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分子催化 2005年第04期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

光电催化降解邻苯二甲酸二乙酯的研究241-245

摘要：采用sol-gel法制备TiO2薄膜光电极,以该电极为工作电极,铂丝作对电极,饱和甘汞电极为参比电极,对邻苯二甲酸乙酯的光电催化降解进行了研究.结果表明:该电极具有n型半导体的特征行为.在外加偏压为+0.7v、pH=2、50 mg/L的H2O2中对初始浓度为50 mg/L的DEP溶液光照180 min降解率达67.85%.讨论了氧的存在、外加偏压等因素对光电催化反应的影响.

SiO2负载H6PMo9V2Nb1O40杂多酸的制备与表征246-250

摘要：用经典酸化与乙醚萃取相结合的方法,制得了H6PMo9V2Nb1O40杂多酸,并采用等体积浸渍法将其负载到载体SiO2上.通过循环伏安、XRD、BET、TG-DTA、IR和UV-vis等技术的综合表征表明:H6PMo9V2Nb1O40具有Keggin型杂多酸结构和较强的氧化还原性能,且氧化还原过程可逆性好;这种杂多酸与SiO2载体表面通过端氧和桥氧发生键合作用,负载到SiO2上的杂多酸其比表面积显著增大,并保持了原有的Keggin结构和热稳定性.

正庚烷在β沸石负载的磷钨杂多酸催化剂上加氢异构化251-254

摘要：制备了系列含微量Pt(0.4%)的负载型磷钨杂多酸(PW)催化剂,采用Hβ或通过水热和盐酸联合脱铝的Hβ沸石作为催化剂载体,并在微型常压固定床催化反应器上考察了所制备的催化剂在正庚烷临氢异构化反应中的催化性能.结果表明,Pt及PW能够高度分散在催化剂载体表面;PW负载量及载体的水热处理温度和时间都显著影响催化剂的转化率和选择性.与未负载杂多酸的催化剂相比,负载杂多酸后的催化剂的正庚烷转化率有大幅度提高,异构化产物有所下降,但仍保持较高的异构化选择性.

制备方法对氧化镁负载的钼钒磷酸铜催化剂结构和催化性能的影响255-259

摘要：在乙醇溶液中采用不同的浸渍方法制备了氧化镁负载的钼钒磷酸铜催化剂,利用XRD、IR和BET比表面测定等测试手段对催化剂进行了表征.XRD和IR表征结果表明,负载的钼钒磷酸铜在载体表面均匀分散,而且能够保持Keggin型结构.XRD和BET比表面测定结果说明,经12 h浸渍制备的催化剂(H4PMo11 VO40-CuO/MgO12H)化学和结构性能发生变化;其它两种方法制备的催化剂(H4PMo11 VO40-CuO/MgO和Cu2PMo11 VO40/MgO)没有化学和结构性能的变化,而且这两种催化剂具有相近的表征结果,说明两种催化剂具有相似的结构特征.以正己醇氧化脱氢生成正己醛反应评价了催化剂的催化反应性能,结果表明,H4PMo11 VO40-CuO/MgO和Cu2PMo11 VO40/MgO催化剂显示出比H4PMo11 VO40-CuO/MgO12H更高的催化反应活性.

La-Sr-Fe-Co系钙钛矿型汽车尾气净化催化剂的性能研究260-265

摘要：用柠檬酸配合法制备了钙钛矿型复合氧化物La0.8Sr0.2FexCo1-xO3催化剂,研究了Fe和Co的含量对丙烯和氮氧化合物的催化转化的影响,并对其热稳定性进行了考察.用XRD、Mossbauer谱、O2-TPD和IR表征手段将催化剂性能与Fe、Co含量和氧脱附性能进行了关联.研究结果表明:适量的Co和Fe离子的存在,不但能使催化剂结构更接近理想钙钛矿型,而且对催化剂反应性能都起着积极的作用;氧在反应中起着非常关键的作用;催化剂显示了良好的热稳定性.

2003年度中国科技期刊化学类期刊影响因子排序表265-265

流化床甲烷／丙烷临氧CO2重整制合成气反应研究266-270

摘要：研究了流化床反应器中甲烷、丙烷临氧自热CO2重整制合成气反应中不同催化剂的性能及表面积碳行为.并用热重分析、激光拉曼及透射电镜研究了催化剂表面的积碳物种及积碳量.结果表明,贵金属Pd、Pt由于对烷烃有较强的裂解作用,镍基及贵金属修饰的镍基催化剂表面有大量的纤维状炭生成;碱土和稀土金属改性的镍基催化剂有较好的抗积碳性能,大量碱土金属CaO修饰微球硅胶后负载的镍基催化剂在同等的反应条件下没有发现积碳.碱土金属对催化剂表面碱性的增强是催化剂抗积碳性能提高的原因.

Mn-CaO催化剂上甲烷-二氧化碳共活化制C2烃研究Ⅰ．反应性能的研究271-274

摘要：考察了不同组成Mn-CaO催化剂上甲烷-二氧化碳转化制C2烃反应性能,同时考察了反应温度,CO2分压对反应性能的影响及催化反应性能随时间的变化.

