催化学报杂志 CSCD期刊

催化学报 2009年第06期杂志 文档列表

催化学报杂志研究快讯

一种抗CO2中毒的高电化学性能质子导体电解质479-481

摘要：制备了一种高电化学性能的抗CO2中毒的低温质子导体固体氧化物燃料电池电解质BaZr0.4Ce0.4Y0.2O3（BZCY4）,并通过双层共压法制备出NiO＋BZCY4阳极支撑的单电池.该电池以质子导体材料BZCY4氧化物为电解质,钙钛矿型材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3（BSCF）为阴极,在750和400℃下的功率密度分别为219和57mW/cm^2.

钛硅分子筛TS-1的酸性表征及酸催化性能482-484

摘要：采用Hammett指示剂滴定法表征了钛硅沸石TS-1的酸性．结果表明，TS-1酸强度范围为＋3．3〈H0≤＋4．8．其中，在＋3．85〈H0≤＋4．8范围的弱酸中心可能与TS－1骨架钛有关，而在＋3．3〈H0≤＋3．85的较强酸中心则可能与无定形的六配位非骨架钛有关．TS－1上的较强酸中心能够显著地催化环氧丙烷与甲醇的醚化反应，而TS－1上的弱酸中心对该反应几乎没有催化活性，但弱酸中心对乙二胺环胺化生成哌嗪和三乙烯二胺反应具有高活性和高选择性．这表明TS－1作为一种弱的固体酸催化剂，有可能应用于选择氧化以外的催化反应．

催化学报杂志研究论文

水合氧化钌对铂电催化剂上甲醇电氧化反应的促进作用485-489

摘要：以多壁碳纳米管（MWCNTs）为载体,制备了Pt载量为20%的Pt-（RuOxHy）m/MWCNTs催化剂（m为Ru/Pt原子比）,在m≤0.4时考察了不同电势区间循环伏安预处理对其催化性能的影响.水合氧化钌（RuOxHy）的存在明显提高了Pt催化剂抗CO毒化的能力,而在甲醇电氧化反应中Pt的质量比活性（MSA）随样品中m值增大呈先升后降趋势.经低电势区间（-0.20-0.46 V vs SCE）预处理稳定的催化剂中,Pt-（RuOxHy）0.10/MWCNTs样品中Pt的甲醇电氧化反应的MSA提高至相应单组分Pt/MWCNTs的9倍.将预处理电势区间扩展到高电势（即-0.20-0.96 V vs SCE）会造成钌组分溶解流失,导致催化剂抗CO毒化能力下降.在经过高电势区间的预处理后,Pt-（RuOxHy）020/MWCNTs对甲醇电氧化反应呈现出最高的催化活性,为单组分Pt催化剂的1.4倍.这些结果证实,水合氧化钉是Pt电催化剂的有效助剂.

丙烷氧化制丙烯酸催化剂MoVTeNbO的两段焙烧490-496

摘要：研究了不同焙烧方式和两段焙烧方式中不同焙烧温度对MoV0.3Te0.23Nb0.12Ox催化剂的结构及其在丙烷选择氧化制丙烯酸反应中催化性能的影响.结果表明,两段式焙烧方法促进了活性相M1相的生成和体相内较活泼晶格氧的产生,从而使催化剂性能显著提高.进一步的实验证明,两段式焙烧时两个不同阶段的焙烧温度对催化剂的结构和催化性能有重要影响.X射线衍射和程序升温还原等表征发现,催化剂的物相组成是一个对催化性能提高的尤为关键的因素,而较活泼晶格氧的产生对催化剂的活性也有重要影响.

不同矿源橄榄石对催化苯水蒸气重整的影响497-502

摘要：在固定床反应器中,以苯为生物质气化焦油模型化合物,测试了于900℃煅烧的4种不同矿源镁橄榄石（Mg,Fe）2SiO4及其负载镍催化剂的水蒸气重整活性,并对煅烧橄榄石进行了N2吸附、X射线衍射、程序升温还原和扫描电镜等测试.结果表明,不同矿源橄榄石的组成和表面性质不同,从而导致相应催化剂的性能差别较大.在具有较高可还原氧化铁含量和比表面积的橄榄石上,苯气相碳转化率最高.Ni的引入大大提高了苯转化率和产气中CO选择性,而降低了CH4和C2H4选择性.4种橄榄石负载镍催化剂的活性存在明显的差异,可能是因为活性组分在橄榄石载体表面的分散度不同.对反应后的积炭催化剂进行了热重分析.

