催化学报杂志社
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催化学报杂志

《催化学报》在全国影响力巨大,创刊于1980年,公开发行的月刊杂志。创刊以来,办刊质量和水平不断提高,主要栏目设置有:研究快讯、研究论文、综述等。
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所
  • 国际刊号:0253-9837
  • 国内刊号:21-1195/O6
  • 出版地方:辽宁
  • 邮发代号:8-93
  • 创刊时间:1980
  • 发行周期:月刊
  • 期刊开本:A4
  • 复合影响因子:1.52
  • 综合影响因子:1.788
期刊级别: CSCD期刊统计源期刊
服务介绍

催化学报 2014年第10期杂志 文档列表

催化学报杂志综述

负载氧化钒催化剂的多波长拉曼光谱研究:结构识别和定量

摘要:探究负载金属氧化物的结构是确立催化剂结构和催化性能之间相互关系的首要条件。在众多表征技术中,多波长拉曼光谱结合了共振拉曼和由不同波长激发的非共振拉曼,不仅在识别负载金属氧化物团簇的结构,而且在定量方面已经成为强有力的工具。本文以两个负载氧化钒体系(VOx/SiO2, VOx/CeO2)为例,阐述了如何利用该技术研究活性氧化物团簇的多相结构,并理解氧化物团簇和载体之间复杂的相互作用。由多波长拉曼光谱得到的定性和定量信息能为设计更有效的负载金属氧化物催化剂提供基本的依据。
1591-1608

设计和制备能量转换和环境净化的高效异质结光催化剂

摘要:在过去的几十年中,光催化由于具有将太阳能转化为清洁氢化学能和降解各种污染物的广泛应用前景,因而引起了人们广泛关注。近期,很多研究表明,两个具有相匹配电子能级结构的半导体形成接触良好的异质结,可以有效地促进电荷转移和抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,从而显著提高光催化剂的活性和稳定性。本文主要讨论了异质结对半导体光催化剂的促进作用;分析了异质结对一些典型光催化剂如TiO2, ZnO和Ag基半导体等光催化性能的影响;讨论了异质结光催化剂的制备方法和对光催化过程影响的基本机理;最后,提出了设计和理解异质结促进光催化反应机理所面临的挑战。
1609-1618

氨合成催化剂100年:实践、启迪和挑战

摘要:Haber-Bosch发明的氨合成催化剂创立已经100周年,介绍了氨合成催化剂在理论和实践方面的发展、成就及其启迪,展望了氨合成催化剂的未来和面临的新挑战。催化合成氨技术在20世纪化学工业的发展中起着核心的作用。一个世纪以来,氨合成催化剂经历了Fe3O4基熔铁催化剂、Fe1-xO基熔铁催化剂、Ru基催化剂等发展阶段,以及钴钼双金属氮化物催化剂的发现。实践表明,氨合成催化剂是多相催化领域中许多基础研究的起点和试金石,没有别的反应象氨合成反应一样,能够把理论、模型催化剂和实验连接起来。催化合成氨反应仍然是多相催化理论研究的一个理想的模型体系。理解该反应机理并转换成完美技术成为催化研究领域发展的基本标准。这个永不结束的故事仍然没有结束。除了关于反应的基本步骤、真实结构、亚氮化物这些问题之外,催化合成氨在理论上一个新的挑战是关于在室温和常压下氨合成的预测,包括电催化合成氨、光催化合成氨和化学模拟生物固氮以及包括氮分子在内的催化化学研究中几种最稳定的小分子的活化方法等。
1619-1640

A brief review ofpara-xylene oxidation to terephthalic acid as a model of primary C-H bond activation

1641-1652
催化学报杂志论文

温和条件下Au/HY催化剂催化氧化丙三醇制丙醇二酸

摘要:研究了不同载体负载的Au催化剂催化丙三醇水相选择性氧化制丙醇二酸.与Au/CeO2, Au/AC, Au/REY和Au/NaY催化剂相比, Au/HY上获得了高收率的丙醇二酸.在60℃和0.3 MPa氧气压力下,丙三醇转化率达98%,丙醇二酸收率为80%.表征结果表明,小尺寸的Au纳米颗粒对生成丙醇二酸有明显促进作用;反应过程中丙三醇先被催化氧化生成甘油酸,再被进一步氧化生成丙醇二酸.
1653-1660

