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分子催化 2016年第04期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

热分析法研究离子液体催化体系中氨基甲酸酯热裂解合成异氰酸酯297-306

摘要：采用热分析方法对离子液体催化体系中非光气法合成异氰酸酯过程,即氨基甲酸酯热裂解过程进行了系统评价.利用热重分析（TGA）快速简单的特点,对1,6-己二氨基甲酸甲酯（MHDC）热裂解过程的条件进行了优化,包括离子液体及催化剂类型筛选,催化剂用量,反应温度,反应时间等.同时,发展了Bi_2O_3/Fe_2O_3和HTi_xO_y两种高活性催化剂,并对其进行了详细的表征.此外,合成的HTi_xO_y催化剂不仅具有催化热裂解的作用,而且具有抑制副反应的作用.

β-环糊精负载四甲基哌啶氮氧化物的合成及其在分子氧氧化醇反应中的催化性能307-316

摘要：以乙烯基二胺为连接臂将四甲基哌啶氮氧化物（TEMPO）负载于β-环糊精（β-CD）上,得到负载型催化剂β-CD-TEMPO.采用~1H NMR、~（13）C NMR以及FT-IR等手段对β-CD-TEMPO进行了表征.将β-CD-TEMPO、CuBr_2以及K_2CO_3结合构成催化体系,用于分子氧为氧化剂的醇的选择性氧化反应,结果表明该体系对苄基以及烯丙基伯醇的氧化显示出良好的催化活性和选择性.在负载催化剂中,乙烯基二胺既作为连接臂又作为配体与铜离子配位,使氧化反应顺利进行.负载型催化剂β-CD-TEMPO与产物容易分离,能够循环使用.

SAPO-34分子筛载铜催化剂催化Ullmann偶联反应317-323

摘要：以三乙胺为模板剂,通过水热合成法,改变不同硅铝比得到结晶度较好的SAPO-34分子筛.通过离子交换法和高压加氢的方法制得Cu-SAPO-34催化剂,并采用XRD、SEM、TEM、H2-TPR、XPS等方法对其结构进行了表征.结果表明,制备的催化剂形貌较规整,铜离子全部被还原为零价,还原后的铜纳米颗粒粒径较小且均匀分布在分子筛表面.将得到的Cu-SAPO-34催化剂应用于无配体情况下的沃尔曼偶联反应中,评价了其在Ullmann偶联反应中的催化性能,结果显示出Cu-SAPO-34在C—O键和C—N键的形成上展现了较高的催化活性.

双金属NiCu/MgO催化剂上葡萄糖氢解制备高附加值C2-C4化学品324-337

摘要：采用共沉淀法制备了不同Ni/Cu比的Ni Cu/Mg O双金属催化剂,并通过N2物理吸附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和程序升温还原等方法对Ni Cu/Mg O催化剂结构进行表征.表征结果表明,Cu和Ni之间存在协同相互作用,Ni Mg O2的存在抑制了镍物种的还原和Cu-Ni合金的形成,催化剂的Ni/Cu比和焙烧温度对其表面金属组成有非常重要的影响.以葡萄糖氢解反应为探针反应,考察了Ni/Cu比、焙烧温度、H2压力、反应温度、反应时间等因素对Ni Cu/Mg O催化性能的影响.研究表明相对于单金属催化剂,双金属催化剂对葡萄糖氢解生成C2-C4和1,2-PD具有较高的催化活性,这与铜镍之间的协同作用有关.

AuPd/SiO_2催化剂用于无溶剂条件下分子氧液相氧化甲苯338-345

摘要：采用浸渍法和溶胶负载法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,用氮吸附法,X光粉末衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）,扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对催化剂进行了表征.以分子氧为氧化剂,在无任何其它溶剂存在的条件下,考察了催化剂制备方法、不同类型载体、Au/Pd原子比、浸渍顺序、活化温度、催化剂用量及反应时间等多种因素对甲苯选择氧化反应的影响.实验结果表明：对SiO_2载体,以共浸渍法制备的催化剂活性和选择性最好;TiO_2载体,以溶胶负载法制备的催化剂活性和选择性较好;Au Pd双金属催化剂比单金或者单钯催化剂具有更好的催化活性.其中Au Pd/SiO_2-I催化剂使甲苯转化率达到56.8%,苯甲酸苄酯的选择性为9 1.3%,TON值为3692.Au Pd/SiO_2-I催化剂中氧化态的钯和零价金更利于催化剂中的电子传递从而利于催化氧化反应的进行.

SiO_2助剂对CuO-ZnO/HZSM-5催化CO_2加氢制DME性能的影响346-353

摘要：采用均匀沉淀法制备了不同SiO_2含量的CuO-ZnO作为CO_2加氢合成甲醇的活性组分,接着采用研磨法将其与HZSM-5分子筛均匀混合形成双功能催化剂,考察了不同SiO_2含量催化剂在CO_2加氢合成二甲醚反应中的催化性能.通过XRD、N_2等温吸附脱附、H_2-TPR、NH_3-TPD、N_2O滴定对催化剂结构进行表征,研究了SiO_2含量对催化剂结构及表面酸性的影响.结构表征表明助剂SiO_2的加入增加了催化剂的比表面积,提高了催化剂的还原性,使催化剂的表面酸性较为合适,同时在一定程度上能够抑制催化剂活性组分的聚集,从而有效促进了催化剂的催化活性.