化学气相沉积三甲基氯硅烷制备两亲性HZSM-5沸石503-508

摘要：以三甲基氯硅烷（（CH3）3SiCl）为改性剂,采用化学气相沉积法对HZSM-5沸石外表面进行修饰,再通过控制后处理抽空温度,制得两亲性沸石样品.在沉积过程中,改性剂与沸石外表面末端硅羟基作用形成亲油性基团,使得样品主要呈现出亲油性;经423～523K抽空处理后,沉积的（CH3）3Si基团发生Si-C键断裂而脱附出1～2个甲基,样品表现出两亲性能.该改性过程对HZSM-5沸石的孔道大小和内表面性质影响很小.在乙酸异戊酯相界面催化水解反应中,该两亲性沸石分布于水/油两相界面,表现出明显高于亲水性母体HZSM-5沸石的催化活性.

催化学报杂志相关信息

《催化学报》入选中国科协精品科技期刊示范项目508-508

摘要：根据中国科学技术协会2009年5月8日的＂2009年度中国科协精品科技期刊示范项目和英文版期刊国际推广项目的通知＂,由中国化学会和中国科学院大连化学物理研究所主办的《催化学报》被评为精品科技期刊示范项目,成为国内催化领域唯一入选的期刊.

催化学报杂志研究论文

碱土金属改性SAPO-34催化甲醇制烯烃509-513

摘要：用碱土金属（Mg,Ca,Sr和Ba）通过浸渍法对SAPO-34分子筛进行了改性,在常压连续流动固定床反应器上研究了其对甲醇制烯烃（MTO）反应的催化性能.结果表明,0.5%～1%Ba的添加明显提高了SAPO-34的抗积炭失活能力,使催化剂在WHSV=2h^-1和450℃条件下的催化寿命相对延长了27%.

鸟巢状氧化镁球形材料的合成、表征及催化性能514-518

摘要：将硝酸镁和碳酸钾溶液在沸腾的条件下反应,制备了一种具有鸟巢状形貌的碱式碳酸镁球形材料.此结构是由片状材料在无模板剂的条件下通过自组装形成,而且在焙烧过程中,形貌可以保持不变,从而制备得到新颖的具有鸟巢状形貌的多孔氧化镁球形材料.采用X射线衍射、低温氮气吸附、红外、热重和扫描电镜等分析手段对制备的材料进行了表征.结果表明,鸟巢状氧化镁具有较大的比表面积（150m^2/g）和孔容（0.51cm^3/g）.该材料用于1,2-丙二醇转化反应时,丙酮醇的选择性为92.36%,显示了良好的催化活性.

二甲醚部分氧化重整制氢中的部分氧化催化剂的考察519-524

摘要：采用浸渍法制备了一系列负载型贵金属催化剂,与Ni/Al2O3构成双床层催化剂,在连续流动固定床反应器中,进行了二甲醚（DME）部分氧化重整制氢的研究,系统地考察了贵金属类型及其负载量、载体以及还原温度与反应温度的影响.结果表明,Pd/Al2O3催化性能不及Pt/Al2O3和Rh/Al2O3,而Pt/Al2O3和Rh/Al2O3催化性能相当,考虑到价格因素,选择了Pt/Al2O3作为本反应催化剂.对Pt负载量的考察表明,0.5%Pt/Al2O3催化性能最佳,且Al2O3又比MgO和ZrO2更适合作载体.通过对工艺条件的考察,确定适当的还原温度与反应温度均为700℃.在上述最佳催化剂与反应条件下,DME转化率保持在100%,H2收率可达80%.

催化学报杂志相关信息

中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室（筹）诚聘高层次人才524-524

摘要：洁净能源国家实验室（Dalian National Laboratory for Clean Energy,DNL）以中国科学院大连化学物理研究所为依托单位,以国家能源重大战略需求为导向,紧密围绕我国能源发展战略目标,立足于战略层面支撑和引领能源相关行业的技术进步和相关学科领域的发展,凝练重大科学问题，组织实施部级能源科技重大项目，攻克化石能源高效清洁利用、节能减排等关键技术，突破可再生能源创新技术，为国家重大项目实施提供技术支撑，为国家能源可持续发展提供战略咨询，为国民经济可持续发展做出不可替代的贡献，

催化学报杂志研究论文

以异丙胺为模板剂合成ZSM-23分子筛525-530

摘要：系统考察了异丙胺-硅溶胶-偏铝酸钠-水体系中合成ZSM-23分子筛的影响因素.结果表明,当投料SiO2/Al2O3比为60～150时能够合成出晶相单一、结晶度良好的ZSM-23分子筛.SiO2/Al2O3比、模板剂用量、体系的碱度以及水量均能影响合成产物的晶型.同时模板剂用量和SiO2/Al2O3比对ZSM-23分子筛的形貌影响很大.在优化的条件下,稳定合成了不同形貌的ZSM-23分子筛.

