催化学报杂志 CSCD期刊

催化学报 2011年第06期杂志 文档列表

催化学报杂志综述

Conversion of Solar Energy to Fuels by Inorganic Heterogeneous Systems879-890

摘要：Over the last several years,the need to find clean and renewable energy sources has increased rapidly because current fossil fuels will not only eventually be depleted,but their continuous combustion leads to a dramatic increase in the carbon dioxide amount in atmosphere.Utilisation of the Sun＇s radiation can provide a solution to both problems.Hydrogen fuel can be generated by using solar energy to split water,and liquid fuels can be produced via direct CO2 photoreduction.This would create an essentially free carbon or at least carbon neutral energy cycle.In this tutorial review,the current progress in fuels＇ generation directly driven by solar energy is summarised.Fundamental mechanisms are discussed with suggestions for future research.

近十年固体超强碱催化剂的研究进展891-898

摘要：综述了近十年来固体超强碱催化剂的研究进展,主要包括超强碱的类型、制备方法及其应用,以及碱性位的产生机理.迄今为止,已报道的超强碱种类少,大部分是以金属氧化物为载体制得,且需在苛刻条件下制备和使用,从而限制了其发展和应用.此外,有关超强碱位形成机理的研究也鲜见报道.该领域的发展趋势在于开发出可用于制备固体超强碱的新型载体材料和新的修饰组分,以及拓展超强碱在催化反应尤其是高温催化反应中的应用.

催化学报杂志研究快讯

手性伯胺催化剂用于顺式选择性的不对称Cross-Aldol反应899-903

摘要：基于酸碱作用,将手性伯胺与质子酸原位结合制得有机小分子催化剂,并用于醛与醛的不对称Cross-aldol反应.与一般手性仲胺催化剂不同,该类伯胺催化剂得到的是顺式选择性构型的Cross-aldol产物,其产率达90%,顺反比和ee值分别为9：1和90%.相比而言,采用简单易得的（1S,2S）-（＋）-环己二胺即可得到较高选择性的顺式产物.

催化学报杂志研究论文

常温下MnO_2/Al_2O_3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应904-916

摘要：采用浸渍法制备了Al2O3负载的5种过渡金属氧化物催化剂,考察了它们在常温下催化臭氧氧化甲苯的性能,并运用程序升温还原、程序升温氧化、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,NiO/Al2O3,CoO/Al2O3和MnO2/Al2O3催化剂上活性氧中心数量较少,臭氧与甲苯转化率较高;而Fe2O3/Al2O3和CuO/Al2O3催化剂上则相反.催化降解臭氧效率较高的催化剂上甲苯转化率也较高,在本文实验条件下,CO2产率低于30%.当甲苯浓度为666mg/m3,O3浓度从193mg/m3提高至965mg/m3时,甲苯转化率从15.2%提高至46.7%,并且使反应后催化剂表面产物和晶格氧含量增加.原位漫反射红外光谱研究发现,反应过程中生成了含COO-,C=O和C-O官能团的物质,O3浓度的提高加速了COO-向C=O与C-O的转化,前者在573KO2气氛下几乎不发生反应,而后者在373K开始分解.基于此,提出了常温下臭氧催化氧化甲苯的反应机理.

高载量、高活性Ni/Al_2O_3催化剂的制备及其芳环加氢催化反应（英文）917-925

摘要：使用共沉淀法制备了担载量很高的Ni/Al2O3催化剂,通过正丁醇干燥处理,提高了催化剂的表面积和担载镍的分散度.实验发现,镍的担载量和干燥过程对催化剂的表面积、孔结构及金属镍的还原度和分散度影响很大.经过正丁醇处理的80%Ni/Al2O3-B催化剂具有较高的表面积,而担载镍的还原度和分散度也显著提高,使得催化剂具有很高的活性金属镍表面积（90m2/g-催化剂）,该催化剂对甲苯有较强的吸附作用,在甲苯和苯酚的芳环加氢反应中表现出了很高的催化活性.

