催化学报杂志 CSCD期刊

催化学报 2010年第10期杂志 文档列表

催化学报杂志研究快讯

温控相转移纳米铑催化高碳烯烃氢甲酰化反应1191-1194

摘要：基于温控配体Ph2P（CH2CH2O）16CH3稳定的Rh纳米催化剂在水/1-丁醇两相体系中具有温控相转移功能,将其用于高碳烯烃氢甲酰化反应中.在优化的反应条件下,1-辛烯转化率和醛收率分别达98%和96%,对其它高碳烯烃氢甲酰化反应也具有较高的催化性能.催化剂和产物通过简单的相分离即可分开,连续使用3次后,催化剂性能未见明显降低.

基于H2/O2等离子体和钛硅沸石的丙烯气相环氧化方法1195-1199

摘要：将H2/O2非平衡等离子体现场产生的气态H2O2和丙烯与耦合反应器中钛硅沸石TS-1直接接触,实现了丙烯气相环氧化反应.结果表明,非平衡等离子体生成气态H2O2的速率由介质阻挡放电的输入功率决定,环氧丙烷的生成速率和选择性取决于钛硅沸石催化剂和反应条件.在H2和O2进料流量分别为170和8ml/min,介质阻挡放电输入功率为3.5W,环氧化反应温度为110oC,丙烯进料量为18ml/min,催化剂用量为0.8g的条件下,生成环氧丙烷产率达246.9g/（kg·h）、环氧丙烷选择性和H2O2有效利用率分别为95.4%和36.1%,反应36h内未见催化剂失活.

催化学报杂志研究论文

Nanosized Noble Metals Intercalated in Clay as Catalysts for Selective Hydrogenation1200-1208

Para-Xylene Maximization Part VIII： Promotion of H-ZSM-5 Zeolite by Pt and HF Doping for Use as Catalysts in Toluene Alkylation with Methanol1209-1216

Catalytic Oxidation of Aryl Alkyl Sulfides Using Immobilized Vanadyl Ions within Nanoreactors of Al-MCM-411217-1220

超临界CO2辅助制备TiO2外负载火山岩复合体及其光催化降解亚甲基蓝性能（英文）1221-1226

摘要：以钛酸丁酯为前驱体,封堵的火山岩为载体,通过超临界CO2辅助制备了TiO2外负载火山岩复合体,并将其用于光催化降解亚甲基蓝反应,考察了溶液pH值及催化剂浓度对反应性能的影响.结果表明,TiO2外负载火山岩复合体的光催化性能优于纯TiO2和TiO2体负载火山岩复合体.这是由于外负载复合体对亚甲基蓝的高吸附性、小晶粒尺寸的TiO2颗粒以及吸附和光催化降解间的协同效应.亚甲基蓝浓度为1.5mg/L,溶液pH为8,催化剂浓度为6.8mg/L时,外负载TiO2火山岩复合体上亚甲基蓝降解速率最高,且使用后的催化剂仍具有高的光催化活性.

纳米磁粉固定化酶催化合成α-D-葡萄糖-1-磷酸（英文）1227-1232

摘要：建立了以麦芽糊精和磷酸盐为底物,在常温下合成α-D-葡萄糖-1-磷酸的生物催化体系.从大肠杆菌K12中克隆表达了麦芽糊精磷酸化酶,并固定化在氨基修饰的磁性纳米颗粒上,以便于酶的回收和重复利用.在优化的反应条件下,于200ml体系中连续使用该固定化酶8批次,催化合成了α-D-葡萄糖-1-磷酸.经过简单的纯化步骤,最终得到440mg产品,分离产率为70.5%.

