催化学报杂志

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催化学报杂志 CSCD期刊

Chinese Journal of Catalysis

  • 21-1195/O6 国内刊号
  • 0253-9837 国际刊号
  • 1.52 影响因子
  • 1-3个月下单 审稿周期
催化学报是中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所主办的一本学术期刊,主要刊载该领域内的原创性研究论文、综述和评论等。杂志于1980年创刊,目前已被万方收录(中)、CA 化学文摘(美)等知名数据库收录,是中国科学院主管的国家重点学术期刊之一。催化学报在学术界享有很高的声誉和影响力,该期刊发表的文章具有较高的学术水平和实践价值,为读者提供更多的实践案例和行业信息,得到了广大读者的广泛关注和引用。
栏目设置:研究快讯、研究论文、综述

催化学报 2010年第03期杂志 文档列表

催化学报杂志综述
水溶性铑膦配合物催化烯烃氢甲酰化反应研究进展251-260

摘要:水/有机两相体系中水溶性铑膦配合物催化的烯烃氢甲酰化反应由于具有环境友好和催化剂容易分离等优点而受到广泛关注.其中水溶性催化剂体系已经用于丙烯氢甲酰化反应制备丁醛的工业化生产.然而,长链烯烃在含有催化剂的水相中溶解性较差,反应速率较慢.综述了有关加速水/有机两相体系中长链烯烃氢甲酰化反应的方法和进展,包括使用具有表面活性的膦配体,以及在催化体系中添加环糊精和表面活性剂等促进剂.另外,还讨论了有关内烯烃氢甲酰化反应和提高直链醛选择性的方法.

催化学报杂志研究快讯
Pd基催化剂上H2快速选择催化还原NOx261-263

摘要:首次研究了Pd基催化剂上氢快速选择催化还原NOx反应(快速H2-SCR反应).结果表明,Pd/Al2O3和Pd/SiO2催化剂表现出极高的活性,在200oC以上时NOx转化率可达100%;但Pd/MgO催化剂在整个考察温度范围均没有活性,这表明载体对催化剂快速H2-SCR活性有决定性作用.与常规H2-SCR反应相比,快速H2-SCR反应明显提高了NOx的消除效率.原位漫反射红外光谱结果表明,快速H2-SCR反应活性的提高来源于加速生成的氨物种以及后续反应速率的加快.

Zn/H-ZSM-5催化剂上的二甲醚芳构化反应264-266

摘要:考察了H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5催化剂的二甲醚芳构化性能.结果表明,H-ZSM-5分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化.当在H-ZSM-5催化剂中加入2%Zn时,在360oC下反应时总芳烃收率从50.0%增加至66.2%,C8芳烃收率从28.6%增加到39.0%.反应温度升高到480oC时,总芳烃收率增加至78.0%.

催化学报杂志研究论文
调控介孔硅分子筛的孔壁结构以提高吸附亚硝胺的效率267-272

摘要:针对高空速下捕获痕量毒物分子的环境净化要求,尝试调控介孔材料孔壁结构以提高其吸附小分子环境污染物的效率.通过调节合成体系的pH值、加入无机盐以及控制表面活性剂浓度等方法,改变硅物种与模板剂胶束的组装速度或无机-有机液晶相的存在形态,研制含有孔壁缺陷位的介孔分子筛新材料.通过X射线衍射和低温氮气吸附研究了样品的结构特性,并采用高分辨透射电镜和固体核磁技术证实了介孔材料孔壁缺陷位的形成.以挥发性吡咯烷亚硝胺为靶标分子,考察了所得材料的吸附性能.结果表明,大量缺陷空位的存在成倍地提高了介孔分子筛吸附挥发性亚硝胺的效率,为设计研制环保新材料提供了新思路.

水相中RuCl2(TPPTS)2-(S,S)-DPENDS催化苄叉丙酮的不对称加氢反应273-277

摘要:将水溶性手性二胺(S,S)-1,2-二苯基乙二胺二磺酸钠((S,S)-DPENDS)与钌膦配合物([RuCl2(TPPTS)2]2)原位生成的催化剂用于催化水相中苄叉丙酮的不对称加氢反应.在优化条件下,羰基加氢产物4-苯基-3-丁烯-2-醇的选择性可达96.0%,对映选择性可达71.2%.经正己烷简单萃取后即可实现催化剂与加氢产物的分离,循环使用5次后,目标产物4-苯基-3-丁烯-2-醇选择性和对映选择性没有明显下降.