Fabrication and Characterization of Tailored TiO_2 and WO_3/MWCNT Composites for Methylene Blue Decomposition926-932

摘要：A sol-gel method was used to prepare WO3/MWCNT-TiO2 composites.Their photocatalytic activities were evaluated by the degradation of methylene blue （MB） solution under UV light.The catalysts were characterized by X-ray diffraction,specific surface area measurement,energy-dispersive X-ray analysis,transmission and scanning electron microscopy.Aqueous MB solutions of 100 ml were photodegraded by a small amount of the WO3/MWCNT-TiO2 composite under UV light irradiation.The photocatalytic data showed that the WO3/MWCNT-TiO2 composite achieved a high rate of MB photodegradation.This was attributed to the use of MWCNT which can absorb UV light to create photo-induced electrons,strong adsorption of dye molecules on the photocatalyst,and reduced recombination rate of electron-holes in the WO3/MWCNT-TiO2 composite due to the introduction of the WO3 semiconductor.

Microwave-Assisted Preparation of CdS Nanoparticles in a Halide-Free Ionic Liquid and Their Photocatalytic Activities933-938

摘要：A microwave-assisted （4-6 min） method was used for the preparation of CdS nanoparticles in 1-ethyl-3-methylimidazolium ethyl sulfate,a halide-free room-temperature ionic liquid （RTIL）.The samples were characterized by powder X-ray diffraction,energy dispersive X-ray spectroscopy,and scanning electron microscopy.Diffuse reflectance spectra showed a 1.33 eV blue shift relative to bulk CdS.The photocatalytic activities of the nanoparticles for photodegradation of methylene blue （MB） using UV and visible light were measured.The photodegradation of MB decreased with calcination temperature.First order rate constants for the reaction under visible and UV irradiations over the nanoparticles prepared in the RTIL rich media were 5.4 and 2.5 higher,respectively,than the sample prepared in water.

单斜BiVO_4可见光催化降解甲基橙的形貌效应939-949

摘要：以硝酸铋和偏钒酸铵为无机源,NaOH为pH值调节剂,三嵌段共聚物P123为表面活性剂,采用醇-水热法制备了多种形貌的单斜BiVO4.利用X射线衍射、N2吸脱附、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外可见光漫反射等技术表征了其物化性质,并考察了这些BiVO4样品在可见光照射下降解甲基橙的催化活性.结果表明,表面活性剂和溶液pH值对所得BiVO4产物的粒子形貌影响很大.在醇-水热温度为180oC,pH值为2,7或10时,可分别制得多孔球状、花状和片状BiVO4;而采用P123作表面活性剂,在醇-水热温度为180oC且pH为2时可制得棒状BiVO4.BiVO4样品粒子形貌的不同导致它们的比表面积、表面氧空位密度和（040）晶面暴露率不同,其中以棒状BiVO4样品具有最高的比表面积、氧空位密度和（040）晶面暴露率以及最低的带隙能,使其对甲基橙降解表现出最好的光催化活性.可以认为,BiVO4样品对甲基橙的光催化降解反应活性存在形貌效应,棒状形貌有利于提高BiVO4的光催化性能.

纳米Cu_2O/珍珠贝壳复合光催化材料的制备及其在有机染料处理中的应用（英文）950-956

摘要：将珍珠贝壳废弃物活化并作为载体,应用原位水解法制备出Cu2O/珍珠贝壳复合材料.运用X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜、紫外-可见漫反射吸收光谱对复合材料进行表征.用活性大红染料B-3G水溶液作为模拟废水评价复合材料在可见光下的催化性能.结果表明,负载的Cu2O呈椭球形,理论平均粒径为16.8nm.复合材料对紫外和可见光谱均有吸收.相对纯Cu2O而言,纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料在催化有机染料降解脱色实验中具有更高的活性,在适宜的环境条件下（pH为6.0～12.0,反应时间为90min,B-3G初始浓度≤220mg/L）,催化B-3G降解脱色率达98%,催化反应过程符合伪一级反应动力学模型.此外,傅里叶变换红外光谱研究表明,纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料的形成源于Cu2O和CaO间的结合并发生相互作用.