纳米线堆积的铁硅球体催化剂用于费托合成

摘要:以共沉淀法所制的工业铁硅球体催化剂(indus-FS)为原料,用改进的有机胺蒸气相传输转化法,得到了负载高分散铁的交织氧化硅纳米线球体催化剂(NW-FS),并用于费托合成反应.在所制纳米线催化剂中,原料催化剂中氧化硅在氧化铁诱导下成功地转变成纳米线交织微球载体,而氧化铁组分则高度分散在氧化硅纳米线上.用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、低温氮吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法对所得纳米线催化剂进行了表征.在费托合成中,纳米线铁硅催化剂由于其特殊的堆积结构所导致的低的扩散阻力和高的铁活性组分分散度,提高了低碳烯烃尤其是乙烯的选择性.纳米线铁硅催化剂上低碳产物(C2-C4)的烯烷比为3.3,高于母体工业催化剂的1.9.
1661-1668

基于Ti02的绿色多相催化剂催化C02与环氧化合物偶联反应

摘要:金属离子掺杂纳米TiO2(M-TiO2, M = Zn2+, Cu2+, Co2+, Mn2+, Ni2+)在CO2与环氧化合物的偶联反应中表现出较高的催化活性。反应以四正丁基碘化铵(TBAI)为共催化剂,在无溶剂条件下进行。考察了反应温度、反应时间和CO2压力在Zn-TiO2/TBAI体系中对反应性能的影响。作为无毒的多相催化剂, Zn-TiO2可循环使用5次,其催化活性没有明显降低。
1669-1675

SAPO-11/Beta复合分子筛的合成及其异构化性能研究

摘要:以Beta分子筛为硅源通过水热合成法合成了SAPO-11/Beta复合分子筛,采用X射线衍射、N2物理吸脱附、扫描电镜、透视电镜-能谱分析、固体核磁及吡啶红外等方法对单分子筛、复合分子筛和机械混合分子筛的物化性质进行了表征。以正十二烷为模型化合物,在固定床反应器上考察了铂负载型分子筛催化剂的异构化性能。结果表明,复合分子筛的物理化学性质明显不同于单分子筛和机械混合分子筛,其呈现核壳结构, SAPO-11和Beta间存在化学作用,使得复合分子筛具有适宜的B酸分布。在正十二烷异构化反应中,复合分子筛催化剂的异构化性能优于单分子筛催化剂和机械混合分子筛催化剂,多支链异构体收率高。
1676-1686

具有优异甲醇催化氧化性能的Pt/M003-W03/CNTs催化剂

摘要:以聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)为连接剂,采用原位自组装方式将MoO3和WO3负载到碳纳米管(CNTs)上,然后通过乙二醇还原法负载Pt纳米颗粒,得到Pt纳米颗粒均匀分布的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂.当氧化物总量控制在10 wt%, MoO3与WO3摩尔比为1:0.5时, Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂催化甲醇氧化活性最高,甲醇氧化峰电流If高达835 A/gPt. WO3和MoO3的加入提高了催化剂的甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性,使得Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂表现出优异的甲醇电催化氧化性能.
1687-1694

水溶性salen-Co(Ⅲ)配合物催化的端炔水合反应

摘要:报道了一种用于端炔水合反应的水溶性salen-Co(Ⅲ)配合物催化剂,在使用硫酸作为共催化剂的条件下能高效得到产物甲基酮。该催化剂用量少,反应结束后可利用简单的萃取实现产物与催化剂分离,简化了后处理过程。此外,催化剂还可回收重复使用,但催化剂活性会略有下降。
1695-1700

Novel polystyrene-anchored zinc complex: Efficient catalyst for phenol oxidation

1701-1708

乙烯基Ia3d介孔硅分子筛的环氧化及其固定化青霉素酰化酶

摘要:采用直接共聚法合成表面含有乙烯基的具有立方相Ia3d结构的介孔硅分子筛(V-ClMS),然后对乙烯基团进行环氧化制备得到表面环氧基功能化的介孔硅分子筛(E-CIMS),采用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、热重分析和13C固体核磁共振对制备的介孔硅分子筛进行了表征。结果表明,表面含有乙烯基的V-ClMS介孔硅分子筛能被一步成功合成,并易于发生环氧化而获得表面环氧基功能化的E-CIMS介孔硅分子筛。将E-CIMS介孔硅分子筛作为载体用于固定化青霉素G酰化酶(PGA),研究了表面环氧基团对固定化PGA初活性和操作稳定性的影响。结果表明,随着表面环氧基团数量的增加,介孔硅分子筛孔径减小,表面疏水性增加,导致载酶量和初活性减小。但介孔硅分子筛表面适量的环氧基团能增强E-CIMS介孔硅分子筛与PGA之间的相互作用,从而提高固定化PGA的操作稳定性。
1709-1715