高硅Na-ZSM-5分子筛表面NO的常温吸附-氧化机理1233-1241

摘要：采用程序升温表面反应（TPSR）和原位漫反射红外光谱（DRIFTS）等手段研究了常温下NO和O2在高硅Na-ZSM-5分子筛上吸附-氧化反应机理.结果表明,Na-ZSM-5分子筛上NO的催化氧化过程中伴随着显著的NO2物理吸附,表现为NO氧化和NO2吸附间的动态平衡.Na-ZSM-5分子筛表面NOx吸附物种的TPSR和原位DRIFTS表征表明,化学吸附的NO和气相中的O2在Na-ZSM-5表面反应生成吸附态的NO3,并继续与NO作用生成弱吸附的NO2和N2O4,它们吸附饱和后释放出来;其中,强吸附的NO3在NO氧化过程中起到了反应中间体的作用,同时也促进了NO的吸附.

硼氢化稀土-二乙基锌-甘油三元体系催化环氧丙烷与CO2共聚反应1242-1246

摘要：由硼氢化稀土、二乙基锌和甘油制备了三元体系Ln（BH4）3·3THF-ZnEt2-Gly（甘油）用于催化环氧丙烷（PO）与CO2共聚反应,详细考察了催化剂组成、不同稀土元素和溶剂性质对聚合反应的影响.通过正交试验优化的催化剂组成和聚合条件为：Y（BH4）3·3THF-ZnEt2-Gly（摩尔比=3：60：20）催化剂,乙二醇二甲醚溶剂,PO/Y摩尔比1000,[Y]=6.67mmol/L,p（CO2）=3.0MPa,80°C,6h.最高催化效率可达4908g/（mol？h）;碳酸酯含量为95.7%,数均分子量为6.97×104.

催化学报杂志相关信息

《催化学报》第四届编委会新增成员简介1246-1246

摘要：为进一步促进学术期刊的国际化发展,提高期刊的学术质量和国际影响力,经《催化学报》主编林励吾院士及部分编委提名和推荐,《催化学报》第四届编委会现增补宋春山教授（美国）为顾问,杨启华研究员和李微雪研究员为编委.

催化学报杂志研究论文

反应控制相转移催化原位过氧化氢环氧化丙烯反应1253-1256

摘要：以原位H2O2为氧源,在新型反应控制相转移催化剂（RCPTC）作用下丙烯环氧化反应中,考察了反应温度、反应时间、H2O2浓度和催化剂浓度对反应性能的影响.结果表明,在适宜的反应条件下,RCPTC催化剂循环使用5次后,环氧丙烷产率仍维持在85.6%以上,且催化剂循环反应3次后,其组成趋于稳定.

沉淀方法对铜基甲醇合成催化剂前驱体及其性能的影响1257-1262

摘要：分别采用共沉淀法（CP）、两步沉淀法（TP）和分步沉淀法（FP）制备了Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂.结果发现,FP催化剂上甲醇收率比CP催化剂上高46.3%,比TP催化剂上高9.3%.采用X射线衍射、微分热重分析、红外光谱、N2吸附-脱附、程序升温还原及N2O滴定等方法表征了催化剂.结果表明,FP催化剂前驱体中（Cu,Zn）2CO3（OH）2和（Zn,Cu）5（CO3）2（OH）6两种高活性物相较多,而（Cu,Zn）6Al2（OH）16CO3·4H2O物相较少,焙烧后形成了较多的CuO-ZnO固溶体,同时形成了较多的碳酸盐,因而催化活性更高.

La或Ce增强Y型分子筛结构稳定性的机制1263-1270

摘要：采用X射线粉末衍射、29Si固体核磁共振、X射线光电子能谱和扫描电镜及能谱等方法研究了La,Ce增强Y分子筛结构稳定性的差异.结果表明,La和Ce的引入均可稳定Y分子筛的骨架结构,但La离子比含量相当的Ce离子更容易进入分子筛内部和抑制骨架铝的脱除,因而对分子筛结构的稳定作用更优.结合量子力学密度泛函计算方法,从理论上阐述了这种增强机制,即La或Ce的引入能显著增加分子筛骨架Al和相邻O原子的作用力,有效稳定分子筛骨架Al位,并且稀土离子与分子筛间存在较强的作用力;与Ce相比,La与分子筛的相互作用更大,Al–O作用力更强,因此,La比Ce更有利于稳定分子筛的骨架结构.