溶胶凝胶法制备的Cu/SiO_2催化剂及其催化草酸二甲酯加氢反应957-969

摘要：采用溶胶凝胶法制备了用于草酸二甲酯加氢合成乙二醇的Cu/SiO2催化剂,在优化的反应条件下,当催化剂中Cu含量为15%～25%时,草酸二甲酯转化率和乙二醇选择性分别达到99.9%和95.0%.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线衍射、氢气程序升温还原、N2O滴定法和X射线光电子能谱等手段对各Cu/SiO2催化剂进行了表征.结果表明,在相同反应条件下,随着Cu含量增加,硅胶对活性物种的包裹作用和Cu物种间的团聚作用对催化剂活性影响较大,当Cu含量≤10%时,硅胶对Cu物种的包裹作用强烈,是影响催化剂活性的主要因素;当Cu含量〉10%时,催化剂表面Cu物种间的团聚作用变得突出,成为影响催化剂活性的主要因素,二者的消长对催化剂表面结构、活性物种的形态和化学环境的影响很大,并最终影响催化剂的性能.

Zn掺杂的LaCoO_3钙钛矿用于乙醇水蒸气重整制氢反应（英文）970-977

摘要：利用一步柠檬酸络合法合成了钙钛矿LaCo1-xZnxO3（x=0,0.05,0.1,0.2,0.3,0.5）,并将其用于乙醇水蒸气重整反应.利用X射线衍射、程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,Zn的加入不利于形成LaCo1-xZnxO3钙钛矿结构,当x≥0.1时产生了一些分离相.新鲜LaCo0.9Zn0.1O3催化剂中意外发现存在Co3O4相,这有利于催化剂反应性能的提高.反应后的催化剂结构发生变化,形成了La2O2CO3,而该物质有利于积炭的消除和甲烷的重整.

Photocatalytic Synthesis of Gold Nanoparticles Using Preyssler Acid and Their Photocatalytic Activity978-982

摘要：Preyssler acid H14[NaP5W30O110] was used as reducing agent and stabilizer for the synthesis of gold nanoparticles by photolysis of Au（III）/Preyssler acid/propan-2-ol solution.Preyssler acid plays both the role of transferring electrons from propan-2-ol to Au（III） and stabilizing the nanoparticles.Propan-2-ol was used as sacrificial reagent for the photoformation of reduced Preyssler acid.Gold nanoparticles （Au NPs） were characterized by UV-Vis spectroscopy,transmission electron microscopy （TEM）,and particle size distribution （PSD） measurements.The synthesized Au NPs had a uniform hexagonal morphology and their size was about 17 nm.The catalytic performance of these NPs for photodegradation of methyl orange （MeO） was investigated in aqueous solution.UV-Vis studies showed that Au NPs can catalyze photodegradation of this azo dye.The pseudo-first-order rate constants were also calculated for this reaction.

锐钛矿、金红石和板钛矿降解罗丹明B光催化活性的比较（英文）983-991

摘要：详细考察并比较了采用低温制备的锐钛矿、金红石和板钛矿氧化钛降解罗丹明B的光催化活性.与传统高温焙烧制备的金红石相比,低温制备的金红石粒径小,比表面积大,表面羟基数目多,因此光催化效率明显增加.更重要的是,当锐钛矿和金红石具有相似粒径和比表面积时,金红石具有较高的光降解罗丹明B活性.对于板钛矿氧化钛而言,虽然其表观光催化活性（单位时间内降解的罗丹明B）远低于锐钛矿或金红石的表观光催化活性,但是其本征光催化活性（单位比表面积、单位时间内降解的罗丹明B）却远远高于锐钛矿或金红石的本征光催化活性.

