催化学报杂志 CSCD期刊

催化学报 2011年第09期杂志 文档列表

催化学报杂志综述

吡咯亚胺配体与过渡金属的反应性及其催化烯烃聚合1439-1445

摘要：在经典的Brookhart吡啶双亚胺后过渡金属烯烃聚合催化剂基础上,用吡咯五元环代替吡啶六元环骨架可得到具有不同电子效应的新型吡咯亚胺配体.通过吡咯环特殊的电子效应和位阻效应可设计出种类繁多的有别于吡啶亚胺配体的配合物.综述了吡咯亚胺配体与前过渡金属（Ti,Zr等）、后过渡金属（Fe,Co,Ni,Pd等）、稀土金属（Y,Ir,Lu,Nd等）以及其它金属（Cu,U,Cr等）的配位方式、配合物的结构类型、反应性及其催化烯烃聚合反应性能.

催化学报杂志研究快讯

2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基促进的钒基催化剂催化苯直接氧化制苯酚1446-1451

摘要：以钒基化合物为催化剂,在TEMPO（2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基）存在下,能形成快速催化分子氧氧化苯制苯酚的催化体系.在反应过程中,由类似芬顿试剂反应过程生成的羟基自由基亲核进攻苯环,形成羟基环己二烯自由基;该羟基氢可在TEMPO存在的催化体系中消除,同时苯环氢可立即转移至氧原子而生成苯酚.在以[（CH3）4N]4-PMo11VO40为催化剂的体系中,反应1h苯酚收率可从不加TEMPO时的1.2%提高到8.4%;而以V-AlPO5为催化剂时,苯酚收率可从不加TEMPO时的5.0%提高到9.5%,且选择性均较高.

催化学报杂志研究论文

CO2辅助老化制备的Cu/ZnO/Al2O3催化剂上CO2加氢制甲醇1452-1456

摘要：对传统共沉淀法进行改进,在老化阶段通入CO2促进母液中前驱体物相的转变,制备了Cu/ZnO/Al2O3催化剂.N2吸附、X射线衍射、场发射扫描电子显微镜、程序升温还原、程序升温分解结果表明,改进共沉淀法制备的催化剂前驱体中碱式硝酸铜更易转变为碱式碳酸铜,从而提高了前驱体的稳定性,并使得焙烧后的催化剂具有较大的比表面积和孔体积及较小的颗粒.在200-260°C范围内对CO2加氢制甲醇活性测试表明,改进方法制备的催化剂活性明显优于传统共沉淀法制备的催化剂.

Rare Earth Oxide-Treated Fullerene and Titania Composites with Enhanced Photocatalytic Activity for the Degradation of Methylene Blue1457-1464

Synthesis, Characterization, and Catalytic Activity of Nanocrystalline La1-xEuxFeO3 during the Combustion of Toluene1465-1468

Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂活性及抗硫性能（英文）1469-1476

摘要：采用两种方法制备了三种Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂,并用X射线衍射、N2物理吸附、程序升温还原、程序升温脱附、X射线荧光光谱和红外光谱等方法对其进行了表征.结果发现,制备方法对催化剂的结构、织构、抗硫性能及催化性能的影响非常大.对其进行硫中毒,导致起燃温度明显升高.将ZrO2和La2O3沉积在CeO2表面所制得的Pt/CeO2-ZrO2-La2O3催化剂表现出更高的抗硫及催化氧化性能,这主要归功于Pt在富Zr载体表面具有更高的分散性.

Sulfuric Acid （[3-（3-Silicapropyl）sulfanyl]propyl）ester as a Recyclable Catalyst for the Synthesis of 4,4＇-（Arylmethylene）bis（1H-pyrazol-5-ols）1477-1483

Fe3O4 Nanoparticles as an Efficient and Magnetically Recoverable Catalyst for the Synthesis of 3,4-Dihydropyrimidin-2（1H）-ones under Solvent-Free Conditions1484-1489

聚乙二醇-水介质中水溶性膦稳定的钌催化芳香酮的不对称加氢反应1490-1495

摘要：在聚乙二醇-400-水介质中,以（1S,2S）-1,2-二苯基乙二胺的磺酸钠盐为手性修饰剂,考察了水溶性三（间-磺酸钠苯基）膦稳定的Ru催化苯乙酮及其衍生物的不对称加氢反应.结果表明,该催化剂体系具有良好的催化活性和对映选择性.在优化反应条件下,苯乙酮转化率和对映选择性分别为100%和84.9%.经正己烷萃取后,催化剂即可从产物中分离出来,并可重复使用多次.

