无溶剂条件下反应控制相转移催化氯丙烯氧化制环氧氯丙烷
摘要：系统地研究了无溶剂条件下,H2O2为氧源,反应控制相转移催化剂[（C16H33（70%）＋C18H37（30%））N（CH3）3]3[PW4O16]催化氯丙烯环氧化制环氧氯丙烷反应.结果表明,在氯丙烯/H2O2/催化剂（摩尔比）=400∶100∶1条件下,50～55℃反应3 h,环氧氯丙烷的收率为85～87%.在NaH2PO4存在下,催化剂循环使用5次,活性无明显降低,新鲜催化剂和回收催化剂的31P MAS NMR谱分析结果表明NaH2PO4对催化剂结构和组成具有稳定作用.甲基三氧化铼与双氮席夫碱原位配位及催化烯烃环氧化
摘要：以2-吡啶甲醛与苯胺及其衍生物缩合制备了3个双氮席夫碱配体,对其结构进行了表征.研究了席夫碱配体与甲基三氧化铼（MTO）在催化反应体系中的原位配位作用对MTO催化30%H2O2环氧化烯烃反应的影响.结果表明,含吸电子基羧基的双氮席夫碱配体（I）由于具有适宜的配位能力和酸性,在较低温度下与MTO配位可显著提高烯烃环氧化反应选择性,而反应速率没有明显降低.例如,以30%H2O2为氧化剂环氧化环己烯,当I与MTO的摩尔比为2,反应温度10℃时反应4 h,环己烯的转化率达到94.6%,环氧化物选择性高达99.0%.不具羧基的双氮席夫碱配体与MTO配位,尽管可以提高环氧化物的选择性,但同时却降低了MTO的催化活性.铈修饰的硼铝酸铜催化邻乙基苯胺脱氢环化制备吲哚的催化性能
摘要：硼铝酸铜催化剂（CuAB）在吲哚制备过程中存在易积碳和还原的缺点,通过添加铈助剂来改善该催化剂的抗还原性能.通过BET、XRD、H2-TPR、XPS表征表明,铈助剂的添加对催化剂的主体晶相没有改变,但显著增强了复合氧化物的抗还原能力,降低了催化剂的失活速度.采用2%Ce修饰量、空速为0.75 h-1、水油比（摩尔比）为6∶1的条件下,较未添加助剂改性的催化剂转化率提高11.81%,选择性提高6.47%.乙酸中碘催化氧化苄醇为相应醛或酮（英文）
摘要：本文报道了用I2/NaNO2/4-OH-TEMPO为催化剂,空气为氧化剂,在冰乙酸中催化氧化苄醇的方法.文中考察了催化剂各组分和温度对催化氧化反应的影响,在催化过程中碘替代过渡金属作为4-OH-TEMPO的共催化剂,在选择条件下苄醇氧反应的产物产率达到90%,在反应过程中生成醛或酮.炭改性对Ni/Al2O3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯反应性能的影响
摘要：通过热解蔗糖/Al2O3前驱体的方法制备了炭包覆改性Al2O3（CCA）载体,并采用等体积浸渍制备了负载量17%的镍基催化剂.对载体及相应催化剂进行了TPO-MS、N2物理吸附、TPR、XRD等测试表征,并考察了催化剂顺酐（MA）加氢合成γ-丁内酯（GBL）的反应性能.结果表明,适量炭的引入改变了载体Al2O3的表面性质,使金属-载体相互作用减弱,活性组分镍的分散度提高,催化剂在MA加氢反应中表现出高的GBL选择性.当Al2O3中引入8.9%的炭时,催化剂表现出最高的催化活性,在210℃,5 MPa氢气压力下反应3 h时,MA转化率达98%以上,GBL选择性达91.71%.离子液体反应介质中3-羟基丙酸甲酯加氢反应研究