Ni物种形态对Ni/AC催化剂低温脱硫性能的影响278-282

摘要:采用过量浸渍法制备了Ni/AC催化剂,考察了不同焙烧温度对Ni/AC脱硫活性的影响,并通过X射线衍射和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征,研究了经不同温度焙烧后的催化剂上的Ni物种形态及其对催化剂性能的影响.结果表明,经400°C焙烧后的催化剂中Ni物种为Ni2O3,550°C焙烧后出现了NiO物种,800°C焙烧后Ni物种变为NiO和Ni共存,而1000°C焙烧后只存在单质Ni.这说明不同温度焙烧后的催化剂中Ni形成了不同的化学形态.脱硫活性的测试结果表明,经550°C和800°C焙烧后的催化剂表现出较好的脱硫活性,而400°C焙烧的催化剂脱硫活性最差.这说明Ni在催化剂上的不同化学形态是造成脱硫效果差异的主要原因,而NiO是Ni/AC催化剂脱硫的主要活性物相.

Co0.2/Ce1-xZrxO2催化剂的制备、表征及其催化碳烟燃烧反应性能283-288

摘要:采用微孔扩散-共沉淀法制备了不同Ce/Zr摩尔比的Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.5)固溶体,并以此为载体用超声波助分散等体积浸渍法制备了Co0.2/Ce1-xZrxO2催化剂,考察了催化剂中Ce/Zr比对其催化柴油车尾气碳烟颗粒物燃烧反应性能的影响.结果表明,在催化剂与碳烟颗粒松散接触条件下,Co0.2/Ce1-xZrxO2催化剂催化碳烟颗粒物燃烧的活性非常高.其中Co0.2/Ce0.8Zr0.2O2催化剂活性最高,T10,T50,T90和SmCO2分别为316oC,385oC,413oC和99.9%.这与目前文献报道的松散接触条件下活性最高的担载Pt催化剂相近.应用X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、紫外-可见漫反射和傅里叶变换红外光谱技术对Ce1-xZrxO2固溶体及Co0.2/Ce1-xZrxO2催化剂进行了表征.结果表明,Ce1-xZrxO2固溶体由纳米级小颗粒组成(平均粒径在10nm左右).适量的Ce/Zr比有利于改善立方尖晶石型Co3O4在Ce1-xZrxO2固溶体表面的分散,从而提高催化剂活性.程序升温还原结果表明,Co0.2/Ce0.8Zr0.2O2催化剂具有最优的低温还原特性,与它具有最高的催化活性相一致.

新型温控离子液体介质中脂肪酶催化合成乙酸苯乙酯289-294

摘要:设计合成了三种同分异构离子液体1,3-二正戊基咪唑六氟磷酸盐([D(n-C5)Im]PF6)、1,3-二异戊基咪唑六氟磷酸盐([D(i-C5)Im]PF6)和1,3-二(2-甲基丁基)咪唑六氟磷酸盐([D(2-mb)Im]PF6).以假单胞菌脂肪酶Pseudomonascepacial催化合成乙酸苯乙酯为模型反应,分别考察了反应介质对酶行为的影响.结果发现,酶在离子液体[D(2-mb)Im]PF6中的活性及反应性能明显高于有机溶剂正己烷.基于[D(2-mb)Im]PF6离子液体的温控特点,提出了一种高温反应与低温分离相结合的乙酸苯乙酯合成路线.通过优化实验,得到合成乙酸苯乙酯的最佳反应条件为:30mg酶,1.0g离子液体,2%含水量,反应温度35oC,反应时间48h.此时,乙酸苯乙酯产率达92.3%.脂肪酶在[D(2-mb)Im]PF6中的稳定性是在正己烷中的7.4倍,且重复使用10次后催化活性没有明显降低.此外,采用圆二色谱和内源荧光光谱法研究了不同介质中脂肪酶结构的变化.结果表明,脂肪酶在[D(2-mb)Im]PF6中有较大的氨基酸残基裸露程度和良好的二级结构稳定性.

