催化学报杂志 CSCD期刊

催化学报 2010年第07期杂志 文档列表

催化学报杂志综述

新型微纤结构催化/吸附填料研究进展717-724

摘要：采用新结构的催化/吸附填料来发展反应过程强化技术是当前寻求节能减排、环境友好和安全生产的重要途径之一.新型微纤结构填料可将大空隙率、小尺度（颗粒）、多孔结构、大比表面积、良好导热性和渗透性以及独特的形状因子等有利于改善反应/吸附床层传质/传热和几何构型灵活设计的诸多要素一体化.综述了微纤结构填料在能源催化、选择氧化、空气过滤和电化学储能材料制备等方面的研究进展,并对微纤结构填料的发展方向和应用前景进行了展望.

催化学报杂志研究快讯

AlCl3/Al-MCM-41催化剂上萘与丙烯的烷基化反应725-728

摘要：采用两步气相法制备了AlCl3/Al-MCM-41催化剂,在浆态鼓泡床反应器中考察了其催化萘和丙烯烷基化反应性能,并通过粉末X射线衍射、N2吸附-脱附、吸附吡啶红外光谱及化学分析等方法,表征了载体的物化性质及催化剂表面酸性.结果表明,在萘与丙烯的烷基化反应中,具有与2,6-二异丙基萘（2,6-DIPN）分子动力学尺寸相匹配的孔道和适当的[-O-AlCl2]担载量是提高AlCl3/Al-MCM-41催化剂活性和选择性的关键,其中以较大孔径的AlCl3/H/Al-MCM-41催化剂活性最高,在0.1MPa,85oC反应5h时,萘转化率达82.1%,2,6-DIPN在DIPN中的摩尔含量达32.2%.

催化学报杂志研究论文

预吸附吡啶增强二甲醚在丝光沸石上羰基化反应的稳定性729-738

摘要：对比研究了二甲醚在氢型丝光沸石和吡啶修饰的氢型丝光沸石上的二甲醚羰基化反应.结果表明,吡啶预吸附大大提高了二甲醚羰基化反应的稳定性,并且在473K反应48h能够保持约30%的乙酸甲酯收率.原位红外光谱和NH3程序升温脱附研究发现,吡啶吸附在12元环内,而8元环内的酸性位基本不受干扰.129Xe核磁共振研究表明,未经修饰的丝光沸石反应后孔道严重堵塞,而吡啶修饰的分子筛反应后孔道基本不变.因此,12元环内酸性位是积炭失活位,吡啶吸附抑制了12元环内积炭的生成,二甲醚羰基化反应能够在8元环内活性位上顺利进行.

钼硫碘纳米线结构特性和化学改性的理论研究739-746

摘要：采用第一性原理密度泛函理论研究了纳米线结构的钼硫碘材料. 结构的理论模拟结果显示, 钼硫碘纳米线机械性能很高, 且其形变过程中显示出一种特殊的磁滞现象. 形成能、投影态密度以及电荷密度的计算结果显示, 使用电负性接近硫的碳元素可对钼硫碘纳米线化学改性同时不失去其良好的结构性能和电子性能. 该结果为化学改性钼硫碘纳米线材料应用于催化提供了依据. 这些钼硫碘纳米线材料将在纳米电子学、纳米机械学、催化、纳米限域等研究中有潜在应用.

Synthesis,Characterization,and Performance of LaZnxFe1-xO3 Perovskite Nanocatalysts for Toluene Combustion747-750

摘要：Nanostructured LaFeO3 和代替的 LaZnxFe1-xO3 (x = 0.01， 0.05， 0.1， 0.2，和 0.3 ) perovskites 被大音阶的第五音胶化汽车燃烧方法综合并且在甲苯的催化燃烧使用了。他们的结构和表面性质被 X 光检查衍射调查， Fourier 传播红外线的光谱学，赌注表面区域，和扫描电子显微镜学。描述数据表明进 LaFeO3 的锌的全部的插入发生什么时候 x 0.1。然而， ZnO 分离发生到某程度，特别在 x > 0.1。这些 perovskites 的表演被甲苯燃烧评估。催化剂的催化活动随锌替换的增加实质地增加了。这些结果能被归因于在 LaZnxFe1-xO3 和锌氧化物阶段之间的合作效果。这些阶段的相对集中决定他们的氧激活能力和反应。

