分子催化杂志社
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分子催化杂志

《分子催化》杂志在全国影响力巨大,创刊于1987年,公开发行的双月刊杂志。创刊以来,办刊质量和水平不断提高,主要栏目设置有:快报简报、论文、综述、络合催化、酶催化、光助催化等。
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国科学院兰州化学物理研究所
  • 国际刊号:1001-3555
  • 国内刊号:62-1039/O6
  • 出版地方:甘肃
  • 邮发代号:54-69
  • 创刊时间:1987
  • 发行周期:双月刊
  • 期刊开本:A4
  • 复合影响因子:1.29
  • 综合影响因子:1.262
期刊级别: 北大期刊统计源期刊
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服务介绍

分子催化 2012年第02期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

N-溴代丁二酰亚胺水相氧化醇类化合物反应研究

摘要:以水为反应介质、NBS为氧化剂,在水相无催化剂条件下实现了醇的氧化.芳香醇、脂肪醇都可以达到95%以上的醛(或酮)产率,但该体系对一些含供电子取代基的醇的反应活性不高,选用salen-Co(Ⅲ)配合物作为催化剂,可拓宽反应的底物适用范围.
99-104

NaBH4/I2催化加氢裂解木质素的研究

摘要:从麦草碱法制浆黑液中提取木质素,精制后,以苯乙酮为木质素的模型化合物,对催化剂组成及溶剂进行了考察.在此基础上,以NaBH4/I2为催化剂,无水乙醇为溶剂,对木质素进行加氢还原裂解反应研究.考察了温度和时间对木质素催化加氢效果的影响,采用红外光谱(FTIR)、元素分析及凝胶渗透色谱分析(GPC),表征木质素反应前后结构的变化.凝胶渗透色谱分析表明,加氢还原后木质素的分子量明显降低.采用自动电位滴定法测定反应前后木质素中总羟基含量,反应后木质素中总羟基含量为10.19%.得到了NaBH4/I2催化木质素加氢还原反应的最优条件:以1,2-二氯乙烷和乙醇(2∶1,v/v)作溶剂,m(NaBH4)∶m(I2)=1∶1,温度175℃,反应时间15 h.
105-110

乙二醛在Pd4团簇吸附、解离以及选择氧化

摘要:采用第一性原理密度泛函理论,我们研究了乙二醛在具有四面体结构的Pd4团簇上吸附、解离以及氧化反应历程.研究表明:乙二醛中C-H键是最容易断裂的,断裂后形成的HCOOC基团分别和O或OH反应形成乙醛酸,也就是说乙二醛经过脱氢,选择氧化形成产物乙醛酸.在整个反应过程中,所需要的能垒均小于11.53 Kcal/mol.我们的研究不仅有助于理解乙二醛氧化的反应机理,而且对于今后设计更好的乙二醛选择氧化催化剂有一定的帮助作用.
111-115

固体酸催化二氟二苯甲酮和苯胺缩合合成N-(双(4-氟苯基)亚甲基)苯胺

摘要:以固体酸为催化剂,4,4’-二氟二苯甲酮与苯胺脱水缩合,合成了N-(双(4-氟苯基)亚甲基)苯胺.比较了不同固体酸催化剂H型ZSM-5、Na型ZSM-5、介孔分子筛MCM-41(Al)及强酸型离子交换树脂Amberlyst 15的催化效果.使用比表面、NH3-TPD对催化剂进行了表征,并与催化效果关联.考察了催化剂用量、原料摩尔比、浓度及溶剂等反应条件对产物收率的影响.产物通过熔点、核磁共振谱进行了表征.结果表明,HZSM-5固体酸催化剂具有优异的催化作用.在优化条件下,以对二甲苯为反应溶剂和脱水剂,4,4’-二氟二苯甲酮0.1 mol,苯胺0.2 mol,催化剂用量2.0 g,反应24 h,产物收率达91%.此外,催化剂易于分离,能够重复使用多次.
121-126

双溶剂浸渍法制备VOx/MCF催化剂及丙烷选择氧化

摘要:采用双溶剂法制备了负载型氧化钒类催化剂(VOx/MCF),N2物理吸附、X射线衍射、透射电镜、拉曼光谱、程序升温脱附、程序升温还原等系统研究了催化剂的物化性质并测试了其在丙烷选择氧化反应中的催化性能.结果表明,由双溶剂法制备的VOx/MCF催化剂具有较好的催化活性,且在氧化钒负载量基本一致的前提下,双溶剂法制备的VOx/MCF催化剂比普通浸渍法制备的VOx/MCF具有更高的催化活性,这与双溶剂法的制备过程可以使得钒物种尽可能进入载体内表面,有利于氧化钒的较好分散有关,而高度分散的氧化钒物种,正是丙烷选择氧化反应的活性中心.
127-134