高比表面积蠕虫状介孔SnO2的合成与表征295-301

摘要:以聚乙二醇(PEG)为模板剂,氯化锡为锡源,尿素为沉淀剂,采用水热法合成出高比表面积的蠕虫状介孔四方相金红石型SnO2.考察了PEG分子量及其浓度、水热温度和焙烧温度对SnO2孔结构和形貌的影响.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、红外光谱和紫外-可见光谱等技术对样品进行了表征.结果表明,模板剂可被水洗除去,PEG分子量对介孔SnO2的比表面积影响不大,而PEG浓度、水热温度和焙烧温度的影响较大.在以分子量为6000的PEG与Sn的摩尔比为0.01的条件下,于120oC水热处理29h后可合成出比表面积高达161m^2/g和平均孔径为2.6nm的蠕虫状介孔SnO2.所制得样品具有较好的紫外光吸收性能,适宜用作催化剂、载体和气体传感器等.

室温下钯-金属酞菁/分子筛复合催化剂催化甲烷选择氧化制甲醇302-306

摘要:在交换了Fe^2+,Co^2+或Cu^2+的Y型分子筛上,采用苯酐-尿素固相合成法制备了组装在Y型分子筛超笼中的金属酞菁类催化剂.以H2O2为氧化剂,考察了该金属酞菁/分子筛复合物上甲烷选择氧化制甲醇反应的性能,并优化了反应条件.结果表明,在室温下,金属酞菁/分子筛复合催化剂FePc/Y,CoPc/Y和CuPc/Y对H2O2氧化甲烷反应均有催化作用.在这些复合物上进一步担载可催化H2O2原位生成的Pd,Au或PdAu贵金属,并考察了其催化分子氧选择氧化甲烷反应的性能.贵金属与金属酞菁/分子筛复合催化剂的偶合实现了室温下分子氧对甲烷的活化.其中,Pd与CuPc/Y间的协同效应使得室温下甲烷选择氧化反应活性有了较大提高.

Ru助剂对Co/SiO2催化剂费托合成反应性能的影响307-312

摘要:考察了Ru助剂(0.17%~9.96%)对Co/SiO2催化剂结构及其费托合成反应性能的影响.结果表明,Ru助剂可降低Co/SiO2催化剂的还原温度,从而提高其还原度.光电子能谱和扩展X吸收射线精细结构研究表明,即使Ru含量高达9.96%,在Co/SiO2催化剂焙烧过程中也未观察到Ru物种与Co物种作用形成的化合物.还原后催化剂中Ru趋向于与Co物种紧密接触且分散在催化剂表面.H2程序升温脱附结果表明,随着Ru含量的增加,位于反应温度附近的H2脱附峰面积增加,即此时催化剂吸附H2能力提高,因此反应活性单调增加,但存在最佳Ru含量,此时C5+选择性最高.

Zr基载体负载Pd催化剂用于贫燃天然气汽车尾气净化313-316

摘要:采用共沉淀法制备了ZrO2,Y0.1Zr0.9Ox,Ce0.1Zr0.9Ox和Al0.1Zr0.9Ox系列Zr基载体,并用N2吸附-脱附和X射线衍射对其进行了表征.再以此为载体,采用浸渍法制备了整体式负载Pd催化剂,催化剂涂层的涂覆量为180g/L左右,Pd含量为1.25%.测定了催化剂上Pd的分散度.在模拟的贫燃天然气汽车尾气中考察了催化剂的活性,并在尾气中有或无SO2存在的条件下比较了催化剂活性的差异.结果表明,Y^3+,Ce^4+或Al^3+改性载体负载的Pd催化剂的耐硫性能明显改善;无论尾气中是否存在SO2,以Y^3+或Al^3+改性载体负载的Pd催化剂的活性均明显高于ZrO2负载体的Pd催化剂.

铁钛双金属共柱撑膨润土光催化-Fenton降解苯酚317-321

摘要:通过简单的离子交换方法成功合成了铁钛双金属共柱撑膨润土催化剂,并利用N2吸附、X射线衍射和等离子体发射光谱对所合成的样品进行了表征.以苯酚为目标污染物,考察了pH值、催化剂的投加量以及双氧水的加入量等对苯酚降解性能的影响.结果表明,在中性条件和紫外光照射下,铁钛双金属柱撑膨润土上苯酚降解率和矿化率都高达95%,且铁离子的溶出率始终低于2mg/L,均优于单一铁柱撑膨润土催化剂.经过五次循环测试,催化剂均表现出较高的活性.即使在碱性(pH=9.0)条件下,反应180min苯酚降解率也高达70.3%,表现出较好的酸碱适应性.并讨论了双金属柱撑土所具有较大的比表面积和较强的表面酸性与活性之间的关系.

