催化学报杂志

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催化学报杂志 CSCD期刊

Chinese Journal of Catalysis

  • 21-1195/O6 国内刊号
  • 0253-9837 国际刊号
  • 1.52 影响因子
  • 1-3个月下单 审稿周期
催化学报是中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所主办的一本学术期刊,主要刊载该领域内的原创性研究论文、综述和评论等。杂志于1980年创刊,目前已被万方收录(中)、CA 化学文摘(美)等知名数据库收录,是中国科学院主管的国家重点学术期刊之一。催化学报在学术界享有很高的声誉和影响力,该期刊发表的文章具有较高的学术水平和实践价值,为读者提供更多的实践案例和行业信息,得到了广大读者的广泛关注和引用。
栏目设置:研究快讯、研究论文、综述

催化学报 2019年第11期杂志 文档列表

催化学报杂志编者语
Preface to Special Issue on Celebrating the 70th Anniversary of Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences1589-1590

摘要:The 70th anniversary of Dalian Institute of Chemical Physics (DICP), Chinese Academy of Sciences (CAS), has been celebrating in various ways through the year of 2019. DICP was established with the name of Scientific Research Institute of Dalian University on March 19, 1949, which is even a little earlier than the foundation of the People's Republic of China (October 1, 1949). Since then, the name of the institute has changed several times in order to fulfill the assigned regional and national research mission. In 1970, the institute was named as the “Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences”.

催化学报杂志历史回顾
History of the Dalian Institute of Chemical Physics and the Friendship between China and Japan in catalysis1591-1614

摘要:This article presents a history of the origins of the Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences (Abbreviated as DICP) and relates the recent friendship between China and Japan in the field of catalysis. Although the official beginning of DICP is in 1949 with the birth of the People's Republic of China, there are earlier roots that went back to the defeat of Russia by Imperial Japan in 1905. This began a period of occupation and exploitation of Northest Asia by Japan which did not end until its defeat by Allied forces in 1945. During the period of occupation, a laboratory was created called the Central Research Laboratory of the South Manchurian Railroad Company, which was staffed by the best and brightest researchers from Japan, and was able to develop new processes in chemicals and synthetic fuels that fed the Japanese Imperial forces. Between 1945 and 1949, Dalian was administered by the Soviet Union, and the removable equipment from the Laboratory was taken. In this period one individual stood out, the Laboratory Director Marusawa Tsuneya, who risked his life to preserve the scientific records and staff of the institute, and then stayed in Dalian for ten years after the Second World War to help China rebuild its capabilities. The Central Research Laboratory is still preserved as the Old Campus of DICP. The origin of the friendship between China and Japan in catalysis can be traced to Professor Morikawa Kiyoshi, who worked in the Central Research Laboratory and helped commercialize a shale coal liquefaction process. Upon his return to Japan he became Professor at the Tokyo Institute of Technology and in 1975 organized the first visit by Japanese academics to China. This was reciprocated in visits to Japan in 1977 and 1980 by top researchers such as Zhang Dayu, Min Enze, Tsai Khirui, Lu Jiaxi, and Lin Liwu. This resulted in numerous contacts between individuals, which multiplied geometrically. Notably among these were the personal interactions between Guo Xiexian, the Vice-Director of DIC