四氢呋喃聚合介孔催化剂Zr-PHTS合成、表征及反应性能

摘要:在水-有机溶剂复合体系中,以P123为结构导向剂水热直接合成了锆掺杂介孔固体酸催化剂(Zr-PHTS),运用XRD、TEM、N2吸附-脱附以及NH3-TPD、Py-FTIR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在硅锆摩尔比20-100考察范围内,所得Zr-PHTS样品均显示有序二维六方晶相结构,具有以L酸为主的中等强度的酸性中心;随着锆引入量的变化Zr-PHTS的比表面积仅显示少量的变化,孔径维持在9.8 nm;在四氢呋喃聚合反应中Zr-PHTS显示出较好的催化活性,硅锆摩尔比30的样品表现出最佳的催化性能,聚合物收率达到40.4%,数均分子量2 135,推测催化剂表面酸性和孔结构决定了催化剂对四氢呋喃的聚合性能.
135-140

Ni^(2+)在炭包覆氧化铝表面存在状态及加氢性能

摘要:采用等体积浸渍法制备了以炭包覆氧化铝(CCA)为载体的Ni基催化剂.利用低温N2物理吸附、XRD、UV-Vis DRS、H2-TPR、H2-TPD等手段对催化剂进行表征,并考察了催化剂粗1,4-丁二醇加氢反应性能.结果表明,均匀分散在表面的炭可以有效阻止Ni2+进入氧化铝表面四面体及八面体空位,Ni2+以与载体具有中等强度相互作用的物种形式存在.随Ni含量的增加,镍物种晶粒尺寸发生明显变化,当Ni含量低于10%时,NiO以高分散状态存在于载体表面,Ni含量达到14%时催化剂中出现了NiO微晶,进一步提高Ni含量,NiO晶粒尺寸有所长大,但仍保持了较高的分散度.由于Ni的聚集程度较小,随着Ni含量增加,Ni的总活性比表面积增加,催化剂加氢活性提高,至Ni含量达17%时,催化剂表现出最佳的催化加氢活性.
141-147

APTS改性SBA-15负载Ni-B非晶态合金催化剂的制备及加氢脱硫性能

摘要:采用共价接枝法制备APTS改性介孔分子筛SBA-15,将氨基官能团接枝到SBA-15表面.并采用化学还原法制备了Ni-B/SBA-15-APTS非晶态合金催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,研究了其催化加氢脱硫性能.结果表明,240℃时,APTS改性SBA-15所负载的Ni-B催化剂噻吩转化率达到50.8%,较未改性SBA-15所负载的催化剂噻吩转化率有显著地提高.由于氨基与Ni2+的配合作用,有助于Ni在催化剂中的分散,因而更容易被还原.ICP结果表明,在相同的制备条件下,相比未改性的SBA-15,APTS改性SBA-15使其催化剂中Ni的负载量增加,并且非晶态合金组成中Ni的含量也增大,B的含量降低,有利于提高催化剂的活性.
148-153

载Ce介孔分子筛催化剂上庚烷异构化性能研究

摘要:采用分步浸渍法制备了Ni-SiW12-Ce/Al-MCM-41双功能催化剂,通过X射线衍射(XRD)、BET和扫描电子显微镜(TEM),H2-TPR等方法对催化剂进行了表征.在常压连续流动固定床气固反应装置上,研究了催化剂的正庚烷临氢异构化反应性能,考察了催化剂制备条件对正庚烷临氢异构化反应效果的影响.结果表明,Ce的掺入改善了活性组分Ni的分散性,优化了催化剂庚烷异构化性能,同时增加了催化剂的稳定性.在Ce含量为0.8%、硅钨酸含量为20%、Ni含量4%、还原温度为400℃、还原氢气流速50 mL/min的条件下制备的催化剂的效果最好.以4%Ni-20%SiW12-0.8%Ce/Al-MCM-41为催化剂,当庚烷转化率为22.3%时,异庚烷选择性达到65.4%.
154-161

ZSM-5分子筛结晶度及晶粒大小的影响因素

摘要:以硅溶胶为硅源,偏铝酸钠为铝源,用晶种法制备ZSM-5分子筛.考察了物料混合方式、陈化时间、晶化时间、晶化温度、碱度和水量等对ZSM-5分子筛相对结晶度和晶粒大小的影响.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和激光粒度分析等对所合成样品进行了表征.结果表明:在一定的高碱度条件下形成高浓度的硅铝酸盐凝胶,才能合成出晶化良好的样品,ZSM-5分子筛是按固相机理形成的;合成ZSM-5分子筛的相对结晶度和平均颗粒度均随晶化温度的升高及硅铝酸盐凝胶浓度的增加而增大,在室温陈化24 h、180℃晶化12~24 h时相对结晶度最高,平均颗粒度基本上与陈化时间无关.
162-168

