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催化学报杂志 CSCD期刊

Chinese Journal of Catalysis

  • 21-1195/O6 国内刊号
  • 0253-9837 国际刊号
  • 1.52 影响因子
  • 1-3个月下单 审稿周期
催化学报是中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所主办的一本学术期刊,主要刊载该领域内的原创性研究论文、综述和评论等。杂志于1980年创刊,目前已被万方收录(中)、CA 化学文摘(美)等知名数据库收录,是中国科学院主管的国家重点学术期刊之一。催化学报在学术界享有很高的声誉和影响力,该期刊发表的文章具有较高的学术水平和实践价值,为读者提供更多的实践案例和行业信息,得到了广大读者的广泛关注和引用。
栏目设置:研究快讯、研究论文、综述

催化学报 2010年第02期杂志 文档列表

催化学报杂志综述
直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究进展141-149

摘要:甲醇氧化电催化剂是决定直接甲醇燃料电池性能、寿命和成本的关键材料之一. 近年来人们从提高阳极催化剂活性和降低催化剂成本两个方面出发进行了大量的研究, 有力推动了直接甲醇燃料电池的发展. 在简要介绍电催化剂上甲醇氧化反应机理的基础上, 综述了近年来直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究进展, 从铂基催化剂、非铂基催化剂和催化剂载体三个方面进行了详细的介绍 (附有 58 篇参考文献), 并展望了甲醇电催化剂的发展趋势

催化学报杂志研究快讯
纳米ZrO2作分散剂的Ru-Zn催化剂上苯选择加氢制环己烯150-152

摘要:采用水热法合成了比表面积分别为 34 和 87 m2/g 的 ZrO2 样品 (分别记为 ZrO2-34 和 ZrO2-87), 并考察了它们作分散剂时 Ru-Zn 催化剂上苯选择加氢制环己烯反应的性能. 结果表明, 两个 ZrO2 样品具有相近的纯度和物相, 晶粒粒径分别为 21.6 和 11.4 nm. 其中 ZrO2-34 具有较小的比表面积、较大的孔径、较小的粒径、集中的粒度分布和较大的堆密度, 因而更适合用作苯选择加氢制环己烯 Ru-Zn 催化剂的分散剂, 且循环使用多次催化剂仍表现出较高的选择性和稳定性.

钌基和铁基催化剂上氨合成催化反应的氘反同位素效应153-155

摘要:氘反同位素效应是合理阐明过渡金属催化剂上氨合成催化反应机理的重要实验依据之一. 在 N2/H2 (或 D2) 体积比 1/3, 0.2 MPa, 633~733 K 和 GHSV = 24 000 或 12 000 h^-1 的条件下, 检测到了 Ru 基 (纯 Ru, Ru/γ-Al2O3, K-Ru/γ-Al2O3, Ru/MgO, K-Ru/MgO 和 Ba-Ru/MgO) 和 Fe 基 (纯 Fe 和 A110-3) 催化剂上强的氘反同位素效应 (rD/rH γ 2), 其数值随催化剂和反应温度的变化而变化. 这可能是动力学同位素效应与热力学同位素效应二者相互强竞争的结果.

催化学报杂志研究论文
锚定在杂多酸上的席夫碱锰配合物催化磷酸与等摩尔月桂醇绿色酯化反应156-162

摘要:将席夫碱锰配合物与硅钨酸结合制备出一种新颖的无机-有机杂化固体催化剂, 通过红外光谱和热重表征数据推测出这种催化剂的组成和结构, 并将其用于磷酸与等摩尔月桂醇酯化制备长链单烷基磷酸酯 (MAP). 结果表明, 采用 L1-Mn-SiW (L1: 双水杨醛缩-1,6-己二胺) 催化剂, 在优化的反应条件下, 酯化反应可获得 93% 的 MAP 收率和高达 98% 的 MAP 选择性. 催化剂的重复使用测试表明, 液-固多相酯化体系中该固体催化剂可方便地回收, 且具有优异的稳定性, 重复使用 6 次后催化剂活性未见下降, 结构没有变化, 是高效绿色催化剂. 该催化剂作用下的磷酸酯化是固体碱催化过程.

