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分子催化 2018年第01期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

水热法制备Cu-HMS催化剂及其催化草酸二甲酯加氢性能的研究1-7

摘要：以十六胺为模板剂，采用水热合成法制备了一系列不同铜负载量的Cu-HMS催化剂，并考察了其对草酸二甲酯加氢制乙二醇反应的催化性能.同时，通过X射线粉末衍射（XRD）、N2低温吸附脱附、红外光谱（FI-IR）、H2程序升温还原（H2-TPR）及透射电镜（TEM）等手段对催化剂进行了系统表征.结果表明，铜负载量对催化剂活性组分的分散性和载体之间的相互作用力影响很大.实验结果表明，以20%铜负载量制备的Cu-HMS催化剂催化性能优势明显.在反应温度为205℃、压力为2.0 MPa、氢酯比为80 mol/mol及液时空速为0.4 h-1的条件下，草酸二甲酯的转化率接近100%，乙二醇的选择性高达98.11%.

基于Cu-Fc配位聚合物衍生的Pt-Cu/CuxFeyO@C催化1,4-丁炔二醇加氢性能研究8-17

摘要：1，4-丁烯二醇是精细化工领域的重要中间体，有着广泛的应用.采用异丙醇还原氯铂酸制备Pt纳米颗粒，并通过浸渍法将其负载于1，1＇-二茂铁二羧酸（Fc）与CuCl2·2H2O水热法合成的Cu-Fc配位聚合物，干燥焙烧后制备得到Pt-Cu/CuxFeyO@C催化剂，利用XRD、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、热重分析仪（TG）、N2吸附脱附仪等表征手段对所制备的催化剂进行表征，对比了催化剂焙烧前后加氢效果，并考察了催化剂与底物的物质的量之比对1，4-丁炔二醇加氢制备1，4-丁烯二醇的影响.结果表明，以焙烧后制备的5% Pt-Cu/CuxFeyO@C催化剂，在n催化剂∶n原料=1∶2 000，温度为120℃，H2压力为4 MPa，反应时间为30 min的条件下，加氢反应的转化率为100%，生成1，4-丁烯二醇选择性为96.1%.

硅纳米片负载钯催化剂的制备及其催化Suzuki反应研究18-26

摘要：通过硅化钙在酸性条件下水解制得二维硅纳米片载体材料，经3-氨丙基三乙氧基硅烷化学改性后与钯配位，再经还原得到了一种新型的硅纳米片负载钯催化剂，采用透射电镜和电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）等手段对其进行了表征.并将该催化剂成功应用于Suzuki反应，结果表明，硅纳米片负载钯催化剂在较低的钯催化量和空气氛围下即可有效地催化多种溴代芳烃和芳基硼酸的Suzuki偶联反应.此外，该催化剂经8次循环使用后，催化活性无明显下降.

《分子催化》简介26-26

摘要：《分子催化》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、科学出版社出版的向国内外公开发行的学术性刊物．主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果．辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目．内容侧重于配位催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等．工业催化过程中的均相催化剂、固载化学的均相催化剂、固载化的酶催化剂等活化、失活和再生；用于新催化过程的催化剂的优选与表征等方面的内容，本刊亦有报道．读者对象主要是科研单位及工矿企业中从事催化工作的科技人员、研究生、高等院校化学系和化工系的师生．

Zn/HZSM-5催化剂上正/异丁烷芳构化反应性能研究35-45

摘要：采用脉冲微反装置评价了纯正丁烷（原料I）、含有少量异丁烷的混合丁烷（原料Ⅱ）和富含异丁烷的混合丁烷（原料Ⅲ）在锌改性的纳米HZSM-5催化剂上的反应性能.通过红外吸附正丁烷羟基谱图，研究了Zn/HZSM-5催化剂的活性中心.结果表明，反应温度为550℃时，两种混合丁烷在催化剂上的转化率和芳构化选择性都远高于纯正丁烷.即异丁烷比例越高，反应效果越好，说明二者共存时，异丁烷在竞争反应中抑制了正丁烷的转化.另外，芳烃选择性均随Zn负载量的增加而增加.这是因为异丁烷在酸中心作用下脱氢生成叔碳正离子的能力高.而正丁烷的活化方式可能同时存在脱氢活化和脱甲基活化.因此，以工业碳四饱和烃为芳构化原料时，正丁烷和异丁烷可不必分离，直接以混合原料进行芳构化反应.

准均相的铂钯合金纳米催化剂用于芳香族化合物脱卤反应46-53

摘要：用一锅法合成的负载于聚酰胺酸盐上的铂钯纳米催化剂，可以通过调节溶液的pH值实现催化剂与反应体系的有效分离和循环利用.准均相的铂钯催化剂应用于水相中卤代芳香族化合物的氢化脱卤反应，转化率达到99%以上，并且在重复使用5次后仍然保持很高的活性.铂钯双金属催化剂拥有比单一金属铂或者钯更高的催化活性，这主要是由于铂钯合金在催化反应时具有协同效应.利用X射线衍射仪（XRD），透射电子显微镜（TEM）等方法对催化剂进行了表征.数据表明铂钯纳米粒子负载于聚酰胺酸上以后可以在水溶液中稳定存在并且处于均匀的分布状态，纳米粒子尺寸约为4 nm.