摘要：以室温离子液体[Bmim]PF6作为反应介质,研究了四羰基钴钾K[Co（CO）4]催化3-羟基丙酸甲酯（3-HPM）加氢制1,3-丙二醇（1,3-PDO）的反应,并对反应条件进行了优化.同有机溶剂作为反应介质相比,该体系具有更高的选择性和更好的催化活性,并且产物经水萃取便可实现催化体系的回收利用.在反应温度165℃、氢气压力10.5 MPa、反应时间10 h、咪唑为促进剂的较佳反应条件下,3-HPM的转化率可达99.4%,1,3-PDO的收率可达82.9%,催化剂重复使用3次,1,3-PDO的收率不低于70%.并根据实验结果,提出了可能的催化反应机理.制备条件对Cu-ZnO-MnOx/Al2O3催化剂氢解性能的影响
摘要：以Al2O3为载体,采用沉积沉淀法制备了无铬环境友好型Cu-ZnO-MnOx/Al2O3催化剂,并用于α,α-二甲基苄醇氢解制异丙苯研究.利用X射线粉末衍射（XRD）、低温N2吸附、扫描电镜（SEM）、X荧光光谱仪（XRF）等表征及活性评价手段考察了沉淀pH值、沉淀温度、老化时间和焙烧温度对催化剂物化性质及催化性能的影响.试验结果表明,沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转化速率;沉淀pH值和老化时间不仅影响前躯体中各物相的转变速度而且影响Cu2＋、Zn2＋的同晶取代速率;焙烧温度则主要影响前躯体的分解和催化剂的晶粒大小,前躯体中（Cu0.3Zn0.7）5（CO3）2（OH）6和（CuZn）2CO3（OH）2是CuO-ZnO固溶体的主要物相,而（Cu0.3Zn0.7）5（CO3）2（OH）6物相的形成有利于提高催化剂的稳定性.镧改性β分子筛的制备及催化合成ETBE的活性研究
摘要：采用离子交换法和浸渍法将稀土元素镧引入到Hβ分子筛中,制备了负载型催化剂x%La/Hβ（x表示镧负载量）,通过XRD、FT-IR、NH3-TPD、Py-IR等考察了镧对Hβ分子筛结构及表面酸性的影响.结果表明,两种方法负载镧后Hβ分子筛的骨架结构没有变化,但结晶度都明显降低;两种方法都使得Hβ分子筛的B酸量增加,而交换法增加较多.将其用于乙醇和叔丁醇为原料合成乙基叔丁基醚（ETBE）的反应,结果发现,交换法负载镧后Hβ分子筛的催化活性较高,而浸渍法负载镧后Hβ分子筛的活性较低.说明B酸量的增加有利于此醚化反应的进行.修饰脂肪酶催化水解反应的动力学和热力学研究
摘要：采用邻苯二甲酸酐（PA）对猪胰脂肪酶（PPL）进行了化学修饰,以三硝基苯磺酸法测定修饰酶的平均氨基修饰度,并比较了酶修饰前后的紫外光谱和荧光光谱;采用动力学方法考察了酸碱和热对修饰酶水解活性和稳定性的影响,并计算了一系列动力学和热力学参数.实验结果表明：PA对PPL的修饰度为30%,脂肪酶PPL经PA修饰后,其紫外特征吸收峰发生红移,吸收强度降低,而且最大荧光发射峰发生蓝移,荧光强度增大;PPL经PA修饰前后,催化水解反应的最适pH和最适温度未发生变化,仍为pH7.5和40℃,但修饰后酶催化水解的效率和酶与底物的亲和力得到有效提高,反应的活化能Ea、自由能ΔG≠、活化焓ΔH≠及活化熵ΔS≠均明显降低,如最适条件下修饰酶PA-PPL和脂肪酶PPL的转化数kcat和反应的活化能Ea分别为39.8 s-1、25.8 kJ/mol和34.4s-1、43.8kJ/mol;PPL经PA修饰后,酶分子热变性的热力学参数（变性活化能Ea,d、变性自由能ΔGd≠、变性活化焓ΔHd≠及变性活化熵ΔSd≠）均增大,半衰期t1/2延长,酶分子的热稳定性也得到有效提高.CH3SCH3在Fe＋作用下的脱烷基化反应机理的理论研究