SBA-15负载的Cu(Ⅱ)席夫碱配合物催化的苯乙烯氧化反应制备苯甲醛

摘要:采用一步法将原硅酸四乙酯与3-氨丙基三乙氧基硅烷在表面活性剂P123作用下,酸性共水解制备出氨基功能化的介孔分子筛SBA-15(NH2-SBA-15),再利用其中氨基与水杨醛的缩合反应制备SBA-15固载的席夫碱,该席夫碱与Cu(NO3)2溶液反应最终制成固定于SBA-15的Cu(Ⅱ)席夫碱配合物多相催化剂Cu-SBA-15.采用X射线衍射、红外光谱仪、紫外可见分光光度计、场发射电镜、透射电镜、N2吸附-脱附、元素分析、原子发射光谱和热重分析对催化剂进行了表征,并将此催化剂用于无有机溶剂条件下催化氧化苯乙烯制备苯甲醛,考察了反应时间、反应温度、H2O2用量、水的用量、催化剂用量对反应的影响.当反应温度为100℃反应时间8 h, H2O2与苯乙烯的摩尔比为2:1,不额外添加溶剂,且催化剂用量为3.8 wt%时,苯乙烯的转化率最高为84.4%,苯甲醛选择性为83.9%,催化剂的TOF值为261.1 h-1,并且重复使用3次后活性没有明显下降.规则的孔道、较大的比表面积以及分布均匀的活性中心可能是催化剂活性提高的原因。
1716-1726

以一种新型Gemini表面活性剂作为介孔模板剂通过转晶过程合成介孔ZSM-5分子筛

摘要:将一种新型Gemini表面活性剂,丙撑基双(十八烷基二甲基氯化铵)[C18H37(CH3)2-N+-(CH2)3-N+-(CH3)2C18H37]Cl2(C18-3-18),作为介孔模板剂用于水热法合成介孔ZSM-5分子筛。结果表明,在130oC低温晶化即可高效合成介孔ZSM-5分子刷。 C18-3-18的加入量可影响到所合成介孔ZSM-5分子筛的相对结晶度和织构性质,它的形成遵从一个转晶过程。在合成初期,凝胶中介孔模板剂C18-3-18的使用导向了介孔材料的生成;随后在TPABr的模板作用下,介孔材料慢慢转晶生成具有MFI结构的介孔ZSM-5;然后所合成的介孔ZSM-5晶粒进一步长大并聚集形成块状颗粒,同时产生晶间介孔。 C18-3-18作为介孔导向剂不仅可用于合成介孔ZSM-5分子筛,也可用于其它介孔分子筛的合成中。
1727-1739

N2/Ar等离子体改性对CuO/Ti02可见光光催化活性的影响

摘要:研究了N2/Ar介质阻挡放电处理对负载CuO的TiO2可见光光催化活性的影响.采用X射线衍射、紫外-可见分光吸收光谱、透射电镜、X射线光电子能谱和电子自旋共振进行了表征,详细考察了等离子改性参数包括气氛组成、处理时间和处理功率对改性效果的影响,并通过降解甲基橙溶液考察了可见光光催化活性.结果表明,最佳等离子处理条件为N2与Ar比例为8:2,处理时间为20 min,放电电流为1.0 A.最后,使用改性后的光催化剂对模拟含汞废水进行了处理.
1752-1760

Application of a Keplerate type giant nanoporous isopolyoxomolybdate as a reusable catalyst for the synthesis of 1,2,4,5-tetrasubstituted imidazoles

1761-1767

LaXCoO3(X = Mg,Ca,Sr,Ce)催化剂的制备及其催化乙醇水蒸气重整制氢

摘要:以PEG 400为分散剂,采用一步柠檬酸络合法制备了LaXCoO3(X = Mg, Ca, Sr, Ce; La:X =3:2)复合催化剂。采用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附和H2程序升温还原等技术对复合催化剂进行了表征,考察了不同元素A位取代对LaCoO3钙钛矿结构的影响,进而研究了其对乙醇水蒸气重整制氢的催化性能和稳定性。结果表明,在高含量取代时,只有Ce取代的样品能够保持单一的钙钛矿晶型; Ca或Sr取代的样品产生的Co3O4分离相有利于复合催化剂活性中心钴的还原; Sr或Ce取代的样品在反应中表现出较好的活性和稳定性, Sr取代的样品活性更高。
1768-1778