中国催化界走向国际学术舞台的艰辛历程1615-1626

摘要:2016年7月中国成功举办了十六届国际催化大会.本文回顾了中国催化界几代人通过不断努力将中国催化科学技术从无到有,从小到大发展成催化大国的艰辛历程.上世纪五十年代由吉林大学,北京大学,厦门大学首先设立催化学科培养了早期催化专业人才.随后在高等院校,科学院和企业研究院所形成了厐大的研究团队,开展了大量的催化研究.随着中国改革开放,科学的春天来临,国家对科学的重视和支持加强,中国催化界同仁走向国际催化学术交流平台进入新阶段.邀请国外知名科学家访问中国,同时,向美国,欧洲,日本派出大批访问学者,留学生,许多人已成为知名教授,现已成长为栋梁之才和催化学术界的精英. 1982年开始,我国举办国际会议中日美催化会议,现该会议发展成亚系列亚太会议,成为世界三大地区催化会议之一.经过几代人三次申办最终获得国际催化大会的主办权,有力地推进了中国催化学术界走向国际学术界并提高了中国在国际催化界的影响力.催化大国发展历程凝聚了几代催化人的努力,我们还要向催化强国努力,这仍有很长的路需要年轻人去奋进.

催化学报杂志综述
金属氧化物催化剂在多相催化中的重要性、特点和应用1627-1636

摘要:综述了金属氧化物在多相催化中诸多应用的现状,涉及固体催化剂上的液相和气相反应混合物,讨论了金属氧化物催化剂的主要类型、制备方法和催化的主要反应(酸碱催化、选择性和完全氧化、双功能催化、光催化、生物质处理、环境催化和某些工业应用),以及该领域的挑战和前景.

先进表征技术在工业催化中的应用1637-1654

摘要:分析表征与工业应用技术之间的相互影响对开发石油加工的催化材料一直起着至关重要的作用.本文着重介绍石油化工中两类最重要的催化材料:(1)催化重整工艺中广泛使用的负载于氧化铝上的铂纳米颗粒;(2)加氢处理工艺中用于加氢和去除杂原子的含钼和钨的层状硫化物.首先,我们综述了用扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)和扫描透射电子显微镜研究铂团簇生长和结构的最新研究动态.详细讨论了氧化预处理条件以及氢气环境中的还原温度对铂纳米粒子形态的影响,并结合最近的实验结果进一步延伸对铂纳米颗粒结构演变的理解.随后,本文总结了一系列分析表征技术对层状硫化物纳米颗粒研究的贡献,综述了硫化物纳米粒子活性中心结构的研究进展,重点介绍了边缘活性中心与硫和氢之间的互动在化学吸附、物理吸附及溢流效应中的关键作用.本文也对负载及非负载型的硫化物纳米粒子最新程序升温还原实验结果进行了探讨.氧化铝负载的硫化钼颗粒在程序升温还原过程中的结构变化可以通过EXAFS实验和密度泛函理论模拟来解释.研究表明,可识别的硫化物边缘活性中心上硫原子的去除是导致这一类结构变化的主要原因.

基于偏振依赖和频振动光谱模拟分析界面分子取向1655-1667

催化学报杂志快讯
金属硒化物用于以石墨烯为电子介质的光催化Z机制全分解水体系1668-1672

摘要:基于粉末半导体催化剂的太阳能光催化分解水技术因具有廉价和适宜大规模生产等优点正日益成为未来重要的制氢技术之一.开发高效光催化分解水体系的一个重要前提是使用窄带隙半导体材料,从而能最大化地吸收和利用太阳光谱.近年来,一些诸如氮(氧)化物、硫(氧)化物和硒化物等窄带隙半导体材料陆续被开发和拓展到光催化全分解水体系中.然而,考虑到随着吸收波长的提高而导致氧化还原反应驱动力减小的挑战,开发基于窄带隙半导体催化剂的高效全分解水体系依然是当今光催化研究领域的主题之一.金属硒化物作为一类窄带隙半导体材料,较同类氧化物和硫化物具有更长的吸收带边.前期我们课题组利用金层锚定的硒化锌和铜镓硒固溶体(ZnSe:CGSe)产氢催化剂与CoOx/BiVO4产氧催化剂组合实现了首例基于硒化物的可见光驱动Z机制全分解纯水.为了进一步探索更多基于硒化物构筑Z机制全分解水催化体系的可能,本文通过调变Zn/(Zn+Cu)和Ga/Cu摩尔比制备了吸收带边在480-730 nm范围内可调的系列ZnSe:CGSe样品,并以此硒化物为产氢催化剂,结合CoOx/BiVO4产氧催化剂以及还原石墨烯(RGO)电子介质成功构筑了另一种Z机制全分解纯水催化体系.该体系与前期报道的体系相比,避免了真空蒸镀工艺过程,构筑起来更为简单便捷.研究表明,光催化分解水效率与对应硒化物光阴极的光电性能密切相关,而与有牺牲试剂存在下的硒化物产氢活性不呈线性关系.

