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分子催化 2004年第02期杂志 文档列表

侧链取代基含有氧原子的环戊二烯与席夫碱混合配体的镧系化合物催化甲基丙烯酸甲酯聚合81-86

CO2氧化丙烷脱氢MoO3-V2O5／SiO2催化剂研究87-92

摘要：采用表面改性和等体积浸渍法制备了MoO3-V2O5／SiO2复合氧化物，采用TPR、IR、TPD和微反技术表征了催化剂对CO2和C3H8的吸附性能和CO2部分氧化丙烷脱氢的反应性能．结果表明：随MoO3加入量的增加，V=O还原温度降低，晶格氧更易活化．CO2和丙烷的活化温度降低，丙烷转化率增高，丙烯选择性下降．V=O中晶格氧的活化是CO2氧化丙烷制丙烯反应的关键．

茂锆金属配合物在介孔分子筛MCM-41上的接枝研究93-97

摘要：茂锆金属配合物在介孔分子筛MCM-41上共价接技的合成和表征研究，以纯硅的MCM-41为载体，首先用四氯化硅与之反应在MCM-41的表面生成一定量的Cl：Si-OSi(O—Si≡)3基团，然后再用过量的三甲基氯硅烷保护分子筛表面剩余的硅羟基，接下来再让所得材料依次和环戊二烯基钠、正丁基锂、四氯化锆反应，从而通过在同一个反应瓶中经过五步连续合成的方法，得到了二氯二茂锆共价接枝于介孔分子筛MCM-41表面的有机无机复合材料．用XRD、^29Si和^13C MAS NMR、氮气吸附-脱附孔径分析、IR光谱等手段对所得样品进行了表征，并与用担载方法获得的二氯二茂锆固载化于MCM-41之中的样品进行了对比分析研究．

H2SO4-SiO2固体酸的结构及酸性研究98-103

摘要：以溶胶-凝胶法制备了H2SO4-SiO2固体酸催化剂，并对其结构和酸性进行了系统表征．FT—IR和^29Si—NMR结果表明H2SO4和SiO2间存在相互作用，因此硫酸与硅胶形成稳定的固体、XRD、SEM和TEM结果表明，H2SO4-SiO2固体酸是一多孔无定型材料；BET法测定的H2SO4-SiO2固体酸的比表面积和孔体积结果表明，随着H2SO4与SiO2质量比增加，其比表面减少，孔体积增大；H2SO4-SiO2固体酸的酸强度和液体浓硫酸相当，酸强度与干燥温度和H2SO4加入量有关，固体酸的这一性质以^1H—MAS NMR进行了系统的表征．

磷酸镧在沸石分子筛上的分散及其催化性能104-108

摘要：将LaPO4通过微波加热的方法分散在Y分子筛上制得了负载型分子筛催化剂．通过XRD，TPD，BET等方法对分子筛的结构和物性进行了表征．并将分子筛催化剂用于催化乙氧基化反应．研究结果表明，通过微波加热的方法，质量分数为20％的磷酸镧均匀地分散在分子筛的内外表面上，催化活性有了较大提高．当CaY—LaPO4催化剂的质量分数为5％，反应温度为150℃，反应压力0．3～0．4MPa，n(醇)：n(环氧乙烷)=1：1时，产品的收率达84％，产品中环氧乙烷加成数(EO)为1的占46％，产品的分子量分布指数Q=3999．

汽油芳构化降烯烃ZSM-5型催化剂的研究109-114

摘要：通过催化剂表征和小型固定床反应发现，减小沸石晶粒度和提高沸石表面L酸B酸比值，或者适当采用高氢油比，可以提高ZSM-5沸石在汽油芳构化降烯烃反应中的活性稳定性．而适当提高反应温度及减小汽油进料空速则可以提高汽油中烯烃的芳构化程度．连续300h的小试运转表明，FCC和DCC汽油中的烯烃在一种晶粒度为20～50纳米的改性纳米ZSM-5沸石上可有效地转化为芳烃，降烯烃幅度达20个体积百分点以上，改质后汽油的辛烷值、组成和沸程等指标均满足新国标要求．

稀土和磷改性对裂化催化剂反应性能的影响115-120

摘要：我们采用稀土以及稀土和磷两种方式对Y型沸石表面进行修饰，NH3-TPD测试表明稀土和磷复合改性Y沸石(P—RE—USY)的酸性分布更集中在中强酸范围．在固定床和提升管装置上评价了含有P—RE-USY沸石催化剂的反应性能．经过稀土和磷复合改性，增强了沸石孔道的酸性中心，而表面活性中心在磷和稀土相互作用的改性中得以减少和弱化．这种修饰作用引导更多的烃分子进入沸石孔道中进行反应，减少了烃分子通过表面反应形成大量烯烃分子的几率．同时，由于烯烃的降低不完全来自二次氢转移反应的饱和过程，所以，适度降低二次反应有效地减少了中间馏分油的裂解，提高了柴油收率．