具有介孔结构的ZSM-12分子筛的制备、表征及催化性能531-536

摘要：采用碱脱硅法制备了具有介孔结构的ZSM-12分子筛,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振和氨程序升温脱附等方法对碱处理前后的ZSM-12分子筛进行了表征,并考察了碱脱硅改性对分子筛的孔结构、酸性以及催化萘的烷基化反应性能的影响.结果表明,通过改变NaOH溶液的浓度可以在保持ZSM-12分子筛骨架结构的同时,有效地调变介孔的分布,随着碱处理浓度的提高,ZSM-12分子筛的介孔孔容增加,孔径分布范围变宽,产生的二次介孔改善了反应产物的扩散性能,有效地提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化性能,萘转化率和2,6-二甲基萘选择性均得到提高.

掺钡纳米氧化镁负载钌基氨合成催化剂的还原性能及其机理537-542

摘要：采用超声共沉淀法制备了掺钡纳米氧化镁负载的钌基氨合成催化剂Ru/Ba-MgO和Ru/La-Ba-MgO.催化剂中Ba是以BaCO3的形式存在于MgO载体中,使用时需还原活化为BaO.采用升温-恒温-升温阶梯式的还原程序考察了还原条件对催化剂还原性能及催化性能的影响,并利用透射电镜、X射线衍射、H2脉冲化学吸附、热重及程序升温还原等分析手段,对催化剂在氢气气氛中的还原机理进行了探讨.结果表明,催化剂中BaCO3的热稳定性及Ru粒子是否聚结长大是影响催化剂活性的主要因素.在氢气气氛中,Ru/Ba-MgO催化剂的还原过程存在偶合反应,Ru的存在可加速该偶合反应的进行,进而促进催化剂还原,提高其催化活性.

不同晶相TiO2负载Au催化剂用于巴豆醛选择性加氢543-548

摘要：以不同晶相的TiO2为载体,利用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2催化剂,并将其用于巴豆醛选择性加氢反应,考察了TiO2晶相和还原温度对Au/TiO2催化剂性能的影响.结果表明,锐钛矿比金红石更有利于提高巴豆醇选择性,而复合相TiO2载体既可增加Au的催化活性,又可提高巴豆醇选择性.此外,高温还原能促进Au/TiO2催化剂对C=O的选择性加氢,当还原温度为500℃时,产物中巴豆醇是丁醛的2.7倍.

载体焙烧温度对Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响549-554

摘要：通过X射线衍射、N2吸附-脱附、程序升温脱附、程序升温还原和电子顺磁共振方法研究了焙烧温度对MgO-Al2O3载体物化结构和Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响.结果表明,在600～800℃范围内焙烧的复合氧化物以MgAl2O4-xMgO-yAl2O3无定形形式存在,载体表面存在较多的中强酸-碱位,相应的负载催化剂具有较高的水煤气变换活性.在氧化态催化剂中存在较多八面体结构的Mo物种,而硫化态催化剂中含有较多氧硫包围的Mo物种.这些钼物种与催化剂的活性紧密相关.

活性炭材料对镍基催化剂乙醇气相羰化性能的影响555-559

摘要：采用浸渍法制备了负载在竹炭（BC）、柱状煤质炭（CYC）、果壳炭（FC）、木质炭（WC）和椰壳炭（CC）上的5种Ni基催化剂,考察了镍分散度、还原性能及催化乙醇气相羰化制丙酸的性能.用N2物理吸附法、X射线光电子能谱和程序升温脱附等方法研究了活性炭的孔结构特性、表面含氧官能团种类和数量.结果表明,Ni/CC的羰化活性最高,乙醇转化率和丙酸选择性分别为96.1%和93.2%,而Ni/BC的羰化活性最低,乙醇转化率和丙酸选择性分别为63.0%和32.7%.催化剂催化羰化性能与其载体活性炭材料的性质密切相关.

乙烯在FeO（100）面吸附的理论研究560-564

摘要：运用密度泛函理论中的广义梯度近似的PW91方法结合周期性平板模型,探讨了乙烯分子在FeO（100）面上不同吸附位的平行吸附行为.结果表明,乙烯在hollow位上吸附最稳定,与底物的两个Fe原子形成双σ键,吸附能为86.8kJ/mol.吸附前后的态密度、电荷布居、轨道成分和振动频率的分析结果表明,在吸附过程中,乙烯的π电子向底物转移,同时Fe将3d轨道的电子反馈给乙烯的反键π轨道,乙烯C的杂化方式由sp2部分转化为sp3.