催化学报杂志论文
气相催化水氧化制备H2O2的展望1673-1678

摘要:通过与有机牺牲还原剂氧化反应耦合,可以实现气相催化水氧化生产过氧化氢.该过程可能是比直接从氢气和氧气合成更安全.基于现有大多数的液相催化反应机理,提出了该耦合反应可行的反应机理,并在此基础上确定了理想的催化剂性能.结果表明,表面吸附氧键是识别理想催化剂的重要参数.热力学可以用来确定有机氧化反应的类型,这种氧化反应可以与水氧化反应耦合,从而使H2O2的生成是热力学有利反应.诸如烯烃环氧化和烷烃选择性氧化等反应不能提供足够的热力学驱动力,而醇氧化为醛和酸则可以.最后,建议进一步研究确定对H2O2分解和有机化合物选择性氧化与H2O氧化耦合反应重要的催化性能,以促进与选择性有机氧化耦合法生产H2O2的发展.

氮掺杂碳上单原子锌:CO2固定和转化的高效稳定催化剂1679-1685

摘要:环氧化合物与CO2环加成反应是环状碳酸酯合成和CO2利用的一种直接的原子经济方法,目前主要采用均相金属络合物催化此类转化反应.本文报道了一种新型多相Zn基催化剂,它可方便地通过热解活性炭负载的邻菲啰啉络合Zn(OAc)2而得到.详细的结构表征证实该材料中存在单原子Zn活性位.与Zn基纳米粒子催化剂相比,本文制备的单原子Zn催化剂在环氧化物环加成反应中表现出更高的活性和稳定性.采用该优化的催化剂成功地以高产率得到了一系列碳酸酯,该催化剂具有较好的基团容忍性.

核壳结构MOx/Fe2O3(M=Mo,V,Nb)催化剂上甲醇氧化反应1686-1692

摘要:本文比较了赤铁矿为核, Mo, V和Nb氧化物为壳层的材料在选择性甲醇氧化反应中的性能.Mo和V对甲醛都有很高的选择性,而Nb则没有.Nb的反应模式非常不同,主要表现为脱氢(生成CO)和脱水(生成三甲醚),表明缺乏完整的壳层,同时Raman光谱发现, NbOx的形成过程与Mo和V的并不相同.我们推测这是由于固体材料在形成过程中的流动性差异很大,NbO_x需要明显较高(和有害)的焙烧温度,以便为壳层的形成提供足够的流动性.

催化剂制备方法对用于腈加氢制饱和胺的负载型Ni催化剂性能的影响1693-1703

摘要:采用浸渍法(Ni/SiO2-I)或氨法(Ni/SiO2-A)制备了硅胶负载的Ni催化剂,考察了它们和Ni/SiO2-Al2O3-I样品催化丁腈液相加氢制备饱和胺反应性能.Ni/SiO2-I是非酸性催化剂,含有大的Ni0颗粒,与载体相互作用较弱;而Ni/SiO2-A中含有低还原度的Ni-层状硅酸盐,存在Ni2+物种,因而是酸性催化剂.在Ni/SiO2-I催化剂上反应产物基本上是丁胺(80%),副产物仅为二丁胺.相反,以Ni/SiO2-A为催化剂时,得到二丁胺(49%)和三丁胺(45%)的混合物,而丁胺的生成活性几乎完全得到抑制.对于Ni/SiO2-A催化剂,丁胺强吸附在邻近Ni0原子的表面酸性位上,在反应过程中不能扩散到液相中,从而促进了吸附的丁基亚胺/丁胺物种之间缩合生成更高级的胺类,因此造成选择性生成伯胺和仲胺.