Degradation of Rhodamine B by Fe-Carbon Nanotubes/TiO2 Composites under UV Light in Aerated Solution751-758

摘要：在 TiO2 上包括 Fe 碳 nanotubes (CNT ) 的 composites 被一个修改大音阶的第五音胶化方法准备并且由氮吸附描绘了，扫描电子显微镜学，传播电子显微镜学， X 光检查衍射，和精力散 X 光检查分析。在 composites 催化的紫外照耀和空气通风下面的玫瑰精 B (Rh.B ) 的 photocatalytic 分解被测量。TiO2 nanoparticles 的 photocatalytic 活动被面对 Fe 粒子便于在吸附的 Rh.B 分子和催化剂底层和 photo-Fenton 反应的同时的出现之间的电子转移的大 CNT 网络显著地提高。A 标记分解率的加速被流动空气通风由于循环 photo-Fenton 系统的形成与通风观察。猪圈废物的化学的氧需求在常规间隔被测量评估废水的矿化作用。

Vapor-Phase Alkylation of Phenol with Tert-butyl Alcohol Catalyzed by H3PO4/MCM-41759-764

摘要：包含 535 wt% H3PO4 的 Al-MCM-41 的催化表演从 383 ～ 493 K 与 tert 丁基酒精(TBA ) 为酚的蒸汽阶段完化被学习。4-Tert-butyl 酚与中等选择作为主要产品被生产。产品分发取决于反应温度，酸地点的数字，和 Br ? nsted 到路易斯地点比率。反应物的更低的臼齿的比率(TBA/phenol = 2 ) 并且更高的空间速度便于 4-tert-butyl 的生产酚。象温度那样的各种各样的参数的影响，反应物喂臼齿的比率，喂率，并且在溪流上预定为变换产量和产品选择被调查。

水合碱金属卤化物催化CO2与环氧化物合成环状碳酸酯765-768

摘要：在不添加任何助剂及溶剂的条件下,考察了水合碱金属卤化物催化CO2与环氧丙烷合成碳酸丙烯酯的反应性能.结果表明,水合碱金属卤化物表现出远高于无水碱金属卤化物的催化活性,其中,以NaI·2H2O的催化性能最好,在120°C,1MPa的条件下反应1.5h,碳酸丙烯酯收率达97%.此外,NaI·2H2O在CO2与其它环氧化物合成相应环状碳酸酯反应中也表现出较高的催化活性.

温和条件下Cu-Zn/Al2O3催化剂上酯加氢制醇769-775

摘要：制备了新型无铬非晶态Al2O3负载的Cu-Zn催化剂,并采用X射线衍射、透射电镜、程序升温还原和红外光谱进行了表征,考察了其液相酯加氢制高碳醇的催化性能,并优化了反应条件.结果表明,在240°C和10MPa氢压相对温和的反应条件下,髙碳醇收率达86.3%,远远高于相同条件下传统的Cu-Cr基催化剂.对前体、焙烧后及还原后催化剂的物相进行了研究,探讨了催化剂组分及表面羟基的作用.

离子液中磷酸铝方英石的低温合成及表征776-780

摘要：在溴化1-丁基-3-甲基咪唑离子液体中,于低温80°C反应30min即可制得结晶完好的磷酸铝方英石.详细考察了有机胺和HF的加入量、反应原料磷铝比和反应时间等对合成固体磷酸盐骨架结构的影响.粉末X射线衍射和高分辨固体核磁共振结果表明,合成的方英石晶体为α晶相,磷铝物种大部分位于分子筛骨架上,并以四配位的形式通过Al-O-P键相连.