Pt改性的高结晶度TiO2晶须的光催化性能1271-1276

摘要：以二钛酸钾（K2Ti2O5）为前驱体,通过离子交换和800°C焙烧制备了TiO2晶须（TiO2（800°C））,并采用乙二醇胶体法,在TiO2（800°C）样品上负载1%Pt纳米颗粒制成了Pt/TiO2（800°C）催化剂.采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X荧光光谱和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行了表征,并考察了该催化剂光催化降解苯酚活性及稳定性.结果表明,TiO2（800°C）样品为结晶度较高的纯锐钛矿TiO2,载Pt后催化活性提高到原来的2.3倍,具有很高的单位比表面积活性.催化剂经10次重复使用后,Pt流失量仅为6%,活性为新鲜催化剂的91%.而低结晶度的纯锐钛矿或混晶的TiO2负载Pt催化剂的活性和稳定性均不及Pt/TiO2（800°C）.

水溶性亚胺配体/钯催化的室温Suzuki反应1277-1280

摘要：设计并合成了一种新型水溶性亚胺双齿配体I,并得到其单晶结构.该配体具有半配位效应和绿色化学特征,与氯化钯组成的催化体系在空气和室温条件下,可有效催化乙醇水溶液中的溴代芳烃与芳基硼酸的Suzuki交叉偶联反应.在n（ArBr）=0.5mmol,n（ArB（OH）2）=0.75mmol,x（PdCl2）=1%,x（I）=2%,n（K2CO3）=1.0mmol,c（EtOH）=50%水溶液的优化条件下,经20min反应,分离收率即可达到99%.

生物质焦油组分甲苯在镍/凹凸棒石上的二氧化碳催化重整1281-1285

摘要：以大比表面积的天然纳米矿物材料凹凸棒石（PG）为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/PG催化剂.运用X射线衍射、透射电镜和CO2程序升温脱附对Ni/PG催化剂进行了表征,并用于以甲苯为生物质焦油模型化合物的CO2催化重整反应.考察了反应温度、CO2浓度以及催化剂中Ni负载量对甲苯与CO2重整性能的影响.结果表明,吸附在催化剂表面的CO2存在三个脱附峰,其中高温脱附CO2与反应密切相关;随着CO2浓度、Ni负载量和反应温度的增加,甲苯转化率和H2产率升高.在800oC,CO2/PhCH3摩尔比为0.2～0.26时,甲苯转化率达最高;而在CO2/PhCH3摩尔比为0.2时,H2产率最高.催化剂上积炭量随CO2浓度的增加和反应温度的升高而显著降低.

利用价键和周期密度泛函理论研究MoVTeNbO复合氧化物（M1相）催化剂的活性中心1286-1292

摘要：采用价键分析和周期密度泛函理论相结合的方法,研究了具有M1晶相结构的MoVTeNbO复合氧化物催化剂中各活性中心的d电子性质.通过分析各活性中心配对出现的d电子和氧缺位的可能分布,得到了最可能高效完成丙烷选择氧化反应的M-M-Te（M=Mo或V）活性中心组合.此外,根据各活性中心对骨架稳定的贡献,说明了稳定的M1相骨架主要来自MoO6八面体中赤道面上的强共价Mo–O键,而VO6八面体的贡献较小.通常被认为稳定M1相的Nb物种主要以离子键的形式存在于五边形孔道中,因而Nb5＋作为一种模板离子,诱导五边形孔道乃至M1晶相结构的生成.

钙和钒离子对钒-溴过氧化物酶催化H2O2氧化环己烯反应的影响1293-1299

摘要：在溴化钾存在下,大型海洋藻类珊瑚藻的钒-溴过氧化物酶（V-BPO）可在常温下催化H2O2环氧化环己烯生成环氧环己烷.通过用含1.0mmol/L钒离子和1.0mmol/L钙离子的缓冲溶液透析V-BPO,用恒流泵向反应体系中连续添加H2O2,并优化其它反应条件,可提高该催化反应时空收率.在优化的反应条件下,产物环氧环己烷的时空收率为4.79g/（h·L）,对H2O2的收率为74%,均比文献最高值提高了78%.