反应速率下降；溶剂水含量大于2．0％时对酶活性和产物稳定性产生明显不利影响．在优化条件下，酶反应可得到（S）-α-氰基-3-苯氧基苄醇产率＞48％，纯度＞99％e．e．

化学酶法合成光学纯亮氨酸399-402

摘要：用化学酶法合成L-亮氨酸,先在PdCl2/PPh3/LiBr/H2SO4催化体系作用下,异戊醛酰胺羰基化合成消旋的N-乙酰基亮氨酸;然后在酰基转移酶催化下水解,得到L-亮氨酸和N-乙酰基-D-亮氨酸.文中对酰胺羰基化反应条件进行了优化,分离得到消旋N-乙酰基亮氨酸产率为66.4%.经酶对映选择地水解后得L-亮氨酸,产率为41%,产物L-亮氨酸经衍生化后由气相色谱测定其光学纯度达99%ee.