高效自组装二氧化钛纳米管阵列光电催化降解葡萄糖的动力学和机理163-170

摘要:研究了自组装 TiO2 纳米管 (TNAs) 光电催化降解葡萄糖的动力学和机理. 利用薄层反应器进行耗竭反应, 研究了 TNAs 表面催化反应和溶液本体-扩散层传质有关的葡萄糖降解过程. 采用电流-时间曲线以及相应的微分曲线分析了光电化学催化降解的微观进程. 结果表明, 葡萄糖的初始浓度与降解的起始电流强度符合 Langmuir 吸附等温式 I0ph = 0.00008c0/(1 + 0.69274c0) + 0.00034, 葡萄糖在 TNAs 薄膜催化剂表面的吸附为单一分子层吸附, 其光电催化降解反应符合一级反应动力学, 葡萄糖降解反应经历了三个不同的反应过程.

温和条件下甲醛在Pt/TiO2上催化氧化反应的原位漫反射红外光谱研究171-175

摘要:采用原位漫反射红外光谱研究了温和条件下 1%Pt/TiO2 催化剂上甲醛的吸附和氧化反应, 并对催化剂的失活进行了分析. 结果表明, Pt/TiO2 催化剂在室温条件下即可将甲醛氧化成 H2O 和 CO2, 100 oC 以下甲酸根的分解为决速步骤, 低温下催化剂失活是由于表面未能及时分解的甲酸根占据了催化剂的活性位, 升温至 100 oC 即可将甲酸根完全分解并恢复催化剂的活性.

双功能金属卟啉催化环氧化合物与CO2偶联反应合成环碳酸酯176-180

摘要:合成了新颖的双功能水溶性金属卟啉 催化剂 M(TTMAPP)I4(X) (M = Co, Fe, Mn 和 Cr; X = OAc, CF3COO, CCl3COO, OTs, Cl, Br 和 I), 研究了它们催化 CO2 与末端环氧化合物合成环碳酸酯的偶联反应. 分别考察了反应温度、不同金属的 Lewis 酸中心、抗衡离子和催化剂重复使用次数对反应性能的影响. 当以 Co(III)(TTMAPP)I4(OAc) 为催化剂, 底物与催化剂摩尔比为 1 000, 温度为 353 K, CO2 压力为 667 kPa 和无溶剂条件下, 反应 5 h 时丙烯环碳酸酯收率为 95.4%. 在 298 K, 底物与催化剂之比为 2 000 时, 加入 1 ml 甲醇, 反应 24 h 丙烯环碳酸酯收率为 19.4%. 催化剂可以用乙醚回收, 循环使用 5 次后催化剂活性没有明显降低.

催化学报杂志相关信息
第六届国际环境催化大会(ICEC6,2010)180-180

摘要:第六届国际环境催化大会(6th International Conference on Environmental Catalysis,ICEC6)将于2010年9月12-15日在北京召开.国际环境催化大会是环境催化领域的高学术水平会议,具有很高的国际知名度.该大会于1995年在意大利比萨首次举行,随后分别于1998年在美国迈阿密、2001年在日本东京、2005年在德国海德堡、2008年在英国贝尔法斯特举行,已举办了5届,在环境催化领域产生了很大影响,促进了各国研究者之间的合作与交流.

催化学报杂志研究论文
OMS-2 的制备及其负载 PdO 对 CO 氧化的催化活性181-185

摘要:以 MnSO4 和 KMnO4 为前驱体, 采用回流法在酸性介质中合成了氧化锰八面体分子筛 (OMS-2). 以 OMS-2 为载体采用浸渍法制备了 PdO/OMS-2 催化剂, 并对催化剂进行了表征和 CO 氧化活性测试. 结果表明, OMS-2 为纳米棒结构, 是典型的隐钾锰矿 (cryptomelane) 结构. 当 PdO 负载量 ≤ 1.0% 时, PdO 以高分散的形式存在, 而更高负载量时形成 PdO 晶相. 当 PdO 负载量为 2.5% 时, PdO/OMS-2 催化剂上 CO 氧化反应活性最高, CO 完全转化温度为 80 oC. 催化剂中高分散的 PdO 和高价态的 Pd 物种是反应的活性中心.

