具有光增强芬顿活性的有序介孔Fe/TiO2的制备

作者:许振民; 郑茹; 陈瑶; 朱建; 卞振锋

摘要:Fenton反应能够无选择性地降解有机物,甚至能够处理一些不能被生物降解的污染物,其原理为过氧化氢(H2O2)和亚铁离子(Fe2+)在酸性溶液中生成具有强氧化性的羟基自由基(?OH),后者将有机物氧化分解.因此,Fenton反应在处理环境问题中占有重要地位.将光催化与Fenton反应结合,相比单独的Fenton反应可提高氧化矿化性能,大大加快反应速率,减少H2O2使用量,降低成本,拓宽反应pH范围,其协同作用主要体现在两方面:(1)光催化产生的电子加速Fe3+转变成Fe2+,促进Fenton反应进行;(2)Fenton反应中的H2O2与光生电子反应降低了电子-空穴的复合率,从而提高光催化降解效率.由于协同作用的存在,污染物的降解效率大大增加.到目前为止,Fenton反应中催化剂的载体多为惰性多孔材料,如沸石、粘土、金属氧化物、介孔二氧化硅、多孔碳和sp2型石墨(石墨烯、氧化石墨烯、碳纳米管等)等具有较大比表面积的材料.通常,增加载体的表面积有利于活性位点的分散,但是大比表面积的载体材料会削弱铁催化剂组分之间的相互作用,导致催化剂稳定性差,循环利用几次后会增加铁浸出量.因此,寻求大比表面积和高稳定性的光催化材料依然是巨大的挑战.本文首次通过蒸发诱导自组装法成功制备了Fe离子修饰的有序介孔TiO2(FT-X),并通过XRD、BET、TEM、XPS和UV-Vis等分析手段对催化剂的结构进行了表征,同时以光芬顿降解罗丹明B反应考察了pH、污染物浓度及载体(TiO2)结构对催化性能的影响.结果表明,由于Fe离子修饰减小了TiO2的禁带宽度,FT复合材料具有更宽的可见光响应距离和更强的可见光吸收,在光芬顿反应过程中可以迅速转移电子,避免电子-空穴对的重组,同时加速了Fe3+和Fe2+的转化,显著提高了催化剂的催化性能.另外,将Fe离子原位锚定在有序介孔TiO2的孔壁上,使FT具有规整的孔道结构和高的比表面积.�

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关键词:
  • 有序介孔tio2
  • 铁离子掺杂
  • 光芬顿
  • 光催化

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期刊名称:催化学报

期刊级别:CSCD期刊

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杂志介绍:
主管单位:中国科学院
主办单位:中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所
出版地方:辽宁
快捷分类:工业
国际刊号:0253-9837
国内刊号:21-1195/O6
邮发代号:8-93
创刊时间:1980
发行周期:月刊
期刊开本:A4
下单时间:1-3个月
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综合影响因子:1.11