放电气氛对复合金属氧化物催化剂结构和活性的影响54-62

摘要：采用等离子体辅助溶胶凝胶法制备了复合金属氧化物MnCeOx催化剂，研究了N2、Ar、空气等气氛产生的等离子体预处理对催化剂结构和活性的影响，通过低温氮吸附-脱附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和程序升温还原（H2-TPR）等手段对催化剂表面的物理化学特性进行了表征分析.结果表明不同气氛的等离子体可以不同程度地分解催化剂前驱体中的硝酸盐和有机物，并有效提高催化剂的氧化活性.经空气等离子体预处理制备的催化剂在275℃时的对NO氧化效率为75%，比直接煅烧方法制备的催化剂的氧化效率高20%.等离子体预处理制备催化剂能够使MnOx和CeO2之间的相互作用增强，从而提高催化剂的比表面积，提高催化剂表面Ce3＋的比例，显著增加催化剂表面的化学吸附氧和弱结合的氧物种.等离子体预处理对催化剂表面的物理化学性质的优化，提高了催化剂的氧化还原性能和催化氧化性能.

NH4F对NH3低温选择性催化还原NO的影响研究63-69

摘要：制备了一种新的氟掺杂氧化钒/氧化钛催化剂，探讨了掺杂模式、制备方法对低温SCR活性的影响.结果显示，在120~240℃反应温度下，由溶胶法制得的氟掺杂于钒（F-V）模式下的催化活性最佳，通过与未掺杂催化剂（COM）对比可知，在210℃时，氟掺杂催化剂的活性提高了35%，并于240℃时NO的脱除率达到了98.6%.通过X射线衍射试验（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、比表面积测试（BET）、光电子能谱分析（XPS）以及H2程序升温还原（H2-TPR）等表征技术显示氟掺杂引起催化剂SCR活性提升主要与催化剂活性成分的良好分散性、粒子尺寸减小、比表面积及孔容增大、更强的氧化还原能力有关.另外，通过试验研究表明，氟掺杂催化剂不仅提升了SCR活性，拓宽了活性温度范围，而且还增强了抗硫与抗水性能.

席夫碱Mo（VI）功能化介孔SiO2的制备及其催化烯烃环氧化研究70-78

摘要：采用共缩聚法制备有机-无机杂化材料，以介孔SiO2材料为载体，分别嫁接席夫碱配体和配位乙酰丙酮钼，得到Mo（VI）席夫碱修饰的介孔SiO2（Mo-SB-Cl-SiO2-0.5-1）.所制备的材料采用XRD，SEM，N2吸附-脱附和TEM技术对其结构进行了表征.考察了Mo-SB-Cl-SiO2-0.5-1催化液相烯烃环氧化性能，结果表明：Mo-SB-Cl-SiO2-0.5-1催化剂对烯烃环氧化具有高的转化率和优良的催化活性.与后嫁接法制备的催化剂相比，Mo-SB-Cl-SiO2-0.5-1催化剂催化活性得到明显提高，催化环己烯环氧化的转化率和选择性分别为85%和〉99%.在不同烯烃的研究中，环辛烯具有最高的转化率和选择性，分别为87%和〉99%.催化剂重复使用4次后，环己烯的转化率没有明显下降，选择性仍然高达98%，表明Mo-SB-Cl-SiO2-0.5-1具有较好的催化稳定性.

聚乙烯亚胺改性聚丙烯腈中空膜固定脂肪酶79-89

摘要：聚丙烯腈是富腈基的高分子聚合物，易修饰改性，广泛应用于膜分离应用.我们以聚丙烯腈中空膜为载体，采用化学法交联聚乙烯亚胺并固定脂肪酶，固定过程中引入海藻酸钠，用CaCl2进行后处理，得到固定化脂肪酶PAN-PEI-SA/E-CaCl2载酶量为31.70（mg enzyme）/（g support），酶活为50.20 U/（g support），15次重复使用可保留58.77%的酶活，与游离酶相比耐酸性和耐温性有所提高，相同条件下与Nov 435相比，酶活更高，这表明最终得到的固定化脂肪酶有良好的工业应用前景.

分子催化杂志综述

颗粒性甲烷单加氧酶分离纯化方法的研究进展90-98

摘要：颗粒性甲烷单加氧酶（pMMO）是甲烷氧化菌的特征酶之一，在生物催化方面具有广泛的应用前景，但由于其内膜蛋白的性质以及纯化过程中的不稳定性，使其生物化学性质、金属活性位点等方面仍存在许多未知和争议.着重总结了颗粒性甲烷单加氧酶的分离纯化方法，并对其活性以及与甲烷氧化菌素-Cu（methanobactin-Cu）和其他物质之间的作用关系进行了概述，以促进颗粒性甲烷单加氧酶的深入研究和应用.