Pd/SAPO-34催化剂上CO低温氧化反应322-328

摘要:采用水热法合成了小晶粒的SAPO-34,MnSAPO-34和CuSAPO-34分子筛,并以它们为载体采用浸渍法制备了一系列不同Pd含量的催化剂用于催化CO氧化反应.结果表明:分子筛载体、催化剂制备条件、反应条件、Pd含量及预还原等对催化剂的活性影响较大.催化剂活性随焙烧温度的增加而降低,而随着反应温度的升高而提高,担载在SAPO-34上Pd含量为1.35%时性能最佳.X射线衍射和透射电镜结果表明Pd物种高度分散于催化剂上,粒子粒径在2-8nm;X射线光电子能谱及氢气程序升温还原结果表明,高度分散的Pd2+物种是CO氧化反应活性位.随着反应进行被还原为Pd0物种,因而导致催化剂活性下降.H2预还原处理催化剂致使活性下降的实验结果也支持了这一结论.

Mo助剂含量对Mo-Ni2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂加氢脱硫性能的影响329-334

摘要:采用共浸渍法制备了P/Ni摩尔比为2的Ni2P/SBA-15,再通过二次浸渍引入助剂Mo制得Mo-Ni2P/SBA-15,将它调制成活性胶后均匀涂敷于预处理后的载体表面,干燥焙烧后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了一系列Mo-Ni2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂.采用X射线衍射、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂结构进行了表征,以二苯并噻吩为模型含硫化合物,考察了催化剂的加氢脱硫性能.结果表明,Mo的加入增大了催化剂的比表面积,在催化剂表面形成了MoNiP2,且Ni2P为主要活性物相.Mo在催化剂表面主要以Mo^6+和Mo^δ+形式存在;当w(Mo)=4.2%时,n(Mo)/n(Ni+Mo)=0.18的整体式催化剂上二苯并噻吩的转化率最高,且在较低反应温度时以直接脱硫机理为主,而较高反应温度时以加氢脱硫机理为主.

Cu-Co/SBA-15催化剂的结构特征及其催化甲苯燃烧性能335-342

摘要:以介孔SBA-15分子筛为载体,用等体积共浸渍法制备了不同Cu/Co比和不同Cu-Co含量的Cu-Co/SBA-15催化剂,采用N2吸附-脱附、高分辨透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,并在微型固定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能.结果表明,所有催化剂仍具有SBA-15分子筛的介孔结构,Cu含量较低时催化剂中存在Cu-Co-O固溶体,Cu含量较高时会形成CuO.催化剂表面的Co对甲苯催化燃烧有重要的作用,催化剂中的Cu可以降低Co的还原温度,从而有利于催化剂活性的提高.40%(Cu0.25Co0.75)/SBA-15催化剂具有最高的活性,在285oC时可完全催化燃烧消除甲苯.

催化学报杂志相关信息
第六届国际环境催化大会(ICEC6,2010)342-342

摘要:2010年9月12~15日北京中国科学院生态环境研究中心主办第六届国际环境催化大会(6th International Conference on Environmental Catalysis,ICEC6)将于2010年9月12-15日在北京召开.国际环境催化大会是环境催化领域的高学术水平会议,具有很高的国际知名度.该大会于1995年在意大利比萨首次举行,随后分别于1998年在美国迈阿密、2001年在日本东京、2005年在德国海德堡、

催化学报杂志研究论文
低Ni含量和低比表面积六铝酸盐LaNiAl11O19-δ催化剂上CH4-CO2重整反应的积炭343-347

摘要:利用X射线粉末衍射、氢程序升温还原、X射线光电子能谱和透射电镜技术研究了在低Ni含量和低比表面积六铝酸盐催化剂LaNiAl11O19-δ上CH4-CO2重整反应的积炭行为,考察了该催化剂表面积炭的形貌、来源、积炭物种及其反应性能.结果表明,LaNiAl11O19-δ催化剂表面积炭主要由甲烷裂解产生,并以Ni的碳化物形式存在于活性中心Ni的周围.根据积炭物种活化程度的难易可分为Cα,Cβ和Cγ三种类型,其中Cα为容易被CO2消除的化合碳,而Cβ和Cγ则是不易被CO2消除的石墨碳.透射电镜结果表明,Cα以碳纳米管形式分布于催化剂颗粒周围,但金属Ni活性中心仍能暴露于气相中,因而不影响催化剂的活性.