Rh-Au/γ-Al2O3三效纳米催化剂的制备与表征781-787

摘要：采用超声辅助膜扩散还原法（UAMR）和等体积浸渍法（IMP）制备了Rh/γ-Al2O3和Rh-Au/γ-Al2O3催化剂,考察了它们的三效模型反应（CO＋O2,C3H8＋O2,CO＋NO和C3H6＋NO＋O2）活性.H2-O2滴定和透射电镜结果表明,UAMR法制得的Rh/γ-Al2O3和Rh-Au/γ-Al2O3催化剂的金属分散度分别为45.3%和40.1%,金属粒子表面积分别为199.6和133.0m2/g,金属粒子平均粒径小于3nm.对于三效模型反应,与IMP法制备的催化剂相比,UAMR法制备的Rh/γ-Al2O3和Rh-Au/γ-Al2O3具有更高的初始活性,其中后者的活性也高于或接近于IMP法制备的Rh/γ-Al2O3催化剂.催化剂经高温老化处理后,活性均有所下降.UAMR是一种新颖的负载型纳米催化剂的制备方法,具有潜在的应用前景.

ZSM-35分子筛的静态合成和晶化机理788-792

摘要：以环己胺为有机模板剂,硅溶胶为硅源,采用静态合成法在220oC的水热体系中制得了ZSM-35分子筛纯相.当初始凝胶中含有一定量的K＋时,在晶化过程中,K^＋与Na^＋的共同作用可以很好地抑制混晶丝光沸石的生成,且当n（K^＋）/n（K^＋＋Na^＋）=0.3时,制得的ZSM-35分子筛晶化度最高.利用X射线衍射和紫外拉曼光谱对分子筛形成的最佳条件以及晶化机理进行了研究.发现合成初期前体中含有五元环和六元环的硅物种构筑单元.通过水热晶化过程,与硅酸盐的五元环或六元环有关的450cm^-1处紫外拉曼谱峰增强,在晶化后期,随着无定形凝胶逐渐被消耗,在421,312和215cm-1处出现新的ZSM-35结构的特征拉曼谱峰,说明这些环物种相互聚集最终形成了ZSM-35分子筛.

ZrO2对CuMn2/Al-Ti整体式催化剂催化苯燃烧反应性能的影响793-796

摘要：采用浸渍法制备了MnOx/Al0.82Ti0.18Ox（Mn/Al-Ti）,Cu/Al-Ti,CuMn2/Al-Ti和CuMn2Zr1.25/Al-Ti四种整体式催化剂,并利用X射线衍射、X射线光电子能谱、H2程序升温还原和氮吸附等手段对催化剂进行了表征,考察了各整体式催化剂催化苯燃烧反应性能.结果表明,ZrO2的添加能明显提高催化剂的比表面积,促进各活性组分的分散和表面氧浓度的增加,从而提高催化剂表面的氧化能力,CuMn2Zr1.25/Al-Ti整体式催化剂在281oC时苯转化率达91%,表现出最高的低温催化活性.

Fe-Ni共掺杂ZnO的制备及其光催化降解甲基橙活性797-802

摘要：采用溶液法制备了Fe-Ni共掺杂ZnO光催化剂,并运用X射线衍射、扫描电镜和原子发射光谱等对催化剂进行了表征.以甲基橙（MO）为模型污染物,评价了样品的光催化活性,考察了甲基橙初始浓度及其pH值,以及催化剂用量等对光催化反应性能的影响.结果表明,Fe-Ni共掺杂降低了ZnO的结晶度,并促进了晶粒的长大.光催化降解反应表明,Fe-Ni共掺杂显著提高了ZnO光催化降解甲基橙的活性,当催化剂用量为0.6g/L,经120min紫外光照射时,可使甲基橙溶液（10mg/L）降解率达到93.5%.

