摘要：化学改性的碳材料由于其可控的理化性能、可设计的微纳结构以及优良的稳定性,在可再生能源储存和转换领域得到了极大的关注.将杂原子例如N,P,B和S掺杂到碳材料的骨架结构可以显著改善其电催化活性,这是因为杂原子掺杂可以打破相邻碳原子的电中性,创造活性位点,从而有利于氧气分子的吸附和氧还原反应的进行.早期报道比较多的是氮掺杂的碳材料,后续的研究发现,与氮掺杂相比,磷掺杂能够更有效地对碳的结构和性能进行改性,因为磷原子比氮原子具有更大的共价半径和更低的电负性,磷掺杂的碳材料也表现出更为优异的催化活性.此外,氧还原反应活性极大地依赖于碳材料的结构性质诸如导电性,稳定性和活性位点的分散程度等.基于这种考虑,构建具有高比表面积以及发达孔隙率的多孔碳材料有利于对活性位点的充分利用,并改善催化反应过程的物质传输.但是制备磷掺杂多孔碳材料的方法一般都比较复杂且危险,为此,本课题组发展了一种有机-有机自组装的软模板法,以有机膦酸为磷源制备了磷掺杂的介孔碳材料用于电催化氧还原反应,所得到的材料具有较高的磷掺杂率和较大的比表面积,然而,该催化剂的表观活性与商业Pt/C相比仍有很大差距,而且磷掺杂量对介孔碳材料结构和活性的影响也不甚清楚.基于此,本文采用有机膦酸羟基乙叉二膦酸(HEDP)为磷源,酚醛树脂为碳源,并加入适量的铁物种制备得到了介观结构良好的碳材料,其中,制备过程中铁物种可以作为石墨化催化剂,增强材料的石墨化程度,随后的酸洗将其去除,所得碳材料比表面积大,孔径分布窄,导电性能良好.此外,进一步探讨了磷的掺杂量对电催化活性的影响.XRD和TEM结果表明,适量磷掺杂所制备的催化剂(P-MC-4)具有有序的蠕虫状孔结构;EDS图谱表明,磷原子已经均匀的掺杂到碳材料的骨