固体多核 NMR 研究 Mo/Hβ-Al2O3 催化剂在烯烃歧化反应中的积炭186-190

摘要:采用固体多核 13C, 27Al 及 29Si MAS NMR 结合吸附气体 Xe 后的 129Xe NMR, 详细研究了乙烯和 2-丁烯歧化生成丙烯反应过程中 6%Mo/Hβ-Al2O3 催化剂上积炭的类型和落位. 结果表明, 积炭以饱和烷烃为主, 并随着反应的进行生成更多的支链烷烃, 积炭主要分布在 Hβ 分子筛上, 并主要落位在分子筛的交叉孔道处.

对烷氧基取代 MeO-BIPHEP 型手性双膦钌配合物催化 β-酮酸酯不对称加氢反应191-194

摘要:报道了对烷氧基取代的 MeO-BIPHEP 型手性双膦配体钌配合物催化的β-酮酸酯不对称加氢反应, 考察了反应温度、压力、底物/催化剂摩尔比和溶剂对反应的影响. 结果表明, 在乙醇中该配合物催化 3-丁酮酸乙酯加氢反应的对映选择性达 98.0%,且对含不同取代基的β-酮酸酯均表现出较高的活性和对映选择性.

类球红杆菌羰基还原酶不对称催化还原性能与底物结构的关系195-199

摘要:将类球红杆菌 (Rhodobacter sphaeroides) 全细胞及其分离得到的羰基还原酶用于不对称催化还原多种潜手性酮类化合物, 通过比较产物的收率、ee 值、酶活力以及酶学动力学常数 Km, 探讨了类球红杆菌的催化还原性质与底物结构的关系. 结果表明, 对于类球红杆菌全细胞不对称催化还原苯乙酮衍生物, 产物 ee 值的变化遵循 Prelg 规则, 产物收率与底物苯环及侧链上取代基团的性质有关; 对于脂肪酮催化还原, 产物收率随底物链长的增加和分子量的增大而降低, 随支链数目的增加而升高, 产物 ee 值的变化也遵循 Prelg 规则. 利用羰基还原酶不对称催化还原潜手性酮类化合物发现, 对于芳香酮类化合物, 酶对 α 位为强电负性基团的底物专一性较强; 对于脂肪酮类化合物, 酶对五碳脂肪酮的专一性较高. 利用酶直接催化还原反应产物的 ee 值均为 99% 左右, 表明酶较全细胞有更高的立体选择性.

常压两步法催化丙三醇脱水-加氢制备 1,2-丙二醇200-204

摘要:在常压 H2 气氛下催化丙三醇脱水-加氢制备了 1,2-丙二醇. 首先在 220 oC 和常压 H2 条件下, 以 Cu/Al2O3 为催化剂催化丙三醇脱水生成中间体丙酮醇, 其选择性高达 86%. 考察了 Cu 负载量、反应温度和反应气氛对催化剂性能的影响. 在随后的丙酮醇加氢反应中, Raney Ni 催化剂显示出优异的催化性能, 在 120 oC 和常压 H2 条件下, 1,2-丙二醇选择性可达 99% 以上, 催化剂连续使用 5 h 未出现失活现象. 考察了反应温度、空速及反应时间对催化剂性能的影响.

水分压对铁基费托合成催化剂还原动力学的影响205-212

摘要:利用恒温还原和程序升温还原技术研究了水分压对铁基费托合成催化剂还原路径、还原机理和表观活化能的影响. 程序升温还原结果表明, 水分压对催化剂的还原路径没有明显的影响, 催化剂均首先由 α-Fe2O3 还原为 Fe3O4, 然后超顺磁态 Fe3O4 先还原为 FeO, 再还原为 α-Fe, 而顺磁态 Fe3O4 则直接还原为 α-Fe. 恒温还原结果表明, 催化剂在 2.5%H2O-97.5%H2 气氛中还原时, 还原过程达到平衡时的还原程度随还原温度的升高而增加. 利用 Hancock-Sharp 方法分析了恒温还原过程的动力学模型. 结果表明, 还原温度较低时, 催化剂在 2.5%H2O-97.5%H2 气氛中还原时受内扩散模型控制; 还原温度较高时则受晶相形成与生长模型控制. 利用 Kissinger 方法计算了还原过程的活化能, 发现随着水分压的增加, 表观活化能呈增大的趋势. 水分压对 Fe3O4 还原为 α-Fe 过程的影响大于其对 α-Fe2O3 还原为 Fe3O4 过程的影响.