纤维状中孔硅胶KCC-1负载的钯纳米颗粒上甲酸催化脱氢反应1704-1712

摘要:在N-(3-三甲氧基硅丙基)二乙烯三胺(PDETA)功能化的纤维状硅胶KCC-1上负载了均一的、平均粒径为2.8 nm的Pd纳米粒子(Pd/KCC-1-PDETA),采用粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和N2吸附-脱附等温线对其进行了表征,并将其作为催化剂用于无添加剂的甲酸脱氢制H2的反应中.同时还制备了另外两个中孔硅胶材料(MSF和KIT-6)负载的Pd纳米粒子,以考察反应中催化剂的载体效应.结果表明, Pd/KCC-1-PDETA催化剂表现出很高的催化性能(323 K时TOF值为332 h-1,氢气选择性100%).这归结为KCC-1独特的纤维状形貌和胺基基团的存在,从而降低了Pd颗粒尺寸,促进了反应物与催化活性位Pd的接触.还考察了Pd负载量(2–10 wt%)、反应温度和反应时间对脱氢反应性能的影响.反应结束后,Pd/KCC-1-PDETA催化剂容易回收,可重复使用5次而催化性能未见明显下降,表现出较好的重复使用性能.

基于ZSM-5的微孔-中孔催化剂上(-)-异蒲勒醇与苯甲醛Prins环化反应合成药物1713-1720

摘要:将数个ZSM-5基微孔-中孔催化剂用于(-)-异蒲勒醇与用作反应物和溶剂的苯甲醛进行Prins环化反应,合成杂环含氧2H-色烯衍生物,其包含四氢吡喃结构并表现出生物活性.采用N2吸附,氨-程序升温还原,吡啶和2,6-二-叔丁基吡啶吸附-脱附的红外光谱表征了所考察的催化剂.当在含适量强酸位和12倍所需产物尺寸的中孔的催化剂上,于70℃下进行Prins反应,(-)-异蒲勒醇完全转化时所需产物产率最高达67%.

不同Rh表面上苯甲醚加氢脱氧1721-1730

摘要:苯甲醚中烷氧基(Ar-O-R)醚键的断裂是一个有趣的加氢脱氧反应,因为这个不对称的基团包含两个不同的C–O键,Caryl–O或Calkyl-O,它们可能会断裂.最近有关在铂、钌和铁催化剂上苯甲醚HDO的研究表明,在所有三种金属上都形成了一种共有的苯氧基表面中间体.该中间体的后续反应路径因金属而不同,这取决于金属的亲氧性.在亲氧性较低的铂上反应,苯酚是唯一的主要产物.相反,在亲氧性较强的铁催化剂上,唯一的初级产物是苯而不是苯酚.在亲氧性适中的Ru上,苯和苯酚都是主要产物.本文研究了不同表面纳米结构的铑催化剂.采用实验测量和理论计算相结合的方法,研究了可用来控制金属亲氧性的参数,即金属配位数的影响.结果证实了金属亲氧性是描述金属催化剂催化HDO性能的很好的指标,它可以通过选择金属类型和/或金属配位程度来加以控制.含低配位数的金属位的小Rh金属簇合物对脱氧路径活性更高,但很快失活,而含高配位数的大的簇合物对加氢活性更高,且更加稳定.

水滑石基钴铜催化剂中钴的碳化在高碳醇合成中的作用1731-1740

摘要:Co-Cu基催化剂广泛用于合成气制高碳醇反应(HAS)中.尽管很难从本质上完全理解催化剂的活性位,但是在HAS条件下生成的Co2C对反应的贡献是显而易见的.开发了CO预处理工艺,系统地研究了钴的碳化对催化剂结构性能和催化性能的影响.通过在HAS反应之前将催化剂暴露在含CO的气氛中,催化剂表面发生Co的富集,然后形成碳化物.这种表面改性减少了烃类的形成,促进了C2+OH的形成.催化剂经20 bar下CO预处理后,乙醇选择性最高,烃类选择性最低.