介孔Al2O3负载PdO催化甲烷燃烧反应性能1496-1501

摘要：采用浸渍法制备了介孔Al2O3（M-Al2O3）负载PdO催化剂,考察了其催化CH4燃烧反应性能.结果表明,以M-Al2O3为载体的PdO催化剂活性比普通Al2O3载体高得多,这很可能与M-Al2O3的孔道结构对PdO物种的限域作用有关.随着PdO/M-Al2O3催化剂焙烧温度的升高,甲烷催化燃烧活性先增加后降低,其中700oC焙烧的催化剂活性最高,400oC反应时CH4转化率为91%.此时Pd物种主要以PdO颗粒形式高度分散在载体的介孔孔道内,而高温焙烧时,Pd物种主要以Pd和PdO的混合晶相存在.尽管900oC焙烧制得的催化剂上CH4的转化率降低,但TOF值最大,这可能与该催化剂中同时存在金属Pd和PdO有关.

等离子体与催化剂协同催化CH4选择性还原脱硝反应1502-1507

摘要：研究了在低温等离子体和催化剂共同作用下,CH4选择催化还原（SCR）NO的反应.在所考察的金属氧化物催化剂中,γ-Al2O3表现出最高的催化活性.当等离子体放电功率为4.5W,反应温度为300oC时,NO转化率为56.5%;该条件下单纯等离子体反应和以γ-Al2O3为催化剂时NO转化率分别为28.9%和0,表明等离子体与催化剂之间发生了协同催化作用.进一步研究表明,在低温等离子体的SCR-NO反应中,催化剂活性随着介电常数的增加而下降,而催化剂多孔结构和表面酸性可明显促进反应的进行.

分子印迹聚合物负载纳米金催化剂的制备及其底物识别性能1508-1512

摘要：以4-硝基苯甲醇与氯金酸的络合物为模板,利用聚合物空腔内胺基捕获NaBH4还原的纳米粒子,设计和制备了一种具有底物识别性能的分子印迹聚合物负载纳米Au催化剂（Au/MIP）.运用红外光谱、紫外-可见光谱和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.同时以水为溶剂,过氧化氢为氧化剂,考察了催化剂在取代苯甲醇氧化反应中的催化性能.结果表明,以Au/MIP为催化剂时,4-硝基苯甲醇转化率为75.6%,而以非印迹聚合物负载的纳米Au（Au/NIP）为催化剂时,4-硝基苯甲醇转化率仅为41.5%.以其它取代苯甲醇为底物时,Au/MIP与Au/NIP的催化活性差别不大.这说明Au/MIP催化剂活性与反应底物结构有关,脱除模板剂后它具有与4-硝基苯甲醇相匹配的空腔结构和识别位点,对反应底物表现出专一的识别性,因而提高了催化剂活性.

紫外光还原法制备铂填充硅钛复合纳米管及其光催化性能1513-1518

摘要：以SiO2包覆的TiO2纳米管（TiNT@@SiO2）为载体,以H2PtCl6为前驱体,采用紫外光还原法制备了Pt纳米粒子填充的TiNT@@SiO2材料（Pt-TiNT@@SiO2）.并采用透射电镜、场发射扫描电镜、电子能谱和X射线衍射等手段对材料样品进行了表征,考察了制备时紫外光照时间和强度以及Pt填充量对其形貌的影响.结果表明,Pt填充量为1.5%时,Pt-TiNT@@SiO2样品的光催化活性最高.同时还探讨了管内光催化机理.