载体的晶化对Ni-WO3/ZrO2催化剂结构及催化正庚烷异构化活性的影响

摘要:采用XRD、BET、IR、SEM、NH3-TPD方法对以无定形Zr(OH)4和已晶化的ZrO2为载体制备的Ni-WO3/ZrO2催化剂进行了表征,考察了载体晶化对催化剂结构、酸性及催化性能的影响。结果表明,载体晶化减弱了W与Zr间的相互作用,抑制了四方相ZrO2的生成,减少了催化剂上强酸中心的数目,从而降低了Pt-WO3/ZrO2催化剂上正庚烷异构化反应活性.
169-173

Cu/S-TiO2光催化剂的制备及其可见光催化性能(英文)

摘要:分别采用化学镀铜法、化学还原法、浸渍法制备了3种Cu负载的S-TiO2光催化剂,综合利用UV-Vis、XRD、XPS、EXAFS、SEM和FESEM技术对制备的Cu/S-TiO2光催化材料的结构和光电子性能进行了表征.结果表明,化学镀铜法和浸渍法负载的铜物种为Cu2O和CuO,化学还原法制备的铜为Cu和Cu2O.化学镀铜法制备的Cu/S-TiO2光催化剂不仅对可见光具有很强的吸收能力,而且负载的铜物种连续、均匀地分散在S-TiO2表面,这种结构有利于光生电子的捕获、转移和分离.因此,化学镀铜法制备的Cu/S-TiO2在不同可见光波段(λ〉420 nm,λ〉500 nm)条件下光催化重整甲醇水溶液制氢反应中都表现出最高的催化活性,同时在模拟太阳光条件下以及稳定性实验的测试中也表现出优秀的性质,因此对其催化作用/反应机理进行了探讨.
174-183

尿素为氮源N-TiO2的制备、表征及光催化性能

摘要:以钛酸丁酯为前驱体,以尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备了不同N含量的TiO2光催化剂(N-TiO2).通过X-射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、分子荧光光谱(PL)、X-射线光电子能谱(XPS)等检测手段对其结构和物理性能进行了表征.结果表明,N的掺杂能抑制锐钛矿相TiO2向金红石相的转化,能将TiO2的吸收边波长拓宽到可见光区域,能加速光生电子-空穴对的分离,提高光催化活性.在以可见光为光源进行重铬酸钾的光催化还原和苯酚的光催化氧化反应中,9%N-TiO2-500表现出了最强的光催化活性,且在光催化活性的稳定性实验中,表现出良好的光催化活性的稳定性,能多次重复使用.
184-191

固定化D-氨基酸氧化酶催化DL-氨基酸去消旋化制备非天然L-氨基酸

摘要:在过氧化氢酶和氧气存在下,固定化D-氨基酸氧化酶(D-AAO)对映选择性催化DL-氨基酸中的D-对映体氧化脱氨为相应酮酸,L-对映体保留.研究了D-AAO的底物特异性并对反应条件进行了优化.结果表明:D-AAO具有较宽的底物谱,能够催化疏水性α-氨基酸的D-对映体氧化脱氨.在最优反应条件下,D-AAO催化DL-2-氨基丁酸、DL-2-氨基戊酸去消旋化,L-2-氨基丁酸、L-2-氨基戊酸的收率分别为48%和47%,ee分别为99.5%和99.8%.进一步地利用Pd-C/HCOONH4催化氧化脱氨过程中产生的亚氨基酸原位还原,有效提高了L-2-氨基丁酸、L-2-氨基戊酸的收率并保持高的光学纯度.
192-196

第十六届全国催化学术会议通知

摘要:第十六届全国催化学术会议定于2012年10月15日-19日在沈阳皇朝万鑫国际酒店召开,会议由中国化学会催化专业委员会主办,中国石化股份有限公司抚顺石油化工研究院、大连理工大学、辽宁石油化工大学联合承办。本次会议的主题是“促进经济转型的催化科学与技术”,内容涉及能源、材料、环保、生物、化工等高新技术领域相关的基础和应用研究。会议内容包括大会特邀报告、分会邀请报告、论文墙报展讲、专题学术论坛等。会议期间将颁发第四届“中国催化成就奖”和“中国催化青年奖”。会议还将组织与催化有关的知名厂商作相关产品展示与技术交流。
197-198

Oxidation of Alcohols by N-bromosuccinimide in Water

I0001-I0004