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分子催化 2008年第02期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

钯催化的酰胺羰化反应研究-溶剂的影响97-100

摘要：考察了不同溶剂（如N-甲基吡咯烷酮、乙腈、聚乙二醇、1-甲基-3-己基咪唑六氟磷酸盐）以及不同共催化剂（如十六烷基三甲基溴化铵、四丁基溴化铵、溴化锂）对苯甲醛酰胺羰化反应的影响.与使用高沸点的有机溶剂N-甲基吡咯烷酮相比,使用乙腈、聚乙二醇和1-甲基-3-己基咪唑六氟磷酸盐作溶剂,反应后处理过程大大简化,反应界面更加友好.聚乙二醇作溶剂首次应用于酰胺羰化反应.

离子液体作相转移剂催化合成N,N-二乙基苯胺的研究101-104

摘要：用离子液体作相转移催化剂,在常压下以苯胺和溴乙烷为原料合成N,N-二乙基苯胺,考察了多种反应因素对目的产物产率的影响,得到了适宜的反应条件是：苯胺和溴乙烷的摩尔比为1∶2.5（苯胺,11mL,溴乙烷,22.5mL）,催化剂用量1.20g（0.004mol）,在50mL50%（质量分数）的氢氧化钠溶液中,反应温度60℃,常压反应6h,产品收率高于97%.

酸功能化离子液体催化合成柠檬酸三丁酯105-110

摘要：合成并表征了酸功能化离子液体,用于催化合成柠檬酸三丁酯（TBC）.通过考察各种离子液体的催化活性及重复使用性能,选定酸功能化离子液体[HSO3-pmim]HSO4为催化合成TBC的催化剂.研究了催化剂用量、醇酸摩尔比、反应时间等因素对酯化反应的影响,得到其较佳工艺条件为：催化剂用量为反应物总质量的8.0%,醇酸摩尔比为5.5∶1,反应温度110-150℃,反应时间3h.此条件下,酯化率达到99.0%.分离出的离子液体未经任何处理重复使用8次后,酯化率仍为95.2%.

纳米丝光沸石分子筛的合成及表征111-116

摘要：在水热条件下制备丝光沸石的纳米晶.研究了合成条件、不同添加剂、动态晶化等对沸石粒径的影响.结果表明,反应物中较高的碱度,较低的晶化温度,加入NaCl和Na2SO4金属盐做成核助剂,及动态晶化有利于纳米丝光沸石分子筛的合成.

功能化SBA-15的合成、表征及其在Knoevenagel缩合反应中溶剂效应的研究117-122

摘要：利用后接枝法合成了含有N-丙基苄胺、N-丙基邻羟基苄胺、N-丙基对羟基苄胺功能化的SBA-15,通过傅里叶红外、X射线衍射、N2-吸附脱附、元素分析对功能化SBA-15的表征表明,功能化的SBA-15保持了规整有序的介孔孔道;同时考察了3种功能化SBA-15对Knoevenagel缩合反应的催化性能,结果表明,三种催化剂都具有较高的催化活性,在以乙醇为溶剂,50℃反应6h的条件下,苯甲醛和氰乙酸乙酯的反应产率均达到80%左右,在该反应体系中有明显的溶剂化效应,质子化溶剂更有利于Knoevenagel缩合反应的进行.

壳聚糖亚胺环钯化合物对碘代苯与丙烯酸反应的催化性能123-127

摘要：以苯甲醛或其衍生物对壳聚糖进行接枝改性制得了壳聚糖席夫碱配体,再与Li2PdCl4进行环钯化合成了壳聚糖亚胺环钯化合物催化剂1-10.研究了该类催化剂对碘代苯或碘苯衍生物与丙烯酸偶联反应的催化性能,结果表明该类催化剂具有较好的催化活性和一定的重复使用性能.

缩酮作为探针反应表征催化剂活性的探索128-131

摘要：将乙二醇与环己酮的缩合反应作为探针反应,对不同酸催化剂的催化活性进行了表征.在此基础上,提出了以反应速率来定量表征催化剂的反应活性,并以空白实验的活性为基础,提出了相对活性的概念.该表征方法简单快捷,能比较直观地反映出不同催化剂的活性大小.

8-羟基喹啉对V2O5催化氧化环己烯的调变作用132-136

摘要：研究了8-羟基喹啉对丙酮中V2O5催化氧化环己烯合成环己烯酮的调变作用,考察了8-羟基喹啉的用量、反应温度、反应时间、溶剂和催化剂用量对环己烯氧化反应的影响,发现在该催化体系中生成的环己烯醇和环氧环己烷可转化成环己烯酮,在适当的反应条件下可抑制环己烯醇和环氧环己烷的生成.结果表明,当五氧化二钒的用量为1%,五氧化二钒与8-羟基喹啉之比为1∶2,在20℃以下反应时,过氧化氢几乎定向地将环己烯氧化成环己烯酮.认为是8-羟基喹啉与钒的配位作用促进了环己烯酮的生成.

凹凸棒石负载磷钨酸催化合成乙酸正丁酯137-141

摘要：用凹凸棒石为载体制备了负载型磷钨酸催化剂,以乙酸和正丁醇为原料合成了乙酸正丁酯.考察了催化剂的制备条件（负载量,焙烧温度,酸浸泡浓度）及反应时间、反应温度、醇酸比和催化剂用量对反应的影响.最优的反应条件为：反应温度115℃,反应时间150min,醇酸比2.5∶1,催化剂用量3%（按反应体系总质量计算）,在此条件下,酯化率可达94.0%.