CO2加氢催化剂Cu/ZrO2/SiO2上Zr(Ⅳ)表面位对甲醇生成速率的影响1741-1748

摘要:Cu/ZrO2/SiO2是有效的CO2选择加氢制甲醇催化剂.为了理解混合氧化物基催化剂中ZrO2的作用,在Cu和Zr的K边进行了原位X-射线吸收光谱测试.在反应条件下, Cu保持金属态,而Zr以三类配位环境的形式存在:体相ZrO2,配位饱和的、以及不饱和的Zr(Ⅳ)表面位.配位不饱和Zr表面位可通过线性拟合参比的X射线吸收近边结构光谱进行定量,发现其数量与甲醇生成速率有关,因而表明Zr(Ⅳ)Lewis酸表面位在驱动选择生成甲醇反应中的重要性.这与提出的机理是一致的:在裂解H2的Cu纳米颗粒与稳定反应中间体的Zr(Ⅳ)表面位之间的界面上进行CO2加氢.

利用密度泛函计算阐明Pd-Rh纳米颗粒在与催化应用相关尺寸下的原子排序1749-1757

摘要:从所周知,Pd-Rh纳米颗粒在反应环境中容易发生表面再构.本文借助密度泛函(DFT)计算和一种新的拓扑方法,对组成分别为1:3、1:1和3:1的(多达201个原子,约1.7nm)的Pd-Rh粒子中的原子排序和表面偏析效应进行了定量研究.所得数据用于可靠优化用DFT无法研究的、含有数千个原子且尺寸超过5nm的Pd-Rh粒子能量优先原子排序,这是典型的催化金属粒子.概述了在现有的模拟装置中,如何通过简单的方法评估偏析效应对吸附质诱导的Pd-Rh纳米合金催化剂表面排列的影响.

用于乙苯氧化脱氢制苯乙烯铝-硼催化剂:铝硼组成及制备方法对催化剂性能的影响1758-1765

摘要:采用溶胶-凝胶(SG)法合成了不同摩尔比的Al-B催化剂(Al-10B与Al-35B).在450-500°C,乙苯(EB)接触时间为0.54g-cat.s.cm^-3的条件下,在氧气和水蒸气存在下对这些催化剂进行催化乙苯脱氢反应.利用NH3-TPD质谱分析了Al-B催化剂的酸性.扫描电镜图像显示,硼在氧化铝中负载量达15%(Al-15b)时仍分布很好,而在较高的硼含量(Al-25B和Al-35B)催化剂中观察到硼聚集.从本质上讲,在Al和Al-10B催化剂上观察到强度非常弱(Tmax≤125°C)的酸位,使得EB转化率和苯乙烯产率很低.另一方面,在Al-25B和Al-35B催化剂酸位较弱(Tmax≤180°C),因而EB转化率较高.然而,在弱-中等强度酸位的Al-15B催化剂上可以得到较高的苯乙烯产率(43.2%)和合理的EB转化率(46%).另外,采用共沉淀法(COP)和浸渍法(IMP)合成了Al-15B催化剂.IMP和COP催化剂的NH3-TPD-质谱分析结果发现,与NOx形成有关的酸位点在500°C时将EB转化率分别提高到66%和63%.然而, Al-BSG催化剂中的这些酸位降低,使得500°C时EB转化率为50%.当EB转化率为50%时,在Al-BIMP, Al-BCOP和Al-SG催化剂上苯乙烯选择性分别为73%, 82.5%和84%.因此,不同方法制备的Al-B催化剂,会产生不同强度和密度的酸位,从而影响苯乙烯的形成.