钴-锆复合氧化物催化剂的水热合成及甲烷低温催化燃烧性能121-124

摘要：采用水热法制备了系列CoOx／ZrO2复合氧化物催化剂．其中钴与锆的摩尔比分别为1：9，2：8，3：7，4：6，5：5，6：4，7：3，8：2和9：1．甲烷低温催化燃烧测试表明，水热法制得的该系列催化剂有良好的低温催化活性和稳定性．

Pt／TiO2光催化重整降解2-氯乙醇水溶液制氢125-130

摘要：在无氧条件下．进行了Pt担载的TiO2光催化有毒的2-氯乙醇(下文简称氯乙醇)重整制氢反应的研究．详细讨论了动力学因素如催化剂表面Pt化学状态、Pt担载量、溶液pH值、氯乙醇浓度等对产氢速率的影响。并用XRD、HNMR、XPS等技术进行了表征，探讨了氯乙醇降解和产氢反应机理．研究表明，在光催化降解氯乙醇的同时产生氢是完全可行的．催化剂表面的Pt以Pt°的化学状态存在，有利于析氢；溶液pH值对产生速率影响也很大，而氯乙醇的浓度变化只是在开始略有影响，浓度的增加对产氢并没有明显的影响．研究得出Pt担载的TiO2光催化重整氯乙醇制氢反应的最佳条件是：Pt的最佳担载量约为1．0％；氯乙醇溶液浓度范围为0．04～0．10M；最佳溶液pH值范围为4～10．

β-环糊精在TiO2上的吸附及其对光催化影响研究131-135

摘要：用酚酞法测定TiO2悬浮液中β-环糊精(β-CD)的量以及用β-CD溶液平衡的TiO2经过滤、洗涤和干燥后进行漫反射红外光谱和XPS能谱表征．结果表明：β-CD分别在纳米和P25型TiO2表面通过羟基间作用形成化学吸附，吸附量与溶液pH值有关，且最大吸附量在TiO2等电点附近．β-CD可提高两种TiO2对甲基橙光催化脱色速率.提高的效率与溶液pH值有关．实质上，提高的效率与β-CD在TiO2表面吸附量和甲基橙在TiO2表面的静电吸附量有关，即与甲基橙-β-CD—TiO2三元间的相互作用有关。

H3PO4改性纳米TiO2气相光催化降解正己烷136-139

摘要：利用钛酸丁酯水解浸渍方法制备了几种不同浓度H3PO4改性的TiO2纳米复合粉体材料并作了XRD、BET等表征，以正己烷的气相光催化氧化降解为探针反应研究了H3PO4改性TiO2催化剂的光催化活性，并和未改性TiO2及商品TiO2 Degussa P-25作了比较．结果表明，H3PO4改性能够显著地细化TiO2的晶粒度，增大TiO2的比表面积，同时，适量掺杂H3PO4对TiO2的光催化活性也有较大的促进作用．H3PO4作为掺杂物有优于NH4H2PO4之处．

玻璃管负载纳米TiO2薄膜的制备及其对乙烯降解的研究140-145

摘要：采用sol—gel技术，在细玻璃管表面制备了La掺杂复合TiO2薄膜，采用封闭循环装置考察了催化剂负载质量、镧掺杂量、热处理温度和湿度等因素对催化活性的影响．结果表明，随着薄膜层数的增加，乙烯降解率增加，UV-VIS在近紫外的吸收随层数的变化与之吻合；镧掺杂量为1.5％、热处理温度500℃催化剂活性最高，而湿度的增大有利于提高乙烯的降解率和降解速度．

一个手性配体的合成及其在钯催化苯乙烯的不对称氢酯基化中的诱导作用146-148

摘要：不对称氢酯基化反应是不对称羰基化反应的一部分，与不对称氢甲酰化反应一样是产生多种手性分子的有力手段，比如重要的非麻醉性镇痛消炎药S-布洛芬、S-萘普生就可以通过芳香类烯烃的不对称氢酯基化反应来合成．在不对称羰基化中人们对不对称氢甲酰化的研究较为广泛，并取得了

一种均相催化、两相回收的手性配体的合成及其催化烯烃不对称双羟化反应149-152

摘要：在金鸡纳生物碱衍生物配体存在下，四氧化锇催化的烯烃的不对称双羟化反应(AD)已广泛用于手性药物、精细化学品和天然产物的合成.AD反应也是合成抗癌药物紫杉醇C13-片段的实用方法之一．然而，由于配体和四氧化锇价格昂贵以及锇的毒性限制了AD反应的工业生产．近年来，在

SAPO-11分子筛的性质与催化应用153-160

摘要：随着世界经济的增长，对能源的需求日益加大．石油作为当今世界最重要的能源之一，必将进一步得到发展，因此炼油工业在21世纪仍将保持其在能源利用方面的主导地位．在我国，流化催化裂化装置(FCCU)因对原料的适应性强、轻质油产品收率高、汽油的辛烷值高等优点，一直是炼油厂