[EMIm]NTf_2中Fe~（2＋）催化氧化芥子气模拟剂CEES研究354-362

摘要：合成并表征了3种不同烷基链长的1-烷基-3-甲基咪唑双三氟甲基磺酰亚胺（[CnMIm]NTf_2,n=2、4、6）离子液体及金属催化剂双三氟甲基磺酰亚胺铁二水合物（Fe（NTf_2）_2·2H_2O）,对H_2O_2/离子液体消毒芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚（CEES）的能力进行了研究.通过HPLC考察了H_2O_2/CEES摩尔比、H_2O_2浓度、反应温度、时间、离子液体再生次数对H_2O_2/[EMIm]NTf_2/Fe~（2＋）消毒CEES能力的影响,并采用GC-MS、CL对反应产物、活性氧物种及反应机制进行了分析.结果表明：基于离子液体的类Fenton体系消毒CEES时,具有H_2O_2/CEES摩尔比小、消毒速率快、低温消毒效果良好、离子液体可循环利用等的优点,在毒剂洗消领域具有极大的应用前景.

不同沉淀剂对Co_3O_4催化剂结构及催化分解N_2O活性的影响363-371

摘要：采用了不同沉淀剂（K_2CO_3、Na_2CO_3、NaOH、NaHCO_3）制备了一系列Co_3O_4氧化物催化剂.通过XRD、XPS、BET、H2-TPR、O_2-TPD表征手段,探究了催化剂物相结构和氧化还原性能对N_2O催化分解性能的影响.研究表明,以K_2CO_3为沉淀剂制备的Co_3O_4催化剂具有优越的氧化还原性能.此外,较低结晶度有助于提高催化剂的催化性能,催化剂表面物种与其沉淀剂相关：丰富的表面Co物种促进催化活性,较多氧空位有利于催化剂表面的电子传递和氧气的脱附.以K_2CO_3为沉淀剂制备的Co_3O_4催化剂表现出最佳的N_2O催化分解活性,在450℃达到90%以上的转化率.

《分子催化》简介371-371

摘要：《分子催化》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、科学出版社出版的向国内外公开发行的学术性刊物．主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果．辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目．内容侧重于配位催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等．工业催化过程中的均相催化剂、固载化学的均相催化剂、固载化的酶催化剂等活化、失活和再生；用于新催化过程的催化剂的优选与表征等方面的内容，本刊亦有报道．读者对象主要是科研单位及工矿企业中从事催化工作的科技人员、研究生、高等院校化学系和化工系的师生．

大豆蛋白改性TiO_2的制备及其可见光催化性能372-382

摘要：采用溶胶-凝胶法制备了系列大豆蛋白改性TiO_2复合催化剂.通过元素分析、粒度分析、X射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis）、电化学等方法对所制备的样品进行了表征,以亚甲基蓝为目标降解物,研究了大豆蛋白改性TiO_2的可见光催化性能.结果表明,大豆蛋白改性可以一步实现C、N、H多种非金属元素共掺杂;相比纯TiO_2,改性后复合催化剂的比表面积增大;所有样品均为锐钛矿相;煅烧温度为400℃时,复合催化剂的可见光吸收发生明显红移,其禁带宽度较纯TiO_2窄化了0.32 e V;大豆蛋白改性后,复合材料的光电流密度增大;在可见光照射下,光催化反应2 h时,大豆蛋白改性TiO_2的亚甲基蓝降解效率最高可达79.4%.

溶剂对BiOBr结构和光催化降解RhB的影响383-390

摘要：以水热法合成了不同形貌的BiOBr样品.采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、氮气吸附脱附曲线和紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）研究溶剂对BiOBr样品的晶形、形貌、孔径分布和比表面积、光学性质的影响;以罗丹明B（RhB）为目标降解物,研究溶剂对BiOBr的可见光催化性能的影响.实验结果表明,采用EG为溶剂的BiOBr在可见光降解RhB中表现出最佳的降解效果,因其较采用HNO_3、GL和PVP为溶剂的样品具有更高I_（（001））/I_（（102））,更小的禁带宽度和更均一的纳米片形貌.此外,阐述了溶剂对光催化降解RhB的影响机理.

分子催化杂志综述

功能化金纳米修饰电极自组装及其在固定化酶生物传感器中应用391-400

摘要：功能化金纳米修饰电极是化学修饰电极,不仅具有特定功能团性能,且能提供电化学信号,可用于与待测物的电子传递,电子捕获,判定某化学反应是否发生.功能化金纳米修饰电极检测待测物,具有灵敏度高、检测限低及长久使用的优势.我们就功能化金纳米修饰电极自组装制备、电化学表征方法及其在固定化酶生物传感器方面的应用研究,进行综述报道.