焙烧温度对Si-Ba-Cs-P复合氧化物催化剂结构及组成和催化性能的影响142-147

摘要：Si-Ba-Cs-P复合氧化物催化的单乙醇胺分子内脱水反应极易受催化剂焙烧温度条件变化影响.催化剂采用X射线粉晶衍射（XRD）、程序升温脱附（NH3-TPD）及氮吸附等技术进行表征.在550℃焙烧处理的催化剂,虽然单乙醇胺完全转化,但产品乙烯亚胺选择性却不到10%,催化剂中的物相组成主要为CsBa2（PO3）5晶相及Cs4Ba（PO3）6晶相,孔结构主要为介孔;在700-900℃焙烧处理的催化剂,催化剂酸性及BET比表面积明显下降,催化剂中的物相组成主要为α-Cs4P2O7晶相,孔径逐渐减小,虽然单乙醇胺转化率稍有下降,但产品乙烯亚胺选择性却有很大提高.当焙烧温度为800-900℃时,可在保证单乙醇胺转化率大于80%的前提下,得到高于76%的乙烯亚胺选择性.

FCC汽油选择性HDS催化剂的原位红外光谱研究148-152

摘要：采用器外预硫化法制备了碳纳米管（CNT）负载的硫化态Co-Mo-S选择性加氢脱硫催化剂.应用原位红外技术（in-situ IR）对选择性加氢脱硫催化剂（Co-Mo-S/CNT）的表面吸附烯烃特性和HDS过程进行了动态研究.原位红外光谱数据表明：1-辛烯在Co-Mo-S/CNT催化剂表面很容易发生加氢饱和,150℃时完全反应;二异丁烯较难加氢,340℃下归属于=C-H伸缩振动吸收峰的3081cm-1特征峰依然很明显;噻吩的特征峰在280℃左右完全消失,Co-Mo-S/CNT催化剂对二异丁烯和噻吩具有很高的选择性HDS活性,噻吩和二异丁烯在Co-Mo-S/CNT催化剂上的吸附发生在不同的活性位上,不存在相互影响.

金前驱液pH值对Au-Pd/SiO2催化剂上噻吩加氢脱硫活性的影响153-157

摘要：考察了金前驱液的pH值对Au-Pd/SiO2双金属催化剂用于噻吩加氢脱硫反应活性的影响,应用N2吸附,X-光粉末衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）等技术对该催化剂的物性与结构进行了表征.发现当金前驱液的pH值为7时制得的双金属催化剂具有较好的加氢脱硫活性,并具有最小的孔径,该催化剂以PdO相与Au0相共存.与Pd/SiO2催化剂相比,Au-Pd/SiO2催化剂的稳定性明显提高.虽然AuxPdy合金相的生成对提高双金属催化剂的脱硫活性不利,但能明显改善催化剂的抗硫中毒能力.

铁系催化剂催化降冰片烯与甲基丙烯酸特丁酯共聚158-161

摘要：研究了Fe（acac）3-Al（i-Bu）3（acac=乙酰丙酮）催化降冰片烯（NB）与甲基丙烯酸特丁酯（TBMA）共聚反应条件影响、第三组份影响及催化剂铁铝比影响.并用核磁共振、红外光谱方法研究了共聚物的组成,用凝胶渗透色谱分析了聚合物的分子量及分布.用扫描电镜研究了共聚物成膜性.

FeVO4催化剂的原位电导研究162-165

摘要：采用盐类固体研磨法制备了FeVO4催化剂,用原位电导方法测定了FeVO4催化剂在氧气＋丙烷→氧气→丙烷连续变化气氛下的电导变化,确定其导电类型.以BET、XRD、H2-TPR等技术对催化剂进行表征,研究了其对丙烷氧化脱氢制丙烯反应的催化性能.

利用甘油废水Pt/TiO2光催化制氢166-171

摘要：研究了以甘油为电子给体在Pt/TiO2上光催化生成氢的反应.结果表明甘油能显著地提高光催化放氢效率,并且其自身的降解活性也很好.研究了反应时间、甘油起始浓度、溶液pH值、甘油废水中共存物对光催化放氢的影响.甘油光催化降解最终产物是H2O和CO2,检测到了甘油醛、羟基乙醛、羟基乙酸、甲醛等中间产物.探讨了可能的反应机理.

酶促尿嘧啶与丙烯酸乙酯Michael加成反应的研究172-176

摘要：考察了4种水解酶在尿嘧啶与丙烯酸乙酯Michael加成反应中的催化效率.初步探讨了反应溶剂,反应温度,反应时间,底物配比,酶添加量等反应条件对该加成反应的影响.筛选得到最适反应条件,在该反应条件下,Michael加成反应产率可达61.2%.

分子催化杂志研究简报

不同压力下光热催化分解水制氢行为研究177-181

摘要：随着世界能源消耗总量的急剧增加和随之带来的环境污染问题的日趋严重，开发清洁的可再生能源已迫在眉睫．氢作为一种清洁的能源载体，使用后的产物仅为水，不会造成二次污染．将水转变为氢也是最好的太阳能的化学储存方式之一^[1-6]．

负载铱催化剂选择性催化间二硝基苯制间硝基苯胺182-184

摘要：用浸渍法制备的负载铱催化剂催化间二硝基苯部分加氢制间硝基苯胺,考察了温度对反应的影响和催化剂循环实验,结果表明,催化剂活性在90℃最佳;间硝基苯胺选择性随温度升高而增加.以甲醇作溶剂,在n（substrate） /n（Ir） =5000, 90℃, 0.8 MPa条件下,反应1 h,间二硝基苯转化率100%,间硝基苯胺选择性96.3%,全部加氢产物间苯二胺很少生成.催化剂经3次循环,活性下降不明显,在第6次循环时延长反应时间至2.5 h,间二硝基苯转化率和间硝基苯胺选择性均能达到100%.催化机理有待进一步研究.