摘要：采用密度泛函理论的B3LYP方法,在6-311＋＋G（d,p）和DGDZVP基组水平上研究了CH3SCH3在Fe＋作用下的脱烷基化的四重态和六重态微观反应机理,全参数优化了反应势能面上各驻点的几何构型,振动分析和内禀反应坐标（IRC）分析结果证实了中间体和过渡态的真实性.找到了三条可能的反应通道,对结果的分析表明：对于六重态的反应体系,二甲硫醚的脱甲烷化反应主要经历了四个基本步骤,即先驱复合物、C—S活化、（-H转移和非反应性的分裂.对于四重态的Fe＋/CH3SCH3反应体系,含有C—S和C—H插入反应的两个路径都可以导致脱甲烷反应的发生,其中C—S插入反应路径的能垒较低,是主要反应通道.制备方法对Co3O4-CeO2催化剂催化性能的影响研究
摘要：用水热法、共沉淀法、柠檬酸络合物法和多元醇法分别合成了铈钴摩尔比1∶1的Co3O4-CeO2催化剂,并用XRD、TPR、TPD、FT-IR、BET等对催化剂的晶相结构、还原性能、吸附性能及比表面积等进行了表征.结果表明,制备方法对Co3O4-CeO2催化剂的催化性能具有较大的影响,其中多元醇法制备的催化剂能促进Co3O4和CeO2的相互作用,该催化剂还原温度较低、CO脱附面积较大,在140℃温度下,CO的转化率达到90%以上.Ru-La2O3/γ-Al2O3催化剂合成、表征及CO选择氧化
摘要：采用浸渍法制备系列Ru-La2O3/γ-Al2O3复合氧化物催化剂,通过XRD、H2-TPR、CO-TPR、XPS、BET等方法对催化剂进行表征,考察La2O3的加入量、预处理方法对催化剂上CO选择氧化性能的影响.结果表明,110-170℃时Ru1La6/Al2O3催化剂上CO转化率达到99%以上,氧气利用率达55.7%以上.和Ru/Al2O3相比,Ru1La6/Al2O3催化剂在较低温度具有高活性,活性温度区间变宽.适量La2O3的加入促进了活性组分在载体表面分散,提高了催化剂的活性.经氢气预处理的Ru1La6/Al2O3催化剂活性最佳,催化剂上Ru物种结合能降低,表面钌物种活性位增多,且表面晶格氧浓度增大,更有利于CO气体在催化剂表面上的氧化反应.CoNi-PVP复合催化剂的制备及对乙醇电催化氧化性能研究
摘要：采用还原-高分子稳定剂（PVP）络合保护的方法制备用于催化乙醇氧化的纳米复合材料CoNi-PVP.通过红外光谱（IR）、透射电镜（TEM）、扫描电镜能谱（SEM-EDS）等技术对纳米复合催化材料进行表征.结果显示,得到的产物为Co,Ni纳米线,直径3～5 nm,长度约100 nm.利用循环伏安和计时电流法测试了其在碱性介质中对乙醇电化学氧化的催化能力.CoNi-PVP-C电极中的Co、Ni金属含量为2%,PVP∶CoNi物质量比为5∶1时,对乙醇的电化学氧化有最佳催化活性.湿式催化氧化技术研究进展
摘要：现代化学工业的迅速发展促进了经济的快速发展，但与此同时进入水体的化学物质的种类和数量也急剧增加，给环境带来了很大的危害．因此，发展高浓度、有毒、有害的有机工业废水的高效处理技术，就显得日趋紧迫和十分重要，得到了人们的广泛关注．Graphical Abstract
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