以四乙基氢氧化铵-四甲基氯化铵为模板剂水热法合成UZM-5沸石803-808

摘要：以四乙基氢氧化铵（TEAOH）-四甲基氯化铵（TMACl）为复合模板剂,采用静态水热法合成了UZM-5沸石.较为系统地考察了合成条件对UZM-5沸石的生长和晶化的影响,并采用X射线衍射、红外光谱和热重等手段对样品进行了表征.结果表明,在SiO2：（0.16-0.5）Al2O3：（0.4-1.0）TEAOH：（0.06-0.13）TMACl：20H2O的初始反应物摩尔比条件下,均能获得结晶良好的UZM-5沸石.适宜的晶化温度为403-423K,过高的晶化温度将导致无定形产物的生成.当以硅溶胶为硅源时,晶化只需2d,而以硅酸或硅胶为硅源时则分别需要4d和5d,过长的晶化时间导致杂晶方钠石的生成.Na＋的存在容易导致UZM-9沸石的生成,影响产物的相选择性.

Cr助剂对Fe基催化剂结构和费托合成性能的影响809-816

摘要：采用N2吸附-脱附、X射线衍射、穆斯堡尔谱、X射线光电子能谱、程序升温还原和热重分析等技术研究了助剂Cr含量对Fe基费托合成催化剂的织构性质、还原行为以及物相变化的影响.在H2/CO=2.0,260-300℃,1.5MPa和2000ml/（g·h）条件下,在固定床反应器中考察了Cr含量对Fe基催化剂费托合成反应活性和产物烃选择性的影响.结果表明,在氧化态催化剂中,Cr助剂与Fe物相存在较强的相互作用,形成固溶体相α-（Cr1-xFex）2O3;随着Cr含量的增加,逐渐由单一的富Fe相α-（Fe1-xCrx）2O3向富Fe相和富Cr相α-（Cr1-yFey）2O3两相过渡.Fe-Cr固溶体的生成显著抑制了催化剂的还原,导致催化剂还原度降低,因而催化剂活性下降.同时,Cr的添加提高了甲烷和轻质烃选择性,但抑制了水煤气变换活性.

介质阻挡放电与CuZSM-5结合方式对脱除NO_x的影响817-821

摘要：研究了介质阻挡放电（DBD）与CuZSM-5结合方式,即DBD和CuZSM-5两段分置（两段法）或将CuZSM-5放入DBD区（一段法）,对脱除氮氧化物的影响.结果表明,在NO/N2或NO/C2H4/N2无氧体系中,DBD与CuZSM-5结合产生的协同效应很小;在NO/O2/N2富氧体系中,DBD与CuZSM-5结合导致氮氧化物转化率下降;而在NO/C2H4/O2/N2富氧体系中,在250oC,空速12000h-1,输入放电能量密度（Ein）155J/L的条件下,单纯催化、单纯等离子体放电、一段法和两段法时氮氧化物转化率分别为39%,1.5%,79%和52%.两段法产生了中等程度的协同效应,主要是第一段等离子体放电产生新稳态物种（如NO2,CO和CO2等）起作用;而一段法产生的协同效应较大,主要是由于等离子体放电产生的新稳态物种和激发态短寿命物种（如N2＊,NO＊,CH和CN等）共同起作用.

固体磺酸促进亚硝酸异戊酯催化氧化苯甲醇反应822-826

摘要：以亚硝酸异戊酯为催化剂,通过固体磺酸的促进作用原位产生亚硝酰正离子,实现了催化氧气氧化苯甲醇制备苯甲醛.300oC处理的Amberlyst15表现出较高的促进效果,在0.5MPaO2,80oC反应2h,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性可分别达到90%和97%.通过红外、热分析及酸碱滴定研究了不同方法制得的固体酸的差别及其对反应促进效果的影响,并利用紫外-可见光谱和衍生化方法检测了亚硝酰正离子.