Pt修饰的Ni/C催化剂电催化氧化乙醇性能1519-1524

摘要：采用两步还原法制备了Pt修饰的Ni/C催化剂（Ni@Pt/C）,并应用X射线衍射和透射电子显微镜对催化剂进行了表征.结果表明,载体上催化剂粒子呈两相复合结构,具有较好的分散性,平均粒径为4.4nm.电化学测试表明,Ni@Pt/C催化氧化乙醇的活性电流高达0.37A/mg,是商业Pt/C催化剂的2.33倍,PtNi/C合金催化剂的1.78倍,显示出良好的催化性能.

影响TiO2纳米管光电催化还原Cr（VI）的因素探讨1525-1530

摘要：采用阳极氧化法在Ti基底上生长TiO2纳米管（TNT）阵列薄膜,利用扫描电镜和X射线衍射对样品的形貌和结构进行了表征.以TNT薄膜为光阳极、Ti网为光阴极,在酸性条件下进行紫外光光电催化还原Cr（VI）,探讨了外加偏压、NaCl浓度、柠檬酸浓度以及Cr（VI）初始浓度对反应性能的影响.结果表明,外加电压有效地促进了电子和空穴的分离,使Cr（VI）的光电催化还原效率明显高于光催化;NaCl的引入增加了体系的导电性,可在一定程度上提高Cr（VI）的光电还原反应速率.另外,柠檬酸作为空穴捕获剂可有效地捕获光生空穴,在一定浓度范围内,Cr（VI）的光电还原反应速率随柠檬酸浓度的增加而增加.在1.5V偏压,1.0mol/LNaCl,0.5mmol/L柠檬酸条件下,初始浓度为17.7mg/L的Cr（VI）反应60min时,其转化率达到98.6%.

非水溶剂溶胶-凝胶法制备的纳米卤氧化镧在甲烷氧化偶联反应中的应用1531-1536

摘要：采用非水溶剂溶胶-凝胶法制备了具有四方晶体相结构的纳米LaOX（X=Cl,Br）.X射线粉末衍射和扫描电子显微镜结果表明,纳米LaOX样品的形貌规整、粒径均匀（平均粒径约为47nm）.在甲烷氧化偶联（OCM）反应中,纳米LaOX显示出比常规尺度LaOX更高的催化活性和C2选择性,且纳米LaOX具有良好的稳定性.此外,常规尺度下,LaOBr催化剂活性和C2选择性高于LaOCl;纳米尺度下,两催化剂活性相差不大,但LaOBr上C2选择性明显更高.

载体焙烧温度对Ru/MgAl2O4催化剂液相苯部分加氢性能的影响1537-1544

摘要：采用水热合成法制备了镁铝尖晶石（MgAl2O4）材料,制备了其负载的Ru催化剂,研究了MgAl2O4焙烧温度对Ru/MgAl2O4催化剂上液相苯部分加氢催化性能的影响.采用X射线粉末衍射、27Al固体核磁共振、傅里叶变换红外光谱、H2-程序升温还原、H2-程序升温脱附、N2物理吸附、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了系统的表征.结果表明,在较低的焙烧温度（773K）下即可制得很好尖晶石晶型的MgAl2O4材料.载体焙烧温度对催化剂结构和Ru粒径等有显著的影响.1023K焙烧的MgAl2O4负载的Ru催化剂上环己烯选择性及收率最高,分别可达52.4%和38.5%.结合催化剂的表征和反应结果,对载体焙烧温度影响催化剂活性和选择性的原因进行了讨论.

TS-1/H2O2体系催化二乙胺氧化竞争反应1550-1556

摘要：系统研究了TS-1/H2O2催化二乙胺（DEA）氧化制备二乙基羟胺（DEHA）的反应规律,考察了DEA氧化及DEHA氧化反应之间的竞争关系.结果表明,H2O2以连续方式进料时,DEA转化率及H2O2有效利用率明显提高,而反应体系中DEA/H2O2的摩尔比对DEHA选择性的影响较大.TS-1既可催化DEA的氧化,又可催化产物DEHA的进一步氧化.