不同载体负载的Rh基催化剂催化甲烷溴氧化反应213-217

摘要:在常压固定床反应器上考察了不同载体担载的 Rh 催化剂上的甲烷溴氧化反应, 发现在惰性载体 SiC 和 SiO2 担载的 Rh 催化剂上溴代甲烷选择性较高, 而以金属氧化物 ZrO2 和 TiO2 为载体的 Rh 催化剂上易发生深度氧化. 程序升温还原实验表明, 惰性载体担载的 Rh 催化剂更难还原. 热力学数据分析表明, 在所考察的温度区间内, 提高反应温度有利于一溴甲烷水汽重整反应的进行. 惰性载体担载的 Rh 催化剂活性高可归因于 Rh 适中的氧化还原能力, 抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行. 由于 Rh/SiC 显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性, 因此对该催化剂的 Rh 载量和反应条件进行了优化. 结果表明, 在 620 oC, 气、液空速分别为 900 和 3.0 ml/(g?h) 条件下, 甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在 20% 和 90% 以上, 并且连续反应 100 h 未发生催化剂失活.

Ni/MgAl(O) 催化剂上高温焦炉煤气中焦油组分的催化转化218-224

摘要:采用共沉淀-水热法合成了一系列 Ni/MgAl(O) 催化剂. 用甲苯和萘的混合物作为焦油模型化合物, 在固定床反应器上研究了该催化剂直接催化转化具有较低水蒸气/碳摩尔比的高温焦炉煤气中焦油为小分子气体的反应. 考察了催化剂组成、水蒸气/碳摩尔比和反应条件等对催化剂性能的影响. 结果表明, Mg/Al 摩尔比为 3 时 Ni/MgAl(O) 催化剂表现出最优的催化性能. 在 700~800 oC 和水蒸气/碳摩尔比为 0.68 的反应条件下, 15%Ni/Mg3Al(O) 催化剂能将甲苯和萘完全转化为 CO 和 CH4 等小分子气体. 在反应气中引入 0.05% H2S(摩尔分数) 气体的实验表明, 该催化剂在焦油催化转化反应中具有较好的抗硫能力. 另外, 在催化剂中加入少量 Pt 助剂能显著提高催化剂活性.

有机相中利用脂肪酶催化的醇解反应拆分炔丙醇酮乙酸酯225-228

摘要:研究了有机相中脂肪酶催化的炔丙醇酮乙酸酯的立体选择性醇解反应, 考察了碱的种类、酰基受体和溶剂等对反应的影响. 结果表明, 以四氢呋喃为溶剂, CH3OH 为酰基受体, Lipase PLG 脂肪酶为催化剂, Na2CO3 为碱性添加剂, 高底物浓度下 40 oC 反应 96 h 后, 底物转化率和产物 ee 值分别达到 49.5% 和 99.5%. 碱的添加极大地提高了反应速度.

热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇K2MoO4-NiO/SiO2催化剂结构及性能的影响242-247

摘要:在不同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的 K2MoO4-NiO/SiO2 催化剂进行热处理, 并采用 X 射线衍射、热重-差示扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和电子自旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征, 同时考察了催化剂催化高硫化氢合成气一步法制甲硫醇的性能. 结果表明, 由于催化剂中所含柠檬酸氧化放热, 空气中焙烧的催化剂发生严重烧结. 随着焙烧温度的升高, 八面体配位的 Mo(Oh) 逐渐向四面体配位的 Mo(Td) 转变, 导致催化剂的还原能力降低, 配位不饱和 Mo (CO 吸附位) 减少, 因而 CO 转化率降低. 甲硫醇的生成与 Mo–S–K 相密切相关, 而 MoS2 晶相表面主要生成烃类. 与氮气中焙烧的催化剂相比, 空气中焙烧的催化剂表面的 MoS2 相较多, 而 Mo–S–K 相较少, 因此具有更高的烃类选择性和更低的甲硫醇选择性.