无粘结剂成型的Zn/ZSM-5催化剂上混合碳四烃类芳构化反应性能992-996

摘要：制备了无粘结剂成型的Zn/ZSM-5分子筛催化剂,并与机械压片和引入氧化铝或氧化硅粘结剂成型的催化剂相比较,采用N2-物理吸附-脱附、扫描电子显微镜、NH3-程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并评价了催化剂上混合碳四烃类芳构化反应性能.结果表明,相对于机械压片和引入粘结剂成型的催化剂,采用无粘结剂成型的Zn/ZSM-5催化剂具有较大的比表面积,负载的Zn物种分布更加均匀,因而在混合碳四烃类芳构化过程中表现出较高的催化活性和稳定性.

离子液体中Lewis酸催化葡萄糖和果糖脱水制备5-羟甲基呋喃甲醛997-1002

摘要：在离子液体中采用不同的Lewis酸催化葡萄糖和果糖脱水制备5-羟甲基呋喃甲醛（5-HMF）.结果表明,CrCln和SnCln均可高效催化葡萄糖转化为5-HMF.另外,Lewis酸的酸性越强,其催化果糖转化为5-HMF的产率越高.镧系金属氯化物在反应中表现出较好的催化活性和产物选择性.同时还研究了离子液体结构对催化反应的影响.结果表明,咪唑型离子液体在葡萄糖转化为5-HMF的反应中表现出明显的奇偶效应,即离子液体支链碳原子数为偶数时,5-HMF产率较高;而在果糖转化为5-HMF的反应中,离子液体的支链烷基长度越短,5-HMF产率越高.在离子液体[C2MIM]Br（溴化1-乙基-3-甲基咪唑）中,SnCl2催化葡萄糖脱水时5-HMF收率为65%,而ErCl3催化果糖得到的5-HMF收率可达92%.

不同反应体系中（S）-1-（4-甲氧基）-苯基乙醇的不对称生物合成1003-1010

摘要：在不同反应体系中,研究了固定化红酵母细胞催化对甲氧基苯乙酮不对称还原合成（S）-1-（4-甲氧基）-苯基乙醇的反应.结果表明,在含离子液体的混合反应体系和双相反应体系中,该不对称还原反应的效率得到了不同程度的提高.此外,离子液体中阴阳离子类型对该反应的影响较大,特定阴阳离子间的匹配对固定化红酵母细胞发挥最佳催化效果至关重要.

催化学报杂志相关信息

第十二届全国均相催化学术会议通知1010-1010

摘要：中国化学会第十二届全国均相催化学术讨论会定于2011年10月中旬在成都召开.会议由中国催化学会均相催化专业委员会主办,四川大学化学学院承办,中国科学院成都有机化学研究所协办.本届会议将全面展示两年来我国在均相催化和相关领域取得的研究成果,交流和讨论均相催化发展的新趋势和所面临的机遇与挑战,以促进我国均相催化学科和相关产业的发展.

催化学报杂志研究论文

酸处理活性炭对其负载的RbNO_3-KF催化剂气相合成C_2F_5I反应性能的影响1011-1016

摘要：对活性炭（AC）进行酸处理能够改变表面含氧官能团,从而加强金属前驱体与活性炭载体的锚固作用,改变催化剂的分散度和表面碱性.采用HCl,HNO3和HF分别对AC进行处理,制得一系列AC负载的RbNO3-KF催化剂,考察了它们在气相合成C2F5I反应中的催化性能.采用N2吸附-脱附、Boehm滴定、CO2程序升温脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和元素分析对催化剂进行了表征.结果表明,AC经HCl处理后RbNO3-KF/AC催化剂具有较高的分散度和适中的弱碱性,有利于气相催化合成C2F5I.各催化剂分散度大小顺序为：RbNO3-KF/AC（HNO3）〉RbNO3-KF/AC（HF）〉RbNO3-KF/AC（HCl）〉RbNO3-KF/AC.该顺序与相应载体表面的酸性和官能团变化趋势一致,但与催化剂表面的碱性并无对应关系.催化剂表面碱性与AC表面含氧官能团和表面碱性有关.