Zr-Ni／Al2O3催化剂上苯由H2O2氧化直接氨基化制苯胺275-279

摘要：用浸渍法制备了Ni/Al2O3和Zr-Ni/Al2O3催化剂,用于以过氧化氢为氧化剂的苯直接氧化胺化制苯胺反应,并对催化剂进行了程序升温还原、室温氧吸附和氢吸附及XRD表征.结果表明,我们所制的Ni基催化剂对苯胺的生成都有活性,加入Zr后,催化剂中Ni物种更分散,低温可还原物种增加,室温吸氧和吸氢能力都增强,反应活性和对目标产物的选择性增大.Zr一方面使Ni物种进一步分散,增大催化剂的吸氢量和表面可还原Ni物种,有利于C-H键的活化;同时Zr与Ni的相互作用,促进了低温可还原物种的生成,使催化剂室温吸氧量增大,有利于苯的氧化.这种Zr和Ni的协同作用提高了催化剂的活性和选择性.催化剂的制备方法影响Zr与Ni的协同作用,使含Zr的两个催化剂的活性和选择性显示出差异.

镍基催化剂上硫醇与异戊二烯硫醚化反应的研究280-284

摘要：在上流式气-液-固三相固定床微型反应装置上,对Ni/Al2O3催化剂上硫醇与异戊二烯硫醚化反应进行了研究,并考察了反应温度、压力、空速、临氢条件对催化剂二烯硫醚化反应性能的影响.结果表明,异戊二烯与硫醇在镍基催化剂的作用下,可以发生反应生成高沸点的硫醚化合物.反应温度和空速对催化剂二烯硫醚化活性有明显的影响,提高反应温度和降低空速有利于提高硫醇在二烯硫醚化反应过程中的转化率.在临氢反应条下,可以提高催化剂二烯硫醚化反应的活性和稳定性.

脂肪酶催化水解反应纯化α-生育酚琥珀酸酯285-288

摘要：α-生育酚琥珀酸酯(α-tocopherol succinate)是天然维生素E的衍生物,它是由琥珀酸与α-生育酚的β-色酮环的6位羟基成酯而形成的化合物(图1),由于丧失了自由的羟基而不具有维生素E的抗氧化活性,在空气中较为稳定,因其可保护α-生育酚的6位羟基,使α-生育酚在储存和运输中稳定性增加,而广泛用于α-生育酚的运输和储存[1].

沸石催化的2，4，4-三甲基-1-戊烯的酰化反应289-292

摘要：通过HY沸石与某些传统催化剂的比较,发现HY在2,4,4-三甲基-1-戊烯与乙酸酐的酰化反应中比那些传统催化剂更有效.用HY沸石作催化剂,室温下通过2,4,4-三甲基-1-戊烯与乙-庚烯-2-酮.考察了HY沸石的用量对该酰化反应的影响.当2,4,4-三甲基-1-戊烯/乙酸酐/HY沸石=1 mmol/10 mmol/0.250 g,反应温度25℃、反应时间2 h时,生成的三种异构体产率之和为72%.HY沸石对于该反应具有极好的选择性和优良的活性稳定性.不同阳离子交换的Y沸石也用于催化2,4,4-三甲基-1-戊烯的酰化反应.

镍表面单原子台阶对甲烷解离过程影响的DFT研究293-297

摘要：使用基于密度泛函理论(DFT)的DMol3量子力学计算程序模块,采用Ni(211)周期性模型表达镍表面上的单原子台阶结构,计算出CHx(x=0～4)在Ni(211)模型不同活性位上的吸附能和空间构型,并使用LST/QST方法找到了台阶结构上CHx(x=1～4)的解离路径、过渡态和相应的能量数据.计算结果表明,金属表面台阶结构较平台结构更有利于CHx物种的吸附.台阶结构上存在能够降低CHx解离活化能的活性位.处于台阶结构上的特定位置时,CH4解离全过程的关键步骤-CH4和CH解离的活化能会大幅降低.

分子催化杂志研究简报

模板剂及Ni掺杂对中孔TiO2材料性能的影响298-302

摘要：1992年美国Mobil公司[1～2]首次报道了以离子型表面活性剂为模板剂通过水热法合成了中孔二氧化硅及硅铝材料,由于此类材料具有较大的孔径和比表面积以及优良的吸附性能,在较大的分子或基团的反应中具有较大的优势,引起了催化、吸附分离、无机合成及材料科学等许多领域研究者的广泛关注[3～6].

分子催化杂志进展与评述

催化杂Diels-Alder反应的手性催化剂研究进展303-314

摘要：不对称杂Diels-Alder反应为合成高区域选择性和立体选择性杂环化合物提供了重要途径.要实现杂Diels-Alder反应的不对称诱导,通常采取在二烯体或亲二烯体上连接手性辅基的方法,虽然可以获得高对映选择性环加成产物,但存在手性辅基用量大、且反应后与产物的分离复杂等缺点.近年来,手性催化剂因用量少以及对反应高选择性等优点而引起人们关注.本文按手性配体分类,简要综述了近年来不对称杂Diels-Alder反应中手性催化剂研究的新进展.

国内外碳酸二甲酯酯交换反应催化剂研究进展315-320

摘要：碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的有机合成原料及中间体,DMC带有-CO、-COOCH3和CH3基团,可进行羰基化、甲基化、甲氧基化和羧甲基化反应,取代传统使用的有毒原料光气、硫酸二甲酯和甲基氯等.

英文文摘-i0004